渤海中部沉积物铅来源的同位素示踪

刘明，范德江*，郑世雯，田元，张爱滨

（1.中国海洋大学海底科学与探测技术教育部重点实验室，山东青岛266100）

渤海中部沉积物铅来源的同位素示踪

刘明1，范德江1*，郑世雯1，田元1，张爱滨1

（1.中国海洋大学海底科学与探测技术教育部重点实验室，山东青岛266100）

本研究对渤海中部表层和柱状沉积物中Pb的含量和同位素进行了分析，研究了其时空分布规律，并探讨了其物质来源。结果表明，表层沉积物中Pb的含量为14.54×10-6～59.42×10-6，其含量在渤海湾近岸、黄河口附近、研究区的东北部较高，而在研究区的中部和渤海湾北部含量较低；Pb同位素207Pb／206Pb的值为0.834 1～0.848 9，208Pb／206Pb的值为2.082 8～2.098 0。岩心沉积物中Pb含量、同位素组成与表层沉积物相似，整体上较为稳定，但在1990s以来呈现增大的趋势。渤海中部沉积物中Pb以自然来源为主，黄河沉积物是其主要物质来源，但渤海湾北端则与滦河源物质或沿岸侵蚀相关；人类活动影响主要出现在1990s以后，与中国含Pb矿石的燃烧等工业活动相关，但影响微弱，仅在黄河口西北近岸海域、渤海湾等个别站位得到体现。

铅同位素；沉积物；来源；渤海中部；人类活动

1　引言

铅（Pb）是典型的重金属元素，对环境和人体具有十分强烈的危害。环境中的铅主要有两方面的来源，一是火山爆发、森林火灾等自然现象释放到环境中的铅；二是人类活动，主要是指煤炭和含铅汽油的燃烧等工业和交通等方面的铅排放［1—2］。铅的人为排放是造成当今世界铅污染的主要原因，并主要通过大气沉降等方式进入水体［3］。铅为海洋中的吸附—清扫型元素，在河口、海湾等沿海低能环境中，由吸附或清扫作用能迅速沉积、聚集到海底沉积物中［4］。铅有4种稳定同位素：204Pb、206Pb、207Pb和208Pb，由于其质量重，同位素间的相对质量差较小，不同环境或来源的Pb同位素组成特征具有明显差异，且表生带中温度、压力、酸碱度（pH）、氧化还原电位（Eh）和生物等因素的变化对其组成的影响很小，因此Pb同位素组成具有明显的“指纹特征”，对示踪环境污染物质来源、传输规律和定量评价自然过程和人为工业活动对大气、海洋和沉积环境的贡献等具有重要作用［2，5—11］。

近岸海域是海陆交互作用最为强烈的地带，也是人类活动最为活跃的地带之一，是人类活动产生的重金属等污染物质的重要聚积区，而对其中的重金属等污染物质来源的判别一直是环境污染研究的热点和难点［12—15］。渤海是一个半封闭的陆表海，仅以渤海海峡与黄海相通，每年接受了大量的来自黄河及海河、滦河、辽河等泥沙注入。同时，环渤海经济圈的快速发展，大量的污染物质通过河流、沿岸排污口及大气沉降等途径进入渤海，其近岸海域陆源污染物约占入海污染物总量的87%［16］。渤海被认为是中国污染最为严重的海域之一，前人开展了大量的沉积物中重金属的研究工作，主要集中在重金属的含量及时空分布、背景值、污染评价等方面，关于重金属的来源研究多利用数理统计和相态分析的方法，而对于铅同位素的研究相对较少［17—22］。本研究拟通过对渤海中部沉积物中铅及其同位素时空分布的分析，探讨渤海Pb的来源，旨在加深人类活动对近海环境影响的认识，并为近海沉积物源—汇过程及近海环境保护提供科学参考。

2　材料与方法

2.1研究区和样品采集

研究区位于渤海中部，于2009年和2011年冬季搭载国家自然科学基金委公共航次采集样品（部分样品为908专项样品，采自2006年8月），其中表层沉积物采用箱式取样器获得，柱状样采用重力取样器获得。共获得表层样96个，柱状样岩心1根（B42站，130 cm）。样品站位见图1。

