青海南部沱沱河冻土水合物潜在区火山岩地球化学特征及地质意义

谭盼盼，卢振权，蔡俊军，王　婷，唐世琪

(1.中国地质科学院矿产资源研究所，北京　100037;2.中国地质大学(北京)，北京　100083;3.中国地质科学院地质研究所，北京　100037;4.中国地质调查局油气资源调查中心，北京　100029)



青海南部沱沱河冻土水合物潜在区火山岩地球化学特征及地质意义

谭盼盼1，2，卢振权1，4，蔡俊军3，王婷4，唐世琪2

(1.中国地质科学院矿产资源研究所，北京100037;2.中国地质大学(北京)，北京100083;3.中国地质科学院地质研究所，北京100037;4.中国地质调查局油气资源调查中心，北京100029)

沱沱河盆地是冻土天然气水合物潜在分布区之一，其内发育下—中二叠统开心岭群九十道班组、上二叠统乌丽群那益雄组、上三叠统结扎群巴贡组、中—渐新统雅西措组4套烃源岩以及不同类型的火山岩。研究表明，火山岩岩石类型主要为玄武岩、玄武安山岩、安山岩、玄武质粗面安山岩和粗面安山岩。火山岩主量元素低TiO2，Al2O3含量较高，K2O含量较低，K2O

沱沱河地区；冻土水合物；火山岩；地球化学特征；地质意义

引言

天然气水合物(简称水合物)是由气体分子与水在低温高压条件下形成的白色结晶状物质，主要产于海底沉积物和陆上永久冻土带中。这是一种新型的潜在能源，全球资源量达2.1×1015m3，约为煤炭、石油和天然气资源总量的两倍，具有巨大的能源潜力[1-2]。中国非常重视天然气水合物的调查研究，分别于2007年在南海[3]和2008年在青海木里地区钻探到天然气水合物[4]，揭开了我国近海和陆地冻土带天然气水合物勘探的序幕。

青藏高原是世界中低纬度区海拔最高、面积最大的冻土区，平均海拔超过4000m。青藏高原多年冻土面积达158.8×104km2，约占总面积的66%[5]。前人的研究表明，青藏高原多年冻土区具备形成天然气水合物的温压条件[5-9]。沱沱河盆地位于青藏高原的东北部，海拔4500～4800m，属于永久冻土带，是天然气水合物潜在分布区之一[9-10]。沱沱河盆地发育有：下—中二叠统开心岭群九十道班组、晚二叠统乌丽群那益雄组、上三叠统结扎群巴贡组、新近系中—渐新统雅西措组4套烃源岩[11-12]。此外，沱沱河盆地烃源岩中还发育不同类型的火山岩，大量研究表明，火山活动与油气运聚成藏有着密切的成因联系[13-15]。火山活动与烃源岩的相互作用可以加快有机质的成熟，促进油气生成，也可以促使原油裂解，产生裂解气[16]。栾锡武等[17]的研究表明，海底火山活动对增大地层的孔隙与通道， 从而对甲烷气体的运聚能起到积极的作用。但是前人对沱沱河地区火山岩的岩石地球化学特征和成因类型研究较少，而火山岩的岩石地球化学特征可以表征岩浆区域构造活动的特征和性质[18]。研究沱沱河盆地火山岩与烃源岩的时空接触关系，分析火山岩的地球化学特性和成因类型，有助于了解研究区的构造环境，进而分析火山岩对水合物成藏的地质意义。

1　地质概况

青海南部沱沱河盆地位于羌塘地体北部，北邻金沙江缝合带，南接龙木错-双湖缝合带。研究区自北向南依次可划分为茶措断陷、乌丽-达哈断隆、沱沱河断陷、扎日根-诺日巴纳保断隆等4个三级构造单元。二叠纪末，羌塘地体与可可西里-巴颜喀拉地体开始对接碰撞。三叠纪时仅为古特提斯的残留海，随着羌塘地体与可可西里-巴颜喀拉地体进一步相互作用，三叠纪末古特提斯彻底消亡关闭，从而结束了海侵发育史而进入陆内改造阶段。区内主要构造样式为北西-南东走向的新生代逆冲构造，逆冲由南向北，依次形成高角度逆冲带、褶皱逆冲带和低角度逆冲带[19]。

