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三种沉水植物对Cu、Pb复合污染底泥的修复效果

2016-11-16谢佩君李铭红晏丽蓉乔云蕾

农业环境科学学报 2016年4期
关键词:金鱼藻苦草黑藻

谢佩君,李铭红*,晏丽蓉,乔云蕾

(1.浙江师范大学行知学院,浙江金华 321004;2.浙江师范大学生态研究所,浙江金华 321004)

三种沉水植物对Cu、Pb复合污染底泥的修复效果

谢佩君1,2,李铭红1,2*,晏丽蓉2,乔云蕾1,2

(1.浙江师范大学行知学院,浙江金华321004;2.浙江师范大学生态研究所,浙江金华321004)

利用生态缸模拟静态水体,进行底泥重金属污染的富集试验,从富集量、生物富集系数(BSAF)和去除率等指标探究苦草(Vallisneria natans)、黑藻(Hydrilla verticillata)和金鱼藻(Ceratophyllum demersum)等三种常见沉水植物对Cu、Pb复合污染底泥的修复效果。结果表明:苦草、黑藻富集效果最佳的时间段为培养生长的84~105 d,金鱼藻则为63~84 d。黑藻对Cu的BSAF达到15.2,是苦草的2.9倍、金鱼藻的2.7倍,黑藻中Cu含量与底泥中重金属含量达到显著负相关(r=-0.995,P<0.05),表现出对Cu较高的富集能力。从去除率与BSAF显示,三种植物对Cu的富集能力为黑藻>金鱼藻>苦草;对Pb的富集能力为苦草>黑藻>金鱼藻;其中黑藻对Cu-Pb复合污染的综合修复效果最好。三种植物的一个生长周期结束时,底泥中Cu、Pb含量与试验开始的污染底泥相比差异均达到显著水平(P<0.05),Cu-Pb复合污染程度有明显下降,经修复后的Cu-Pb复合污染底泥可达到《土壤环境质量标准》(GB 15618—1995)的域级标准;而黑藻富集作用可以使污染底泥中Cu含量达到《土壤环境质量标准》的玉级标准。

沉水植物;重金属;污染;富集

谢佩君,李铭红,晏丽蓉,等.三种沉水植物对Cu、Pb复合污染底泥的修复效果[J].农业环境科学学报,2016,35(4):757-763.

XIE Pei-jun,LI Ming-hong,YAN Li-rong,et al.Remediation of Cu and Pb co-polluted sediments by three submerged plants[J].Journal of Agro-Environment Science,2016,35(4):757-763.

由于重金属具有稳定性、隐蔽性和不可降解性等特点,排入水体的重金属,并不能像有机化合物那样可自然降解或者生物降解,绝大多数迅速地结合到悬浮物和沉积物中,最终沉积到底泥中从而造成底泥重金属污染,在湖泊众多的中国,底泥的重金属污染已然成为重要环境问题之一。底泥是河流、湖泊等众多水生生态系统的重要组成部分,没有降解的重金属往往参与食物链循环并在生物体内积累,直接或间接地对底栖生物的生理代谢造成伤害,甚至威胁人类健康[1]。近用来对底泥修复研究更多的是植物与微生物结合修复,或者植物修复与化学、物理方法结合修复。但是目前植物修复方面仍有很多问题需要探讨及研究,例如超富集植物的发现和培育等问题[2],因而研究植物富集规律及效果仍有重要意义。

靠近城市和工业区周边的湖泊,如巢湖、太湖,由于人类活动对其影响的方式多样、强度较大,重金属污染一般较为严重,且多为复合污染。湖泊中重金属以工业污染源为主,有色金属冶炼、电镀工业、印染工业等高污染企业的发展都有可能造成周边水域底泥中重金属污染。研究表明,我国湖泊浅层底泥中Cu、Pb均值多数超过土壤背景值,表现为Cu-Pb复合污染,如长荡湖、石臼湖、滆湖属于重金属轻度污染,宜兴西氿底泥中Pb达到中度污染,Cu达到重污染程度,巢湖底泥中Cu、Pb皆处于较高污染程度[3-5]。因此,底泥重金属污染的治理研究仍需加强。

