云南昭通喀斯特区天然水水化学性质及地质成因

刘永林，雒昆利

(1.中国科学院 地理科学与资源研究所，北京 100101；2.重庆师范大学 地理与旅游学院，重庆 401331)



云南昭通喀斯特区天然水水化学性质及地质成因

刘永林1,2，雒昆利1

(1.中国科学院 地理科学与资源研究所，北京 100101；2.重庆师范大学 地理与旅游学院，重庆 401331)

为研究云南省昭通市昭通喀斯特区天然水水化学性质及其地质成因,采集9组河水样和27组裂隙水样，运用Piper三线图、阴阳离子比例法及饱和指数法,分析了昭通喀斯特区河水及裂隙水的水化学性质及主要地质因素。结果表明:昭通河水与裂隙水中优势阴阳离子分别为HCO3-(67.3%和70.0%)与Ca2+(60.0%和72.1%)；昭通81.6%天然水TH主要在75.0～300.0 mg/L之间。昭通天然水中含F-量(均值0.1 mg/L)远低于中国饮用水卫生标准值(1.0 mg/L)。以碳酸盐岩为主的含水层中发育的裂隙水化学类型主要为Ca-HCO3和Ca·Mg-HCO3。含水层岩性控制着昭通裂隙水化学性质。昭通氟中毒区可在碳酸盐岩且岩性较为单一的含水层中找到优质水源。

云南昭通；喀斯特；天然水；水化学性质；氟中毒；地质成因

1 研究背景

云南省昭通市是喀斯特地区，也是典型的燃煤型氟中毒区[1-5]，当地居民饮用水几乎80%来源于岩溶水[1]。根据实地考察，目前还有许多当地居民认为饮用水中含氟量超过国家饮用水卫生标准(1.0 mg/L)。雒昆利等[3-4]测定了昭通市镇雄县芒部镇、仁和镇及威信县墨黑村共10个饮用水样中氟化物(F-)、砷(As)、硒(Se)和汞(Hg)的平均质量浓度，分别为0.21 mg/L，3.66 μg/L，0.43 μg/L，0.45 μg/L。前人主要对昭通氟中毒地区饮用水中F-，As，Se，Hg等微量元素质量浓度进行了部分研究[3-7]，而缺乏昭通氟中毒地区天然水水化学性质及其控制成因的研究。因此，在分析昭通氟中毒地区河水和裂隙水常量元素和部分微量元素质量浓度的基础上，讨论云南省昭通市氟中毒区天然水水化学性质及其地质因素。

2 材料与方法

2.1 研究区概况

昭通市位于云南省东北部，高海拔地区(1 000～2 500 m)年均气温11～18 ℃，年均降水量900～1 200 mm；低海拔地区(<1 000 m)年均气温15～20 ℃，年均降水量660～1 000 mm。昭通地区位于扬子板块西南缘，紧邻青藏滇西褶皱带，研究区内构造活动强烈，断裂发育。昭通地区地层从第四系到震旦系均有出露，各地质时代出露的地层面积、地层厚度及岩性见表1[8]。

表1 云南省昭通市主要地层统计特征

2.2 研究方法

2006年9月，在昭通市采集了9组河水样(包括溪水)(样点序号：r1—r9)和27组裂隙水样(样点序号：f1—f27)，采样点分布见图1。裂隙水和河水为当地居民的主要饮用水水源。使用GPS(GARMIN，Taiwan)标定采样点位置(图1)。采样之前，先用洗涤剂将聚乙烯塑料瓶洗净，然后用自来水冲洗，接着用硝酸浸泡24 h以上，再用蒸馏水清洗干净，采样时用所采集水样洗涤容器3次。具体采样方法参见《水与废水监测分析方法(第4版)》[9]。现场测定pH值；采用盐酸滴定法测定HCO3-；电感耦合等离子发射光谱法(ICP-OES)测定Ca2+，Mg2+，Na+，K+，P，SiO2；离子色谱(IC)测定SO42-，Cl-，NO3-；含F-量使用氟离子选择电极测定；As，Se，Hg量使用原子荧光光度法测定[9]。总溶解性固体(TDS)使用计算值(mg/L)，即所有离子相加减去1/2的HCO3-[10]；总硬度(TH)通过Ca2+和Mg2+量计算[10]。阴阳离子平衡相对误差<±5%。采用OriginLab 8.0，ArcGIS 9.3，CorelDraw 14.0和AquaChem 3.70绘制图件。