对表层样品进行了元素含量和粒度的分析测试，并选取3个断面12个样品进行了Pb同位素的分析（图1）。柱状样以0.25 cm为间隔分样，样品分割采用宽度为0.25 cm的不锈钢样品匙，逐层进行剔取，之后进行粒度测定；选取前60 cm以0.5 cm为间隔分样进行元素含量测定，共获取120个样品；选取前35 cm的部分层位做了Pb同位素的测定，共获取8个样品。另外，在前60 cm以2～5 cm左右为间隔，之下以10 cm为间隔分样进行放射性同位素年代测试，共分析了26个样品。

图1　研究区及采样点站位Fig.1 The study area and location of sampling sites

2.2分析方法

（1）粒度分析

在中国海洋大学海底科学与探测技术教育部重点实验室完成，所用仪器为英国Malvern公司生产的Mastersizer2000型激光粒度分布测量仪。采集粒级间隔Φ／4，重复测试的相对误差小于2%。粒度参数的计算采用Folk和Ward的公式［23］。

（2）元素地球化学测试

在中国海洋大学海底科学与探测技术教育部重点实验室完成，样品经过烘干、研磨，采用台式偏振X射线荧光光谱仪（XRF，XPOS，德国SPECTRO公司）进行Al等常量元素的测试。测试样品在105℃下烘干过夜，取4～5 g研磨至65μm之下，装入直径为32 mm的聚乙烯样品杯内，压实，要保证底面绝对压平［24］。

样品经消解后，采用电感耦合等离子体质谱（ICP-MS，Agilent 7500c，美国Agilent公司）进行了Pb元素含量的测试。通过水系沉积物国家标准GSMS-2和平行样进行质量控制，标样多次连续测试的相对标准偏差均小于2%。

（3）Pb同位素测试

同位素分析是在国家海洋局第一海洋研究所海洋环境测试中心完成，样品的处理方法参照文献［25］。分析所用仪器为高精度多接收等离子体质谱（HR-MC-ICPMS，英国Nu公司），样品分析过程中以205Tl／203Tl为内标，以NBS981为标准物质。

（4）210Pb和137Cs测年

年代测试是在中国科学院南京地理与湖泊研究所湖泊沉积与环境重点实验室进行，分析仪器为美国EG&G Ortec公司生产的由高纯锗井型探测器（Ortec HPCe GWL）与Ortec 919型谱控制器和IBM微机构成的16 k道多道分析器所组成的γ谱分析系统。137Cs和226Ra标准样品由中国原子能研究院提供；210Pb标准样品在英国利物浦大学做对比标准。

3　研究结果和讨论

3.1沉积物岩心岩性和年代模式

B42站岩心沉积物砂、粉砂、黏土的含量分别在0%～31.66%、52.89%～81.29%、14.43%～29.38%之间，平均含量分别为8.61%、68.93%、22.46%，沉积物以粉砂和黏土质粉砂为主。平均粒径介于5.51～7.24Φ之间，平均为6.62Φ。垂向上，黏土的含量相对较为稳定，砂和粉砂的含量呈现阶段性变化，沉积物的平均粒径略有变细的趋势。整体上以84 cm为界，该岩心可分为上下两段段：上段砂的含量最低（平均6.17%），以粉砂和黏土为主，沉积物粒径较细，平均6.74Φ；下段砂的含量显著增大，粉砂的含量减小，平均粒径均值为6.28Φ（图2）。

图2　B42站岩心沉积物组成与210Pb、137Cs活度变化Fig.2 Sediment components and210Pb，137Cs activity profiles in the core B42 Station