区内岩浆活动较为强烈，超基性-酸性岩浆均有活动，以基性岩浆活动占主导地位。侵入岩出露以喜山期花岗细晶岩-斑岩类为主，次为燕山期花岗岩体，印支期辉长-辉绿玢岩侵入体分布广泛[20]。区内火山岩主要有3期，早期火山岩为二叠系诺日巴尕日保组、九十道班组、那益雄组，岩性为玄武质安山岩和玄武岩；中期为上三叠统甲丕拉组中、基性火山岩；晚期出现在新生代，主要发育在那日尼亚及以西地区，岩性为粗面岩，属羌塘地体上新生代钾质火山岩的组成部分[21]。此外，在沱沱河北岸的扎木曲-扎拉夏格涌一带出露有新生代正长斑岩[22]。

沱沱河盆地乌丽-开心岭地区属唐古拉地层区，研究区出露地层由老至新主要有二叠系、三叠系、古近系、新近系、第四系等，潜在烃源岩主要有下-中二叠统开心岭群九十道班组、上二叠统乌丽群那益雄组、上三叠统结扎群巴贡组、新近系中—渐新统雅西措组等[11-12]，详细地层分布如下(图1)：

下-中二叠统开心岭群九十道班组(P3j)分布局限，仅出露在开心岭一带，与上二叠统那益雄组呈断层接触，其岩石组合为灰-深灰色块、层状含生物碎屑泥晶灰岩，为陆缘浅海台地相石灰岩建造。

根据腕足类生物组合[24]及双壳类和古植物化石组合[25]，研究区上二叠统乌丽群由两部分组成：下部为那益雄组，上部为拉卜查日组，两者呈平行不整合接触，与上覆地层呈不整合接触。那益雄组(P3n)岩性主要为深灰色中-厚层状钙质泥岩、炭质页岩、泥质粉砂岩夹灰-深灰色薄-中层状含生物碎屑灰岩、粉晶灰岩、灰-灰绿色中细粒长石石英砂岩及煤(层)线，局部夹灰绿色安山岩、玄武岩。腕足动物属种组合及生物相特征表明其为上二叠统早期海陆交互相含煤岩系沉积建造[26]，其上多被上三叠统结扎群甲丕拉组、古近系渐新统—古新统沱沱河组角度不整合覆盖。

上三叠统结扎群从下至上依次包含甲丕拉组、波里拉组、巴贡组。巴贡组(T3bg)主要为灰色薄-中层状中细粒岩屑石英砂岩、长石岩屑砂岩夹灰黑色薄层状炭质页岩、钙质泥岩及粉砂岩，为一套三角洲相砂岩建造、粉砂岩建造。

古近系渐新统—古新统沱沱河组(Et)分布局限，角度不整合在二叠统、三叠统等地层之上，为一套湖泊三角洲相砾岩夹砂岩或砂岩夹砾岩建造。新近系中新统—渐新统雅西措组(E3N1y)分布零星，为一套泥灰岩夹砂岩或砂岩夹泥灰岩建造，角度不整合在二叠系、三叠系地层之上，整合在沱沱河组砂岩段之上。

2　样品与分析测试

2.1样品采样

本次样品采自青海南部沱沱河冻土水合物潜在区，均在基岩新鲜露头处采集。样品较新鲜或只有少量蚀变，主要为安山岩、玄武岩等中基性火山岩，样品详细描述见表1。样品共计11个，具体位置见图1。

本次采集的的火山岩样品主要有安山质熔岩、玄武质熔岩和火山碎屑岩。安山岩在沱沱河地区比较发育，一般呈灰绿-灰褐色，似斑状结构和安山结构，斑晶主要为石英和长石(图2a)。安山结构见图2b， 含少量角闪石和黑云母，长石30%～40%，石英较少。部分角闪石蚀变为绿泥石，部分黑云母蚀变为褐色铁质矿物，长石氧化为高岭石，部分安山岩