表2 昭通氟中毒区天然水水化学组分统计特征

注： “*”为主要阴阳离子所占的百分比，As，Se，Hg单位为μg/L;其他单位为mg/L。

3 结果与分析

3.1 河水的水化学性质

河水pH值范围为7.4～7.7，平均为7.5(见表2)，为弱碱性环境；TDS为55.1～227.3 mg/L，平均160.5 mg/L，远低于中国和WHO饮用水卫生标准(TDS≤1 000.0 mg/L)[11-12]；TH为25.2～201.5 mg/L，平均142.2 mg/L，低于中国饮用水卫生标准(TH≤450.0 mg/L)[11]。根据TDS与TH质量浓度，可将河水水样划分为7个中等硬水-淡水，1个软水-淡水，1个极软水-淡水(图2)。由表2可知，河水中主要阳离子为Ca2+，平均占阳离子毫克当量总数比例的60.0%，为优势离子，其次为Mg2+(31.7%)和Na++K+(8.4%)；主要阴离子为HCO3-，平均占阴离子毫克当量总数比例的67.3%，为优势离子(表2)，其次为SO42-(16.5%)，Cl-(12.3%)和NO3-(3.9%)。因此，昭通地区河水的主要水化学类型为Ca·Mg-HCO3(图3)。SiO2平均质量浓度为8.4 mg/L，As，Se，Hg质量浓度均值分别为2.1，0.2，0.0 μg/L，低于中国和WHO饮用水卫生标准(As：10.0 μg/L；Se：10.0 μg/L；Hg：1.0 μg/L)[11-12]。

图2 昭通河水与裂隙水TDS-TH分布Fig.2 TDS vs. TH of river water and fissure water in Zhatong

图3 昭通地表水和裂隙水水化学类型Piper三线图解Fig.3 Piper diagram showing major ion composition of river water and fissure water in Zhaotong

3.2 裂隙水的水化学性质

裂隙水pH值在7.7～9.3之间，均值8.1，高于河水pH值。TDS质量浓度33.0～591.0 mg/L，均值201.6 mg/L，为淡水(见表2和图2)；TH质量浓度18.0～477.2 mg/L，均值171.4 mg/L，主要为软水至中等硬水(见表2和图2)，但也有个别水样为硬水、极软水及极硬水(图2)。裂隙水中主要阳离子为Ca2+，平均占阳离子毫克当量总数比例的72.1%，为优势离子，其次为Mg2+(23.8%)，Na++K+(4.1%)；主要阴离子为HCO3-，平均占阴离子毫克当量总数比例的70.0%，为优势离子，其次为SO42-(18.8%)、Cl-(5.8%)和NO3-(5.5%)。因此，裂隙水主要水化学类型为Ca-HCO3型，其次为Ca·Mg-HCO3型，亦有部分Ca·Mg-HCO3·SO4型(图3)。SiO2质量浓度平均为8.6 mg/L，稍高于河水SiO2，但最高值为32.5 mg/L，显著高于河水SiO2最高值14.3 mg/L。As，Se，Hg质量浓度均值分别为2.0，0.1，0.0 μg/L，低于中国和WHO饮用水卫生标准。

3.3 天然水中含F-量

昭通地区为典型的燃煤污染型氟中毒地区[3-7]，但目前当地许多居民依然认为是饮用水中高F-引起的氟中毒。根据测定的9个河水样和27个裂隙水样可知，河水中含F-量最高值为0.47 mg/L，平均值为0.12 mg/L；裂隙水中含F-量最高值为0.27 mg/L，平均值为0.09 mg/L(见图4)。昭通氟中毒区天然水中含F-量最高值远低于中国饮用水F-卫生标准(1.0 mg/L)[11]，并且天然水中含F-量低于WHO要求饮用水含F-量的最低浓度(0.5 mg/L)[12]。昭通燃煤型氟中毒地区天然水中含F-量低于饮用水卫生标准值，若当地居民仅从饮用水中摄取氟，可能达不到危害人体健康的最低量(0.5 mg/L)[12]。