B42站岩心中过剩210Pb的活度和137Cs的含量如图2所示，过剩210Pb的数据处理采用恒定初始浓度法（CIC法），与深度线性拟合后，相关性为0.593，计算出的平均沉积速率与其他学者在本区的研究结果相差较大。210Pb测年基于两个最基本的假设，即具有稳定的210Pb供给速率和沉积后210Pb处于封闭系统之中［26］，可能由于该站潮流等水动力作用的影响导致沉积环境的改变，加之物质输送通量的改变使得210Pb供给速率发生变化，导致了210Pb测年数据复杂化，难以得到满意的年代数据。该岩心在20 cm附近发现有137Cs明显的峰值，应该对应于60年代初大量的核试验［27-28］。据此可以计算出该区的沉积速率约为0.41 cm／a，该结果与其他学者在该区的研究结果基本一致，故我们采用137Cs标定该岩心的年代。

3.2研究区表层沉积物中Pb及其同位素组成的空间分布

表1为渤海中部沉积物中Pb含量及其同位素组成的统计表。研究区表层沉积物Pb的含量介于14.54×10-6～59.42×10-6，平均为28.49×10-6，与黄河悬浮体和黄河口及附近海域沉积中Pb的含量相当，但低于长江沉积物及其悬浮体的含量［10—11］。研究区Pb在渤海湾内海河口南部、渤海湾中部、黄河口临近区域、研究区北部滦河口附近和研究区东部等区域具有较高的含量，而在研究区的中部和渤海湾北部的含量则较低（图3）。本区表层沉积物主要以粉砂和黏土质粉砂为主，平均粒径介于2.71～7.73Φ，平均值为6.15Φ。其中，渤海湾及研究区中部沉积物以粉砂和黏土为主，颗粒较细，而在北部和东部的砂含量相对较高，沉积物颗粒较粗。对比Pb含量分布图和平均粒径图表明，Pb含量与沉积物平均粒径的相关性较差，未受到沉积物粒径大小的显著影响，这表明研究区表层沉积物中Pb的分布主要受其物质来源的控制。

图3　研究区表层沉积物Pb含量（a）与平均粒径（b）分布Fig.3 Distribution patterns of the Pb content（a）and mean grain size（Mz）（b）of the surface sediments in the study area

本研究区表层沉积物中Pb同位素的比值207Pb／206Pb的值介于0.834 1～0.848 9之间，均值为0.841 5；208Pb／206Pb的值介于2.082 8～2.098 0之间，均值为2.088 8（表1）。该同位素组成与自然源黄河沉积物、黄河口及附近海域沉积物、黄土等的同位素组成大致相似，部分站位稍高，但多低于黄河悬浮体、莱州湾南部沿岸、天津和北京气溶胶及燃煤、含铅汽油等的同位素组成［9—11，29—30］。此外，研究区沉积物中同位素的组成与长江沉积物也较为相似，与Pb同位素组成的自然背景值较为接近［10］。

表1　研究区沉积物及其他来源物质中Pb同位素组成及含量统计表Tab.1 Summary of the stable isotopic composition and content of Pb in the research sediments and other substances

考察Pb同位素沿断面上的变化情况，渤海湾内iso1-iso3站由渤海湾内向外海延伸，该断面沉积物中207Pb／206Pb的值介于0.842 3～0.843 8，208Pb／206Pb的值介于2.089 5～2.092 7，由近岸向海逐渐减小。iso4-iso7站为南北向断面，该断面沉积物中Pb同位素组成表现为北低南高的趋势，北端iso4站沉积物中207Pb／206Pb和208Pb／206Pb的值最低（分别为0.834 1和2.082 8），而中南部则相对较大。iso8-iso12站为黄河口外向外海延伸的断面，207Pb／206Pb和208Pb／206Pb的值分别介于0.838 4～0.848 9和2.083 7～2.098 0之间，该断面上Pb的同位素组成在近岸iso8站最大，向海方向略小，但在iso11和iso12站有所增大。在表层沉积物中，iso8站同位素组成最高，207Pb／206Pb和208Pb／206Pb的值分别0.8489和2.098 0，该站位于黄河口西北，离岸较近。