沉水植物因为全株都生活在水体中,茎、叶和表皮都与根一样具有吸收作用,这种结构对水体中营养盐类的吸收降解及对重金属元素的浓缩富集都有很强的作用,所以用沉水植物来修复河流湖泊重金属污染能够带来较高的环境生态效益[6]。苦草(Vallisneria natans)、黑藻(Hydrilla verticillata)和金鱼藻(Ceratophyllum demersum)是我国华东地区常见的多用生沉水草本植物,大多分布于池塘、湖泊和沟渠等一些水流较为缓慢的淡水水域中,春夏季生长旺盛,生物量大且生命力强。因此,本研究选择这三种沉水植物作为试验材料,通过试验分析其对底泥Cu、Pb的富集效果,从而试图寻找适宜的修复Cu-Pb污染的沉水植物,利用底泥-植物系统的吸附、过滤及净化作用和自我调控功能,达到某种程度上对底泥Cu-Pb污染的修复,为今后深入修复重金属污染底泥提供一定的研究依据。

1 材料与方法

1.1供试材料

1.1.1供试植物

供试植物苦草、黑藻和金鱼藻均采自浙江省金华市婺江、瓯江水域。选取高度为15 cm左右、生长状态良好、个体均匀的植株作为试验材料,移栽到无污染底泥的生态缸中,水培适应一周后用于试验。

1.1.2供试底泥

供试底泥采自婺江流域的小溪,自然风干后,先初步剔除其中粗杂质,过100目筛,测得Cu的背景值为17.28 mg·kg-1、Pb的背景值为78.64 mg·kg-1,pH为6.8左右。用分析纯的CuCl2·2H2O和Pb(NO3)2配制成两种重金属盐溶液,拌入风干的原始底泥中并充分混匀,静置钝化两周后作为试验底泥,测得配制后底泥中两种重金属Cu、Pb含量分别为298.32、256.34 mg·kg-1,Cu污染程度为土壤环境质量芋级标准,Pb污染程度为土壤环境质量域级标准,Cu、Pb皆达到JENSEN底泥污染评价重污染级别[7]。这一污染程度和太湖、鄱阳湖等湖泊底泥中Cu污染比Pb污染严重的状况相符合[4,8-9]。

1.2试验设计

试验采用(透明的玻璃)生态缸(60 cm×30 cm×50 cm),静态模拟自然状况下小型水体,将其置于适当遮光的树荫下,避免高温曝晒,水体温度保持在15~30益。将配制好的底泥铺入缸内,厚度约10 cm。然后每个生态缸中加入50 L曝晒的自来水,将相同株数(本试验均为36株,保证密度一致)的三种沉水植物分别植入盛有配制好的重金属污染底泥的生态缸中。试验共设置15个生态缸,每种沉水植物5个生态缸,其中1#—5#植入苦草,6#—10#植入黑藻,11#—15#植入金鱼藻。每个生态缸使用泡沫板平均隔成3个区域,定期取样时分别在三个区域内取,作为试验3个重复。

试验开始后每隔21 d取一次植物样及植物根部土样,试验共历经105 d,三种沉水植物基本完成一个生长周期。试验中蒸发的水分用曝晒的自来水补充。第21 d分别取1#、6#和11#,第42 d分别取2#、7#和12#,第63 d、第84 d、第105 d依次类推。

1.3样品来理和重金属测定

取植物样先用自来水充分冲洗,再用0.1 mol·L-1稀盐酸洗净,最后用去离子水淋洗2~3次,吸干表面水分,置于烘箱中105益杀青30 min,70益下烘干至恒重,研磨过60目尼龙筛待测;将土样自然风干后,研磨过100目尼龙筛待测。用HNO3-HClO4消解植物样,HCl-HNO3-HClO4消解土样。用电感耦合等离子体原子发射光谱法(Inductively Coupledplasma-Atomic Emission Spectrometry,ICP-AES)进行Cu、Pb含量的测定。

1.4数据来理与分析

式中:GR为生长率;w 为植物的生物量;t为植物生长的时间,d。

生物富集系数(Biota-sediment accumulation factor,BSAF):BSAF=Cp/Cs

式中:Cp为植物体内重金属含量;Cs为沉积物中重金属含量。BSAF是表示生物从沉积物(底泥)中积累污染物的能力,是衡量生物体富集和吸收底泥中重金属能力的重要指标[10]。