可见微气孔构造。本区的玄武岩不如安山岩发育，一般呈灰绿-灰黑色，可见微气孔构造，气孔成线型，有一定定向排列，部分成圆形、椭圆形，气孔之间的连通性较好。此外，还可见致密块状玄武岩。本区的火山碎屑岩主要为凝灰岩、安山质凝灰岩和玄武质凝灰岩，层状构造，气孔发育。

2.2分析方法

本次共采集11件火山岩样品，测试项目包括主量元素、微量元素、稀土元素测试。

对于主量元素测定，依据硅酸盐岩石化学分析方法主量成分测定国家标准(GB/T14506.28-2010)，先称取试样0.5000g，再用无水四硼酸锂和硝酸铵为氧化剂，于1 200℃左右熔融制成玻璃片，使用X-射线荧光光谱仪(仪器型号：PW4400)测定SiO2、Al2O3、TFe2O3、Na2O、K2O、CaO、MgO、TiO2、MnO、P2O5等含量。测定时选用不同基体和不同含量的国家一级地球化学标准物质。该方法测定精度：RSD<2%～8%。

对FeO含量的测定，依据硅酸盐岩石化学分析方法氧化亚铁测定国家标准(GB/T14506.14-2010)，先称取试样0.1000～0.5000g(称样量视样品的氧化亚铁含量而定)并放置于聚四氟坩埚中，再加入氢氟酸和硫酸分解样品，重铬酸钾标准溶液滴定氧化亚铁含量。该方法测定精度：RSD<10%。Fe2O3的计算公式：WFe2O3=WTFe2O3-WFeO×1.1113。

对H2O+含量的测定，依据硅酸盐岩石化学分析方法化合水量测定国家标准(GB/T14506.2-2010)，先称取一定量试样放置于双球管的底球内，在喷灯下加热灼烧底球和样品，烧出的结晶水冷凝于另一个球中；当全部结晶水烧出后，分离底球和样品，称量带有冷凝结晶水的球管并记录重量，之后烘干此管再次称量并记录重量，两次重量之差为结晶水量。方法精密度：RSD<8%。

次要元素(Ba、Sr等)及微量元素(V、Co、Ni、Mo、U、Cd等)的分析仪器为等离子体质谱仪(ICP-MS)，依据为电感耦合等离子体质谱分析方法通则(DZ/T0223-2001)。方法是称取一定量试样于高压消解罐的Teflon内罐中，加入HF、HNO3并装入钢套中，于190°C保温48小时。取出冷却后，在电热板上蒸干直至赶尽HF，加入HNO3再次封闭溶样3小时，之后溶液转入洁净塑料瓶中，使用ICP-MS测定。测定时选用不同基体和不同含量的国家一级地球化学标准物质。该方法精度：RSD<2%～10%。

所有样品均在国家地质实验测试中心实验室中测定。

图2沱沱河地区火山岩镜下气孔构造图

a.粗面安山岩，斑晶主要为长石;b.安山岩的安山结构

Fig.2Vesicular structures in the volcanic rocks from the Tuotuohe area in southern Qinghai

3　结果与讨论

3.1岩石地球化学特征

该区火山岩样品主量元素中(表2)，SiO2的百分含量范围为48.20%～60.57%，平均为54.87%；Na2O+K2O变化范围为3.91%～8.79%，平均为6.31%；Na2O>K2O，CaO的变化范围比较大，为1.31%～8.32%，平均为4.81%；Al2O3为14.84%～19.18%，平均为17.20%。对所有样品数据去除烧失量后，把主量元素重新计算成100%，再用Geokit软件[27]作成火山岩TAS图解[28](图3)，从图中可看出火山岩岩石类型主要为玄武岩、玄武安山岩、安山岩、玄武质粗面安山岩和粗面安山岩。