图4 天然水中F-质量浓度箱形图Fig.4 Box-plot of the F- content in natural waters

3.4 天然水水化学性质与其他区域对比

为全面认识云南省昭通市氟中毒区天然水水化学性质，将其与全球不同区域的天然水水化学性质做比较(见表3)。昭通氟中毒区天然水中阳离子排序为Ca2+>Mg2+>Na++K+；阴离子排序为HCO3->SO42->Cl->NO3-；水化学类型为Ca·Mg-HCO3。中国其它典型喀斯特地区，如西江上游、南洞暗河系统和济南天然水水化学类型分别为Ca·Mg-HCO3,Ca-HCO3和Ca-HCO3。可知昭通氟中毒区与其它典型喀斯特地区具有相似的水化学类型(表3)。饮水型氟中毒区大同盆地和河套盆地天然水水化学类型为Na·Mg-HCO3和Na·Mg-HCO3·SO4；饮水型氟中毒区天然水中含F-量是昭通地区的18倍和12倍。长江流域、淮河流域、黄河流域、新疆北部、张掖盆地、埃塞俄比亚中央裂谷和亚马逊河流域天然水水化学类型分别为Ca-HCO3，Na·Ca-HCO3·Cl·SO4，Na·Ca·Mg-HCO3·SO4，Na·Mg-SO4·Cl，Mg·Ca·Na-HCO3·SO4，Na-HCO3和Ca-HCO3。

表3 不同区域天然水中主要离子对比

注：SiO2，F-，TDS单位为mg/L；其它离子单位为meq/L；西江上游位于云贵高原东部喀斯特地区；大同盆地和河套盆地为典型的饮水型氟中毒区；南洞暗河系统位于云南省东南部喀斯特地区。

由于不同的地质地理背景，致使不同地区天然水水化学性质不同。具有相似地质背景的地区天然水水化学性质相似，如昭通、西江上游、南洞暗河系统和济南都为碳酸盐岩分布地区，其天然水水化学类型相似(表3)。再如大同盆地和河套盆地天然水含F-量较高是由于盆地周边太古代-元古代的片麻岩和花岗岩提供了F的来源，并且地质构造形成的盆地不利于水的快速循环，以上2个因素造成了盆地天然水富集F-[19,24]。昭通地区主要发育的岩石为碳酸盐岩类岩石，其含F量远低于片麻岩和花岗岩[25]，并且该地区地质构造强烈，岩石裂隙发育，加快了水的循环，这2个因素致使昭通地区天然水不富集F-。

4 讨 论

4.1 昭通氟中毒地区主要风化过程

昭通河水与裂隙水中阳离子主要以Ca2+为主，阴离子主要以HCO3-为主，因此昭通河水和裂隙水水化学成分明显受控于碳酸盐岩的风化。Ca2+与HCO3-的相关性(r=0.817)(见图5(a))明显高于Mg2+与HCO3-的相关性(r=0.345)(图5(b))，但都小于Ca2++Mg2+与HCO3-的相关性(r=0.882)(图5(c))，说明昭通氟中毒地区方解石的溶解对河水与裂隙水水化学成分的贡献率大于白云石，但二者都属于碳酸盐岩的风化。Ca2++Mg2+与HCO3-毫克当量关系图也显示，部分数据点偏离1∶1等值线且处在该线下方，表明碳酸盐岩的风化作用不能完全解释水中的Ca2++Mg2+组成(图5(c))。Ca2++Mg2+与HCO3-+SO42-相关性(r=0.959)最高(图5(d))，表明部分Ca2++Mg2+来源于与SO42-有关的水化学过程，图5(f)也表明了Ca2++Mg2+与SO42-有较好的关系(r=0.687)。昭通氟中毒地区主要开采晚二叠世龙潭组中高硫煤，煤矿无组织排放的硫酸型矿井水可能是造成天然水体SO42-量较高的原因之一。

Na++K+与Cl-的比例接近1∶1等值线，表明Na++K+主要来源于蒸发岩的溶解[26]。图5(e)表明Na++K+与Cl-的相关性较低(r=0.404)，且Na++K+与Cl-比例分散，说明昭通氟中毒地区天然水中Na++K+并不是主要受控于蒸发岩风化溶解。

图5 昭通河水与裂隙水主要离子的质量浓度相关关系Fig.5 Relation between main ions concentrations of river water and fissure water