式中:R为去除率;C0为试验开始时底泥中重金属含量;C为试验结束时底泥中重金属含量。

用Excel 2013、Origin 8.0、SPSS18.0统计分析软件进行数据分析处理。图由Origin 8.0绘制,表由Excel 2013生成,利用SPSS18.0统计分析软件进行单因素方差分析和多重比较,对三种沉水植物中Cu、Pb含量与底泥中的Cu、Pb含量进行相关分析和回归分析。

2 结果与分析

2.1沉水植物对底泥中Cu、Pb的富集量

由图1可以看出,苦草和黑藻在第84 d生长率最大,金鱼藻在第63 d生长率达到顶峰,在生长率达到顶峰后,植物体内的重金属含量增加比较缓慢,第84~105 d阶段几乎停止增长。一个生长周期结束时,苦草中Cu、Pb的最大富集量均高于黑藻和金鱼藻,分别为482.39、550.73 mg·kg-1,达到背景值的10.57倍和9.55倍。苦草、黑藻对Cu的富集能力要强于对Pb的富集,说明Cu-Pb复合污染中,重金属的吸附竞争能力Cu>Pb。在第84 d以前,苦草、黑藻体内Cu含量高于Pb含量,且植物体内Cu、Pb含量同步快速增长,两种重金属含量在相邻时段(如第21 d、第42 d,以此类推)皆差异显著(P<0.05)。苦草、黑藻对Cu的富集量较高,金鱼藻对Cu的富集量虽然相对较低,但最大富集量也达到324.40 mg·kg-1,为背景值的5.52倍。金鱼藻生长过程中,第84 d与第105 d比较,Cu和Pb含量差异皆不显著(P>0.05),说明金鱼藻在84 d时已达到富集的最大值。一个生长周期结束时,三种植物对Cu、Pb的最大富集含量均呈差异显著(P<0.05)。

图1 不同生长阶段植物中Cu、Pb含量Figure 1 Cu and Pb content at different growth stages

2.2沉水植物对底泥中Cu、Pb的生物富集系数

由图2可知,试验期间,生物富集系数(BSAF)都是逐渐增大的,说明植物对Cu、Pb的富集能力逐渐增强。同一种植物对不同重金属的富集具有不同的选择性,在第84 d以前,BSAF(Cu)>BSAF(Pb),且都在第105 d时达到最大,说明这三种植物在生长接近停滞时,仍有富集Cu、Pb的能力。黑藻对Cu的BSAF最高,达到15.2,是苦草的2.9倍、金鱼藻的2.7倍。但是,三种植物BSAF均大于1,都表现出一定的生物富集能力。从生物富集系数来看,植物对Cu的富集能力为黑藻>金鱼藻>苦草,对Pb的富集能力为苦草>黑藻>金鱼藻。

图2 沉水植物对Cu、Pb的BSAFFigure 2 Variation of BSAF in plants

2.3沉水植物对底泥中Cu、Pb的去除率

如表1所示,去除率与BSAF反映出来的植物对重金属的富集能力基本类似。三种植物去除率均在68%以上,苦草对Cu、Pb的去除率几乎相等。黑藻对污染底泥中Cu的去除率最高,达到90.77%,试验结束后底泥中Cu含量低至29.27 mg·kg-1,接近JENSEN底泥污染评价未污染级别,达到《土壤环境质量标准》玉级标准。经三种植物富集后的底泥间Cu含量差异显著(P<0.05),对Pb去除率相差不大,因而Pb含量差异不显著(P>0.05)。试验结束时底泥中Cu、Pb含量与试验开始的污染底泥相比皆呈现显著差异(P<0.05),Cu-Pb复合污染有很大改善。

表1 底泥中Cu、Pb去除率Table 1 Rates of Cu and Pb removal

2.4沉水植物与底泥中Cu、Pb相关性及回归分析

植物体内的重金属含量与其环境中的浓度显著相关[11-12],表2为相关分析及曲线估计结果。可以看出,植物中重金属Cu、Pb含量与底泥中Cu、Pb含量呈极显著负相关,说明苦草、黑藻和金鱼藻对底泥中Cu、Pb有明显的吸收作用。Cu、Pb的决定系数R2都接近1,回归直线拟合程度较好。