3.3沉积物岩心中Pb含量及其同位素组成和演化

图4所示为B42站岩心Al、Pb元素含量和平均粒径（Mz）的垂向变化。沉积物平均粒径的值介于6.06～7.24Φ之间，平均为6.67Φ，整体上呈现逐渐变粗的趋势。Al的含量介于6.64%～7.35%，平均值为7.07%，整体上表现为逐渐减小。以28 cm左右（1950s）为界，Al在上段的含量较下段明显减小。沉积物粒径的增大导致了Al等在细颗粒物质中富集的元素含量的减小。Pb的含量介于17.60×10-6～42.60×10-6，平均值为27.30×10-6，该值略大于Choi等研究的黄河沉积物的值，与黄河口及其附近海域的沉积物中Pb的含量接近［10—11］。整体上Pb的含量较为稳定，并未有显著的变化。为了消除粒度变化对Pb含量的影响，对其进行了Al标准化处理，结果与标准化之前比较，1990年后Pb含量出现较为明显的增加趋势。

图4　B42站岩心沉积物中Pb、Al的含量及Mz、Pb／Al垂向变化Fig.4 The vertical profiles of the content of Pb and Al，Mz and Pb／Al in the core B42 Station

B42站柱样岩心的Pb同位素比值变化见图5，207Pb／206Pb介于0.830 0～0.849 6之间，均值为0.841 8；208Pb／206Pb介于2.069 1～2.097 8之间，均值为2.085 5。整体上与研究区其他表层沉积物中的含量也较为接近。岩心沉积物中Pb同位素的组成存在波动，20世纪90年代之前207Pb／206Pb的值为0.807 0～0.844 0之间，与黄土Pb同位素组成较为一致［10］；90年代该比值出现明显下降，减小为0.830 0；之后开始迅速增大，之后在21世纪初又表现为减小的趋势；但是在顶端的沉积物中该比值增大为0.849 6。

将本研究与1900年以来长江口临近海区［2］、珠江口［31］等区域的沉积物中的Pb含量及同位素组成的变化进行对比（图5）。长江口临近海区沉积物中Pb的含量与同位素组成的变化较好的反映了人类活动的影响，207Pb／206Pb的值同样在20世纪末21世纪初开始增大，之后又有减小，体现了含Pb汽油使用及禁用对环境的影响［2］。珠江口沉积物岩心中Pb在20世纪70年代以来受到人类活动的影响，其含量和207Pb／206Pb的值在90年代也同样略微减小后再迅速的增大［31］。3个海域的Pb同位素组成在20世纪末20世纪初的演变十分相似，本研究与长江口岩心中Pb同位素组成均有先增大后减小的过程，珠江口的工作持续到20世纪末，可能含Pb汽油的禁用引起的Pb同位素组成的变化等尚未在沉积物中得到体现。本研究中Pb同位素在1990s出现了较明显的减小，长江口的岩心记录中并未体现，珠江口的岩心记录中有所体现，但并不十分明显。

图5　研究区B42站岩心沉积物中Pb含量和同位素变化及其与国内其他海域的比较Fig.5 The vertical variation of the Pb content and isotope composition in B42 core sediments，and the comparison with other domestic sea area

3.4研究区Pb的来源探讨

水体环境中的Pb有自然风化来源和人为来源两种，人为来源的Pb可以显著的改变Pb的同位素组成，因此根据Pb的同位素“指纹”特征可以有效识别Pb的自然来源或者人为来源［32］。在中国，自然环境中人为来源的Pb主要来自汽油、煤炭燃烧和工业过程的释放等［9］，之前含Pb汽油的使用被认为是大气中Pb的主要来源［1］，而煤炭燃烧和工业活动也是Pb向大气释放的重要原因，并成为当前Pb污染的主要来源［33—34］。

为识别人类活动对研究区沉积物中Pb来源的影响，将Pb同位素组成和Pb含量的相关关系进行了分析。如图6所示，Pb同位素比值与Pb的总量之间基本不存在相关关系（R2接近于0），为消除粒度等因素的影响，将Pb同位素组成与Pb／Al的相关性也进行了分析，两者之间同样不存在相关关系。表层沉积物iso8和柱状样岩心沉积物B42-1显然比其他沉积物具有更高的同位素比值，该两站沉积物中的Pb来源应该受到了人类活动的影响。