4.2 含水层岩性与水化学性质

裂隙水是指赋存于岩石裂隙中的地下水。因此，含水层的岩性在一定程度上影响着裂隙水的水化学性质(表4)。昭通典型氟中毒区处于扬子板块西南缘，构造活动强烈，造成地区岩石裂隙十分发育。当地居民多以裂隙水为生活水源，因此，研究昭通氟中毒区裂隙水化学性质分布具有十分重要的现实意义。寒武纪、奥陶纪、泥盆纪和石炭纪含水层岩性主要为灰岩，其发育的裂隙水化学类型以Ca-HCO3为主，TDS和TH量较稳定且较低，含F-量变化较大(0.03～0.26 mg/L)，NO3-量变化较小(1.5～17.9 mg/L)。二叠纪含水岩性为灰岩，夹有煤层，发育的裂隙水化学类型以Ca·Mg-HCO3为主，部分水样含SO42-，TDS和TH量较稳定且较低，F-量变化较小(0.05～0.12 mg/L)，NO3-量变化较小(1.7～21.2 mg/L)。三叠纪和古近纪含水岩层岩性比较复杂，且多为人类活动区域，其发育的裂隙水化学类型多样，TDS和TH变化较大，F-量变化最小(0.05～0.09 mg/L)，NO3-量变化最大(6.0～96.7 mg/L)。因此，裂隙水化学性质与含水层岩性及其岩性组合具有密切的关系。

表4 裂隙水的含水层岩性与水化学类型关系

4.3 F-的控制因素

由于昭通氟中毒地区天然水水化学性质主要受控于碳酸盐岩风化(图5)，所以天然水中F-主要来源于碳酸盐岩的风化溶解。碳酸盐岩中含F量均值220 mg/kg[24]，因此对天然水中氟离子贡献率低。又因昭通地区构造活动强烈，导致碳酸盐岩中溶蚀裂隙发育，易于水的循环流动，致使氟离子不易在水中富集。

F-易与Ca2+离子结合形成溶解度低的氟化钙(CaF2)而沉积[9,27-28]。碳酸盐岩地区Ca2+离子丰富，为形成氟化钙提供了物质条件，为说明昭通氟中毒区天然水中氟化钙是否达到饱和，计算了氟化钙的饱和指数(见图6)。昭通氟中毒地区天然水中Ca2+和F-的离子活度积远低于CaF2饱和指数，因此天然水中F-离子不会与Ca2+结合形成CaF2而沉积，反而会继续溶解围岩中的含氟矿物。

图6 天然水中Ca2+与F-的浓度关系

4.4 As，Se，Hg的水化学性质

As，Se，Hg质量浓度变化见表1，可知其量都没有超过中国和WHO饮用水卫生标准。由于昭通地区河水与裂隙水化学性质主要受控于碳酸盐岩风化，因此水中的As，Se，Hg来源也主要为碳酸盐岩中矿物的溶解。由于碳酸盐岩中含As，Se，Hg量较低[26]，并且昭通处于典型的喀斯特岩溶区，构造运动强烈，裂隙发育，地形陡峭，河流和地下水的循环速度快，使水岩不能长时间充分接触[29]。因此，昭通地区河水与裂隙水中As，Se，Hg含量很低。

4.5 人为活动影响

水中氮氧化合物量的高低，在一定程度上能反映生物或者人类活动对水化学成分的影响[9]。保持天然状态未受人为污染的地表水和地下水中硝酸盐氮浓度的背景值一般低于2.0 mg/L[25]。昭通地区河水和裂隙水中NO3-质量浓度均值分别为4.2 mg/L和14.5 mg/L，高于亚洲河水中NO3-浓度(0.7 mg/L)和世界河水中NO3-浓度(1.0 mg/L)[25]，裂隙水NO3-质量浓度均值高于中国饮用水卫生标准(10.0 mg/L)。部分裂隙水的水化学类型为Ca-NO3·HCO3(f11)和Ca-HCO3·NO3(f17和f23)。鉴于水体中氯离子的保守性行为，氯离子与硝酸盐氮经常作为指示地表水和地下水环境中的水体混合、污染等指示剂[23,25,30]。分析水体的硝酸盐氮和氯离子之间的关系，有助于阐明昭通市喀斯特地区水体中硝酸盐氮污染的分布[30]。据氯离子与硝酸根离子关系(如图7所示)，多数水样为较低硝酸盐氮(地表水NO3-<9.0 mg/L；裂隙水NO3-<9.0 mg/L)和较低氯离子(<20.0 mg/L)，这些水样多采自非居住区和农业区，因此，地表水和裂隙水保持了具有较低硝酸盐氮和较低氯离子浓度的天然特征。部分水样具有较高硝酸盐氮(地表水和裂隙水NO3->9.0 mg/L)和较低氯离子或较高硝酸盐氮和较高氯离子(地表水和裂隙水Cl->25.0 mg/L)浓度特征，而这些水样多采集自农耕区和生活居住区。土地利用类型常常是地下水污染贡献的主要因素，农业化肥或畜禽排泄物是研究区域中硝酸盐氮的主要来源。研究区所采集裂隙水样为当地农村居民生活饮用水，且裂隙水井较浅或以泉水形式出露。因此，裂隙水更易受到农业化肥或畜禽排泄物等人为活动影响。