对微量元素的数据采用了Sun等提出的原始地幔(PM)数据[29]进行标准化处理， 绘制了火山岩的微量元素比值蜘蛛网图(图3)。从图中可以看出，大部分样品元素Rb、Sr、Ba、Th、La、Ce富集，最高达到原始地幔的100多倍，Ta、Nb、P2O5、TiO2、Y、Yb以及铁族元素Sc、Cr、Ni亏损，其中Sc、Cr和Ni亏损严重，只有原始地幔的零点几倍。

本区火山岩稀土元素总量为(29.75～202.10)×10-6，平均为89.52×10-6；LREE总量为(20.56～191.84)×10-6，平均为75.77×10-6；HREE总量为(9.03～24.30)×10-6，平均为13.74×10-6；LREE/HREE为2.19～18.70，平均为6.30。稀土元素总量和轻重稀土的比值范围都较大，反映了不同火山岩样品岩浆的熔融程度和岩浆演化过程有较大差异。稀土元素的标准化采用的是W.V.Boynton[30]推荐的值，稀土元素球粒陨石标准化分布型式上(图4)，呈向右倾斜的曲线，为轻稀土富集型，略具“V”字形，Eu有4个样品为弱富集，其它为有不同程度的弱亏损。

表2　火山岩主量元素分析结果(wB/%)

图3　火山岩全碱-硅(TAS)图解分类[28]

F.副长岩；Ph.响岩；Pc.苦橄玄武岩；B.玄武岩；T.粗面岩和粗面英安岩；U1.碧玄岩和碱玄岩；U2.响岩质碱玄岩；U3.碱玄质响岩；O1.玄武安山岩；O2.安山岩；O3.英安岩；S1.粗面玄武岩；S2.玄武粗安岩；S3.粗安岩

Fig.3Na2O+K2O vs. SiO2diagram of the volcanic rocks from the Tuotuohe area in southern Qinghai (Le Maitre,1989)

图4　原始地幔标准化的火山岩微量元素蛛网图解

Fig.4Primitive mantle-normalized trace element spidergram of the volcanic rocks from the Tuotuohe area in southern Qinghai

图5　沱沱河地区火山岩稀土元素分布模式图

Fig.5Chondrite-normalized REE distribution patterns of the volcanic rocks from the Tuotuohe area in southern Qinghai

3.2火山岩形成的构造环境

从岩石系列SiO2-K2O图解(图6)中可以看出，11个火山岩样品中7个为钙碱性系列，4个为拉斑系列，而钙碱性系列岩石是岛弧环境典型的火山岩岩石类型[31]。火山岩样品主量元素低TiO2，Al2O3含量较高，K2O含量较低，K2O15，类似于岛弧火山岩的微量元素含量特征[31-33]。微量元素Zr-TiO2判别图(图8)也显示火山岩形成于岛弧环境。综上所述，青海南部沱沱河地区火山岩形成于岛弧造山带的挤压环境。

表3　沱沱河地区火山岩微量元素、稀土元素含量表(wB/×10-6)

图6岩石系列SiO2-K2O图解(实线据Peccerillo R等[34]，虚线据Middlemost E A K等[35])

Fig.6SiO2vs. K2O diagram of the volcanic rocks from the Tuotuohe area in southern Qinghai (Solid lines from Peccerillo et al., 1976; dashed lines from Middlemost, 1985)

图7　火山岩ATK图解[36]

Ⅰ.大洋玄武岩区; Ⅱ.大陆玄武岩、安山岩区; Ⅲ.岛孤造山带玄武岩、安山岩区

Fig.7TiO2-Al2O3-K2O diagram of the volcanic rocks from the Tuotuohe area in southern Qinghai (Zhao Chonghe,1989)