图6　研究区沉积物中Pb同位素组成与Pb含量、Pb／Al的相关关系Fig.6 Correlation of Pb isotopic composition and Pb content，Pb／Al in the surface sediments

为进一步区分沉积物中Pb的可能来源，本文将研究区沉积物和大气气溶胶（北京、天津）、煤炭、燃煤粉尘、未污染的黄土、黄河沉积物、黄河悬浮物等物质中207Pb／206Pb与208Pb／207Pb的相关关系进行了分析，如图7所示。Choi等研究发现黄河沉积物中的207Pb／206Pb的值分为高低两组，分别为0.840 0和0.853 0，较低的一组与黄土的Pb同位素值相当，认为是自然来源为主，较高的一组则受到污染；黄河悬浮体中的Pb采集于干季，当时水体受到了一定污染，且来源较新，与经过长时间的沉积、混合等过程后累积的黄河沉积物相比，同位素组成较高［10］。研究区多数表层和岩心沉积物中Pb同位素的组成与未受人类活动影响的黄土及自然源黄河沉积物类似，与其他物质中Pb同位素的组成存在一定差异，表明了研究区Pb的来源以自然风化为主，人类活动的影响只局限于部分区域。B42站岩心顶端（B42-1）和研究区南部的表层样品iso8的同位素组成与黄河沉积物中较高一组较为接近，但低于黄河悬浮体中的同位素比值，表明这些沉积物中的Pb除了来自自然风化产物外，还受到了部分人类活动的影响，表现为混合来源。iso1、iso3和B42-3、B42-7等沉积物中Pb的同位素组成也稍高于黄土和自然源的黄河沉积物，应该也是受到了人类活动的影响。近十年来，天津的气溶胶中206Pb／207Pb比值因含铅汽油的禁用从0.870降低到0.863，煤炭燃烧等成为北京、天津等地气溶胶中Pb的主要来源［9，30］，虽然前人在珠江口和渤海湾沿岸的研究证实了煤炭燃烧和其他工业活动释放的Pb通过大气沉降进入海洋是表层沉积物中Pb的重要来源［35-36］，但是研究区沉积物与北京、天津等地气溶胶中Pb的同位素组成存在较大差别，表明了大气沉降来源的Pb对研究区大部分沉积物的影响并不显著。研究区沉积物中Pb的同位素组成与煤炭、燃煤飞灰及汽车尾气中Pb的同位素组成也存在较大差异。

图7中所示Pb生长曲线参考Cumming和Richards［37］的数据绘制；中国Pb的演化曲线根据Mukai等［34］研究的中国主要含Pb矿石的数据绘制，图中煤炭、燃煤飞灰、汽车尾气、天津气溶胶等也落在该线附近；黄河源物质Pb同位素的回归曲线则根据Chio等［10］的数据绘制。源自中国的Pb由于形成于富Th的环境，而具有较高的208Pb同位素含量，因而中国Pb演化曲线比Pb的生长曲线表现为有一些向上的位移［29，34］。研究区沉积物中Pb同位素与中国Pb的演化曲线较为一致，表明其主要来自中国本土的Pb［11，29］，且多数样品落在黄河源Pb的演化曲线上，表明黄河沉积物是研究区主要的物质来源。值得注意的是，iso8和B42-1落在中国含Pb矿石的演化曲线上，iso4站落在了黄河源Pb的回归线之外，B42-5则落在了黄河源Pb回归线的反向延长线上。

图7　207Pb／206Pb与208Pb／206Pb相关关系散点图Fig.7 The plot of the correlation between207Pb／206Pb and208Pb／206Pb

据此，对研究区沉积物中Pb及其同位素的时空变化进行综合分析。从表层沉积物各个断面来看，渤海湾内iso1-iso3站Pb同位素的组成略高于自然源黄河沉积物和黄土的值，相对其他断面也较高，该区沉积物中的Pb除了自然来源外，可能接受了来自海河及京津冀经济区排放的污染物质，受到人类活动一定程度的影响。同位素组成呈现出向海方向逐渐减小的趋势，表明近岸排污的影响向海方向逐渐减弱。