3 讨论

三种沉水植物在生长初期,体内重金属含量的快速增加可以归因于植物根部表面存在大量的活性反应位点,此时植物正处于对外界环境的适应阶段,植物的生物量没有明显增加,但对重金属累积速度却高于植物生长速度,一旦吸附位点逐渐被金属离子占据后,沉水植物的富集速度将有所减慢。Cu是植物生长必需的微量元素之一,是一些酶(如多酚氧化酶、抗坏血酸氧化酶、细胞色素氧化酶)的成分,可以影响氧化还原过程,还存在于叶绿体的质体蓝素中,参与光合作用的电子传递体系[13],Pb不是植物体所需要的营养元素,并且一旦进入植物体之后就很难转移[14],若植物受到重金属胁迫,则生长速度放缓,并产生其他危害。植物在生长过程中,体内重金属元素呈现出一定的累积效应,表现为植物体内Cu、Pb含量平缓上升。三种植物对Cu的富集要先于对Pb的富集,说明Cu-Pb复合污染中,重金属的吸附竞争能力Cu>Pb,但是从苦草、金鱼藻体内Cu含量与Pb含量的增长曲线可以看出,Cu含量与Pb含量几乎同步增长,可以推测在苦草、黑藻体内Cu并不干扰Pb的富集[15]。三种沉水植物对Cu-Pb复合污染表现出一定的抗逆性和适应能力。Cu、Pb污染胁迫使苦草产生对机体造成伤害的超氧阴离子(O-2·)和羟自由基等,SOD能催化O-2·转化为H2O2和O2,而CAT能将有毒的H2O2分解为H2O和O2,使苦草呈现一定的抗逆性[16-17],表现为体内Cu、Pb的大量富集,并±于黑藻和金鱼藻。金鱼藻体内的Cu含量增长缓慢,富集含量较苦草、黑藻低,可能与金鱼藻吸附Cu2+的特征有关。金鱼藻对重金属Cu2+有很好的吸持作用[18],曾阿妍[19]也在解吸试验中得出,金鱼藻对铜解吸率均在1%以下,说明金鱼藻对铜的吸持作用较强,即Cu2+在金鱼藻上吸附后不易进行脱附,当活性位点被占据,久久不能脱附,再吸收Cu2+的能力就迅速下降。金鱼藻在试验后期(第84~105 d)已陆续出现叶片黄化、脱落的现象,植物叶片脱落后会随水流从高浓度的地方流向低浓度的地方,当它们腐烂时会向水体重新释放重金属,从而引起二次污染[20],故不太适宜用作植物修复重金属污染的材料。

表2 植物体内重金属与底泥重金属相关分析及富集底泥重金属的拟合方程Table 2 Correlation analysis between heavy metals in plants and in sediments and fitting equations for enrichment of heavy metals

试验期间,BSAF都是逐渐增大的,说明植物对Cu、Pb的富集能力逐渐增强。生长率达到顶峰的后一阶段,BSAF增长最快,可见植物快速生长能带动其对Cu、Pb的迅速吸收。苦草对Cu的富集量最大,但是BSAF和去除率却最低,可能是由于苦草的生物量相对较小,被植物移除的Cu较少,底泥中Cu含量相对更高。黑藻对底泥Cu有很明显的吸收作用,试验阶段后期,黑藻对Cu的BSAF达到15.2,明显高于苦草和金鱼藻对Cu的富集能力,此外黑藻中Cu含量与底泥中Cu含量达到显著负相关(r=-0.995,P<0.05)。李巧云等[21]在沉水植物对沉积物中铜锌铅的富集研究试验中也得出黑藻对Cu有较强的富集作用的结论,黑藻作为一种水体中常见的沉水植物,具有很强的生长繁殖能力且生物量巨大。有研究认为,黑藻具有较强的重金属富集能力[22-24],与本研究结果类似。

去除率也是衡量沉水植物生物富集底泥中重金属的一个重要指标,三种沉水植物对Pb的去除率比较接近,都在70%左右。董晓霞[25]等在组合式水生植物净化系统对Cu、Pb和Cd的去除与生物富集特征研究中也得到相似结论,但去除率可达到95%,他们采用了更加±化培养方式,使其富集效果最大化。本研究的Cu-Pb复合污染属于JENSEN底泥污染评价重污染级别、《土壤环境质量标准》中的芋级标准,在该污染程度下,苦草、黑藻、金鱼藻对Cu-Pb复合污染底泥中的两种重金属元素去除率均在68%以上,可见其对底泥中Cu、Pb的去除能力非常强,其中,黑藻对底泥Cu、Pb的综合去除能力最为突出。