3.3火山岩对天然气水合物气源岩的可能影响

研究区潜在烃源岩主要有下—中二叠统开心岭群九十道班组、上二叠统那义雄组、上三叠统巴贡组、新近系中-渐新统雅西措组。其中九十道班组发育有中基性火山岩夹层，那益雄组有喷溢相的玄武岩-安山岩产出。本次采集的火山岩主要采自上二叠统那义雄组和上三叠统甲丕拉组。根据锆石LA-ICP-MS测年数据(具体数据另行发表)，所采火山岩形成于中-晚三叠世。在时间上，火山岩晚于烃源岩九十道班组、那义雄组的形成，与巴贡组形成的时间相当；空间上，火山岩多以夹层分布于烃源岩中。因此，火山活动可以给烃源岩带来充分的烘烤作用，火山热液可以和烃源岩之间进行一系列的反应，加速有机质的热演化，产生大量的裂解气，从而为天然气水合物的形成提供充足的气源。

图8　火山岩构造环境Zr-TiO2判别图

Fig.8Zr vs. TiO2discrimination diagram for the tectonic interpretation of the volcanic rocks from the Tuotuohe area in southern Qinghai

根据对青海南部沱沱河地区火山岩的研究，判定该地火山岩形成于岛弧环境。岛弧环境是板块活动、壳幔相互作用以及岩浆-成矿作用最活跃的场所，物质组成复杂，反映了复杂的板块演化[31]。多期次、范围广的火山岩活动可以提高沱沱河盆地的古地温梯度。据陈红汉等[37]的研究，在新近纪至第四纪的青藏高原隆升阶段，新的热事件使得青藏高原各盆地地温梯度不均匀急剧上升，最高达6.5℃/100m，这加速了有机质的热演化，也提高了烃源岩的成熟度，产生大量热成因气，从而可为天然气水合物的形成提供气源条件。其次，岩浆流体物质组成复杂，从本文上述火山岩微量元素含量可以看出，Fe，Ti，V，Cr，Co，Ni，Mn和Mo含量丰富，其中Co的含量为(9.05～37.10)×10-6，Ni的含量为(6.24～125)×10-6，Co，Ni等金属对气体和有机质具有强烈的吸附作用，并可导致有机质中碳-碳键、碳-硫键、碳-氧键的断裂。Ni是过渡金属元素中催化性能最强的，甚至烃源岩中1×10-6的Ni就显示出很强的催化能力[38-40]。这些富含过渡金属元素的火山热液与烃源岩相互作用，可以催化烃类的裂解，产生裂解气，从而为水合物的形成提供气源条件。

3.4火山(岩)作用对天然气水合物形成的影响

已有研究表明，水合物可以以胶结物形式产于火山灰或凝灰质泥中，全球海域范围内火山活动区与水合物分布区一致[41]。沱沱河地区三叠系肖茶卡组发育一段气孔状、杏仁体玄武安山岩、安山岩，总厚约160m；在通天河和沱沱河以北的白垩系下部，见一套不稳定的火山岩系，厚1138～2168m[16]；古近系沱沱河组(Et)一套陆相喷溢相-爆发崩塌相火山岩，厚度大于4360m[42]。笔者根据沱沱河地区火山岩野外观察和镜下鉴定发现，沱沱河地区火山岩气孔构造较为发育，小气孔直径不到1mm，大气孔直径约5～6mm，且有被溶蚀的痕迹。推测火山岩与烃源岩接触时，火山岩的气孔构造被烃源岩中的有机酸溶蚀扩大。火山热液具有的高压可以使烃源岩产生一系列的裂隙，火山热液还可以和烃源岩的一些矿物质发生反应，产生次生孔隙。烃源岩与火山热液相互作用所产生的裂解气很容易沿着裂隙和次生孔隙进入到火山岩的气孔内，当达到水合物形成所需要的温度、压力，便会在火山岩气孔构造内形成水合物。因此，沱沱河地区火山岩是水合物形成的潜在储层。

此外，断裂构造也是火山活动带来的一大有利因素。火山热液具有的高压可以使周围的烃源岩产生一系列的裂隙。沱沱河盆地内断裂构造分布与该地区火山岩的分布息息相关。在已经发现水合物的祁连山地区，水合物主要以薄层状、片状晶体产于泥岩、油页岩裂隙面[43]。在沱沱河地区，与火山活动有关的裂隙发育，是甲烷等气体的良好运移通道，如盆地内火山岩分布的85道班乌丽地区断裂构造发育，其冻土中乙烷含量、大气中甲烷含量也显示为一定程度的异常[44]。这些甲烷、乙烷气体在裂隙面运移或储存下来，当遇到合适的温压环境，亦可以在裂隙面形成薄层状、片状的水合物。因此，沱沱河地区与火山活动相关的断裂构造不仅是水合物气源的运移通道，还可以是水合物的形成场所和储存空间。