南北向断面（iso4-iso7站）北端iso4站沉积物中Pb同位素的组成相对较小，中南部相对较大，与黄河沉积物和黄土等较为接近，与Hu等研究的黄河口沉积物的Pb同位素组成较为接近［11］。iso4站位于北端近岸，其同位素组成位于黄河源Pb回归线的上方（图7），研究表明，该断面北端沉积物以粗颗粒的滦河源物质为主，中南部则主要来自黄河源物质［38］，北端较低的同位素组成应该与滦河源物质或沿岸侵蚀相关，而南部则受到黄河物质的影响。

黄河口外向海延伸的断面（iso8-iso12站）中大部分站位Pb同位素组成仍与黄河沉积物及黄土的同位素组成较为接近，表明该断面沉积物仍以黄河源物质为主。iso8站的同位素组成值最高，207Pb／206Pb和208Pb／206Pb的值分别0.848 9和2.098 0，其同位素相关关系落在中国含Pb矿石的演化曲线上（图7），该站位于黄河口西北，离岸较近，应该是受到了工业过程产生的污染物排放及沿岸排污的影响。

从B42站岩心中Pb同位素的演化来看，其Pb同位素组成整体上仍接近于黄河沉积物、黄土等的同位素组成，低于北京、天津气溶胶和工业释放的Pb同位素组成，表明了黄河沉积物对该区的影响。岩心中207Pb／206Pb的值出现明显波动，部分层位的同位素比值稍高，其变化趋势与长江口、珠江口岩心沉积变化趋势相似（图5）。Pb同位素的组成在20世纪90年代之前相对较低，与黄土Pb同位素组成较为一致［10］，表明该时期人类活动对研究区海洋环境中Pb的贡献尚较小。20世纪90代出现了明显的减小（B42-5），该层沉积物的Pb同位素相关关系落在了黄河源Pb回归线的延长线上（图7）。自1990s开始，黄河经常性的断流和中上游水库的修建，使得作为Pb等重金属主要载体的入海悬浮泥沙大幅减少，导致了大量的重金属沉积在水库和河床，这一比例可能达30%～50%［39］。另外，水土保持工作的开展和环境保护措施的执行，也使得黄河进入渤海的重金属有所减少［40］。这一时期沉积物可能因混合、稀释等作用而导致了Pb同位素值的降低，Pb的含量及Pb／Al在这一时期也有相应的变化（图4，图5）。之后，在20世纪末21世纪初同位素比值207Pb／206Pb开始迅速增大，应该与该时期含铅汽油使用相关。自90年代，我国四乙基铅汽油添加剂均从英国生产厂家Octel公司进口，其207Pb／206Pb的值为0.917 4～0.943 4［9—10］，207Pb／206Pb值的迅速增大表明含Pb汽油的使用对环境中Pb的重要贡献。之后由于含Pb汽油在我国被禁用，207Pb／206Pb的值在沉积物中表现为在21世纪初有所减小的趋势。但是在顶端的沉积物中（2010年前后）该比值增大为0.849 6，在同位素组成相关关系图中，其同位素相关关系落在中国含Pb矿石的演化曲线上（图7），此时Pb的来源应该受到诸如石油开采、煤炭燃烧等工业过程的影响。

4　结论

（1）渤海中部表层沉积物中Pb的含量介于14.54×10-6～59.42×10-6，平均为28.49×10-6，与黄河悬浮体和黄河口及附近海域沉积物中Pb的含量相当，Pb的含量在渤海湾近岸、黄河口附近、研究区的北部和东部较高；表层沉积物中Pb同位素的比值207Pb／206Pb的值介于0.834 1～0.848 9之间，均值为0.841 5；208Pb／206Pb的值介于2.082 8～2.098 0之间，均值为2.088 8。