三种沉水植物中的Cu、Pb含量与相应底泥中的Cu、Pb含量之间都存在显著的负相关性,与胡天印[26]的研究结果一致。回归方程反映了沉水植物在一定时间内富集污染底泥中Cu、Pb的动态规律,随着植物体内Cu、Pb含量持续增加,底泥中Cu、Pb含量逐渐减少,Cu、Pb污染程度降低。但是,这种此消彼长的关系并不会一直持续下去,所以回归方程只能体现苦草、黑藻和金鱼藻在一定时间内富集吸收底泥中Cu、Pb的规律。

4 结论

(1)从整个生长周期看,苦草、黑藻在生长后期第84~105 d、金鱼藻在第63~84 d BSAF接近最大值,此时植物体生物量较大,体内重金属含量高,对Cu-Pb复合污染底泥具有最好的修复效果。

(2)去除率与BSAF反映出来的植物对重金属的富集能力基本类似,对于Cu,黑藻>金鱼藻>苦草,对于Pb,苦草>黑藻>金鱼藻,经修复后的Cu-Pb复合污染底泥有显著改善。

(3)苦草是长江中下游湖泊水生植物中的±势物种,虽富集能力不突出,但是对Cu-Pb复合底泥仍有较大的改善作用;黑藻对底泥Cu、Pb污染综合富集能力最强,可以考虑作为Cu单一或者是Cu-Pb复合污染中铜浓度较高的污染底泥的修复植物;金鱼藻由于对Cu的耐受性相对较差,以及在铜胁迫下叶片易脱落等特点,不太适合进行Cu-Pb复合污染底泥修复。

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Remediation of Cu and Pb co+polluted sediments by three submerged plants

XIE Pei-jun1,2,LI Ming-hong1,2*,YAN Li-rong2,QIAO Yun-lei1,2
(1.Zhejiang Normal University Xingzhi College,Jinhua 321004,Zhejiang,China;2.Institute of Ecology,Zhejiang Normal University,Zhejiang Jinhua 321004,China)

Many studies have reported that submerged plants can remove heavy metals in sediments via their root absorption,thus reducing the amount of heavy metals released from sediments into the water.Thus,submerged plants could be the important plants of phytoremediation technology.In the present study,differences in Cu and Pb accumulation by different submerged plants,Vallisneria natans,Hydrilla verticillata and Ceratophyllum demersum,in polluted sediments were investigated using an outdoor eco-cylinder static simulation test.Results indicated:The best time for the enrichment of Vallisneria natans and Hydrilla verticillata was 84~105 d after transplanting into the polluted sediments,while Ceratophyllum demersum was 63~84 d.Hydrilla verticillata showed the strongest accumulation ability for Cu,with a maximum BSAF(Biota-sediment accumulation factor,the ratio of heavy metal content in whole plant to that in sediments)of 15.2,which was 2.9 times that of Vallisneria natans,2.7 times that of Ceratophyllum demersum.In addition,there was a significant negative correlation between the content of Cu in Hydrilla verticillata and in sediments(r=-0.995,P<0.05).Accumulation ability of three submerged plants for the same element showed significant differences.For Cu,Hydrilla verticillata had the greatest accumulation ability,followed by Ceratophyllum demersum,and Vallisneria natans was the smallest one.However,the accumulation ability for Pb was Vallisneria natans>Hydrilla verticillata>Ceratophyllum demersum.Hydrilla verticillata had the best comprehensive restoration effect for Cu-Pb pollution.There were significant decreases in Cu-Pb pollution and content at the end of one growth cycle(P<0.05).The remediated sediments met the second level of theSoil Environmental Quality Standard(GB15618—1995).Hydrilla verticillata could reduce Cu content in the sediments to the first level of the Soil Environmental Quality Standard.

submerged plants;heavy metal;pollution;enrichment

X53

A

1672-2043(2016)04-0757-07

10.11654/jaes.2016.04.021

2015-10-12

浙江省科技计划(2008C23093)

谢佩君(1990—),女,湖南株洲人,硕士研究生,主要研究方向为重金属污染土壤的植物修复。E-mail:peijun5@126.com

李铭红E-mail:sky82@zjnu.cn

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