4　结论

(1)沱沱河地区火山岩的岩石地球化学分析表明，该区火山岩主要类型为玄武岩、玄武安山岩、安山岩、玄武质粗面安山岩和粗面安山岩。稀土元素呈右倾的轻稀土富集型，微量元素呈锯齿状，类似于火山岛弧环境。综合判定沱沱河地区火山岩形成于岛弧环境。

(2)结合区域地质和构造环境，应用该区地球化学特征参数，推断沱沱河盆地内的火山活动可以加快烃源岩的热成熟，进而促使有机质裂解，产生热解气，为水合物的生成提供了气源条件。

(3)沱沱河地区火山岩分布范围广、厚度大、气孔构造发育，有可能成为水合物的储层。火山热液具有的高压使周围的烃源岩产生一系裂隙，这些裂隙不仅是水合物气源的运移通道，还可以为水合物提供形成场所和储存空间。

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Geochemistry and geological implications of the volcanic rocks in the potential areas of the permafrost hydrates from the Tuotuohe area, southern Qinghai

TAN Pan-pan1, 2， LU Zhen-quan1, 4， CAI Jun-jun3， WANG Ting4， TANG Shi-qi2

(1.InstituteofMineralResources,ChineseAcademyofGeologicalSciences,Beijing100037,China; 2.ChinaUniversityofGeosciences,Beijing100083,China; 3.InstituteofGeology,ChineseAcademyofGeologicalSciences,Beijing100037,China; 4.CenterforPetroleumResourcesSurvey,ChinaGeologicalSurvey,Beijing100029,China)

The Tuotuohe area in southern Qinghai is one of the potential areas of the permafrost hydrates, where the source rocks are developed in the Lower-Middle Permian Jiushidaoban Formation of the Kaixingling Group, Upper Permian Nayixiong Formation of the Wuli Group, Upper Triassic Bagong Formation of the Jiezha Group, and Miocene-Oligocene Yaxicuo Formation. The volcanic rocks in the Tuotuohe area consist dominantly of basalt, basalitic andesite, andesite, basalitic trachyandesite and trachyandesite. These volcanic rocks are characterized by low TiO2contents, high Al2O3contents, low K2O contents and K2O < Na2O, and display the LREE-enriched REE distribution patterns, and zigzag trace element distribution patterns with the depletion of the elements Ta, Nb, P2O5, TiO2,Y, Yb, Sc, Cr and Ni. Petrochemically, the volcanic rock samples are all projected into the basalt and andesite fields within the island-arc orogenic zone, as indicated by the ATK diagram. It is inferred that the volcanic rocks in the Tuotuohe area may be originated from the island-arc environments. The volcanic activities may facilitate the thermal maturity of source rocks, thermolysis of organic matter, generation of thermolysis gas and formation of hydrates. Meanwhile, the volcanic rocks may also interpreted as the reservoir rocks of the hydrates due to well-developed vesicular structures and connectivity. The fissures or cracks in the source rocks caused by volcanogenic hydrothermal solution may contribute to the pathways and spaces for the migration and preservation of the hydrates.

Tuotuohe area; permafrost hydrates; volcanic rock; geochemical signature; geological implication

1009-3850(2016)02-0087-10

2015-04-28； 改回日期： 2015-05-25

谭盼盼(1990-)，男，硕士研究生，地球化学专业。E-mail：pan9093@126.com

卢振权(1972-)，男，研究员，从事天然气水合物地球化学勘查等研究。E-mail：luzhq@vip.sina.com

国家自然科学基金项目(41073040)和天然气水合物勘查与试采专项项目(GZHL20110310、GZHL20110311、GZHL20110314)

P588.14

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