（2）B42站柱状样岩心沉积物中Pb的含量介于17.19×10-6～33.04×10-6，平均24.98×10-6，该岩心整体上变化不明显，但Pb／Al的值在1990s以来呈现增大的趋势。该岩心207Pb／206Pb介于0.830 0～0.849 6之间，均值为0.841 8；208Pb／206Pb介于2.064 1～2.097 8之间，均值为2.085 5。Pb的同位素垂向演化与1900年以来长江口、珠江口沉积记录类似，20世纪90年代之前Pb同位素组成较低且较为稳定，90年代该比值出现明显下降后开始迅速增大，21世纪初又有所减小，但在顶端的沉积物中该比值增大为0.849 6。

（3）研究区Pb并未受到显著的污染，其来源以自然来源为主，具有中国Pb同位素组成的特点，且黄河沉积物是其主要物质来源，但渤海湾北部则与滦河源物质或沿岸侵蚀相关。黄河口西北近岸沉积物中的Pb来源受到人类活动的影响，与中国含Pb矿石的燃烧等工业活动相关；渤海湾Pb同位素的来源也受到人类活动一定程度的影响，且该影响向海方向该影响逐渐减弱。B42岩心沉积物中Pb及其同位素的演变较好的记录了黄河输沙通量变化和人类活动（含Pb汽油的使用和禁用等）的影响，顶端沉积物的Pb来源也与中国含Pb矿石的燃烧相关。

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Tracking lead origins in the central Bohai Sea based on stable lead isotope composition

Liu Ming1，Fan Dejiang1，Zheng Shiwen1，Tian Yuan1，Zhang Aibin1
（1．Key Laboratory of Submarine Geosciences and Technology，Ministry of Education，Ocean University of China，Qingdao 266100，China）

The Pb concentration and stable isotopes（204Pb，206Pb，207Pb，and208Pb）in surface and core sediments from the central Bohai Sea have been determined to investigate their spatial／temporal distribution and sources in this area.Results showed that the contents of Pb in surface sediments varied from 14.54×10-6to 59.42×10-6，which had higher level in the coastal Bohai Bay，nearby Huanghe River estuary and northeast of the study area.Pb isotope ratio of207Pb／206Pb and208Pb／206Pb varied from 0.834 1-0.848 9 and 2.082 8-2.098 0 in surface sediments，respectively.The core sediment records showed that Pb content and isotopic composition were similar to the surface sediments.However，the vertical values of Pb content and isotopic ratios were stable overall，but they presented an increasing trend since 1990s.Pb in the central Bohai Sea sediments were mainly origined from natural materials，and the Huanghe River substances was the dominated source，while the northern end of the Bohai Bay was affected by the Luanhe River or coastal erosion.The impact of human activities on the Pb deposition appeared since 1990s in the sedimentary records，which mainly referred to the combustion of Chinese leaded ores and other industrial activities.However，the impact was weak，only reflected on several sites in the northwest of Huanghe River mouth and Bohai Bay.

lead isotope；sediment；source；central Bohai Sea；human activities

刘明，范德江，郑世雯，等.渤海中部沉积物铅来源的同位素示踪［J］.海洋学报，2016，38（2）：36—47，

10.3969／j.issn.0253-4193.2016.02.004

Liu Ming，Fan Dejiang，Zheng Shiwen，et al.Tracking lead origins in the central Bohai Sea based on stable lead isotope composition［J］.Haiyang Xuebao，2016，38（2）：36—47，

10.3969／j.issn.0253-4193.2016.02.004

P736.4

A

0253-4193（2016）02-0036-12

2015-10-16；

2015-11-27。

国家自然科学基金（41376055）；国家自然科学基金重点基金（41520966）；国家海洋局公益性项目（201105003-06）。

刘明（1984—），男，山东省泰安市人，主要研究方向为海洋沉积地球化学。E-mail：lm2006happy＠ouc.edu.cn

范德江（1965—），男，教授，博士生导师。主要研究方向为海洋沉积和沉积地球化学。E-mail：djfan＠ouc.edu.cn