图7 天然水中Cl-与NO3-质量浓度关系Fig.7 Relationship between Cl- and NO3-concentrations in natural waters

5 结 论

昭通氟中毒地区河水与裂隙水中优势阴阳离子分别为HCO3-(67.3%和70.0%)与Ca2+(60.0%和72.1%)；昭通氟中毒区81.6%天然水TH主要在75～300 mg/L之间，为软水和中等硬水。昭通氟中毒地区天然水中含F-量(均值0.1 mg/L)远低于中国饮用水卫生标准值(1.0 mg/L)。以碳酸盐岩为主的含水层中发育的裂隙水化学类型主要为Ca-HCO3型；以碳酸盐岩为主且夹有煤层的含水层中发育的裂隙水水化学类型为Ca·Mg-HCO3，但部分水样SO42-较高；岩性较复杂含水层中发育的裂隙水水化学类型也较多样。因此，含水层的岩性控制着昭通氟中毒区裂隙水水化学性质。昭通氟中毒地区河水与裂隙水中主要离子来源于碳酸盐岩风化溶解，其次来源于硅酸盐矿物风化溶解。人为活动对昭通氟中毒地区河水与裂隙水已造成一定程度影响。

致谢：衷心感谢昭通市科技局、镇雄县和威信县科技局和卫生防疫站的全体工作人员和当地居民对采样的大量支持和配合。

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(编辑：陈 敏)

Hydro-geochemistry and Geological Genesis of Natural Waterin Karst Region in Zhaotong City, Yunnan Province

LIU Yong-lin1,2, LUO Kun-li1

(1.Institute of Geographic Sciences and Natural Resources Research, CAS, Beijing 100101, China; 2.Geography and Tourism College, Chongqing Normal University, Chongqing 401331, China)

Nine river water samples and 27 fissure water samples were collected to study the ion chemistry and geological genesis of natural water in Karst Region in Zhaotong City, Yunnan Province by means of statistical approaches such as Piper trilinear chart, Ion ratio and saturation index method. Results showed that the predominant anion and cation was HCO3-(relative concentration: 67.3% and 70.0%) and Ca2+(relative concentration: 60.0% and 72.1%), respectively. Total hardness (TH) in 81.7% of natural water from the fluorosis area in Zhaotong was between 75 and 300 mg/L. The F-concentration (mean value 0.1 mg/L) of natural water from the fluorosis area in Zhaotong was well below the standards for drinking water quality (1.0 mg/L). The hydro-chemistry type of fissure water, of which aquifer rock was carbonatite, was Ca-HCO3and Ca·Mg-HCO3. It is concluded that aquifer lithology controlled the hydro-chemistry of fissure water. High quality water could be found in aquifer rock which is carbonatite and unitary lithology in the fluorosis area of Zhaotong City.

Zhaotong city of Yunnan; Karst;natural water; hydro-chemistry; fluorosis; geological genesis

2015-08-31；

2015-09-09

国家重点基础研究发展计划(973计划)项目(2014CB238906)；国家自然科学青年基金项目(41502329)

刘永林(1983- )，男，河南温县人，副教授，博士，主要从事地质环境与健康、环境空间建模研究，(电话)023-65362853(电子信箱)liu3986130@163.com。

雒昆利(1959- )，女，陕西西安人，研究员，博士，主要从事地质环境与健康研究，(电话)010-64856503(电子信箱)kunliluo@sohu.com。

10.11988/ckyyb.20150718

2016,33(10):28-35

P592

A

1001-5485(2016)10-0028-08