危废渣库高浓度氟化物在非均质含水层中的迁移模拟分析

由明宇，曹广祝，覃荣高

(昆明理工大学国土资源工程学院，云南 昆明 650093)



危废渣库高浓度氟化物在非均质含水层中的迁移模拟分析

由明宇，曹广祝，覃荣高

(昆明理工大学国土资源工程学院，云南 昆明 650093)

近年来，随着水电铝技术的发展，国际先进水平的400ka系列铝电解槽工艺技术已成为水电铝项目的核心技术。水电铝项目中电解槽渣含有大量氟化物，是典型的危险废物，危废渣库防渗及泄漏问题成为了地下水污染防治及保护的重点。本文以某水电铝厂区危废渣库地下水环境影响评价为例，通过对研究区进行水文地质调查及分析基础上，建立研究区渗流模型及污染物迁移模型，在此基础上设定不同情景并模拟不同防渗条件下危废渣库泄漏的污染羽状物迁移情况。研究结果表明高浓度氟化物迁移方向及扩散面积主要受含水层非均质性、危废渣库泄漏持续时间及防渗效果等因素的影响。

危废渣库；溶质运移；污染物；数值模拟

云南素有有色金属王国之称，在矿产种类和总量上居全国前列，然而在矿产资源开采和冶炼加工过程中产生的危废污染物也成了近几十年来首要关注和亟待解决的问题。一些冶炼和火电类项目中产生的工业废水等往往不经过处理直接排放，产生的固体废物弃渣往往含有大量的重金属污染物和高浓度氟化物等，在雨水的作用下重金属离子等会在土壤中富集，并随地下水流动，从而造成土壤和地下水的大面积或区域性的污染。然对于土壤修复地下水的复原往往需要的代价是沉重的，尤其是在一些选厂和冶炼厂的危废渣库区，当其防渗措施和效果未做或达不到要求时，就会产生相应的污染。通过对厂区可能产生的情景预设并数值模拟分析，从而采取有效的预防措施以减少污染渗漏对区域甚至更大范围的污染。本文主要从情景预设和模拟分析可能产生的影响的角度出发，模拟尾矿库氟化物渗漏的影响范围和污染浓度迁移。

地下水流动问题数值模拟[1,2]的基本过程包括建立水文地质概念模型[3]、建立计算区数学模型[4]、从空间和时间上对计算域进行离散、数学模型的识别、数学模型的验证，最后就是用经过验证的模型进行模拟和预报[5]。水文地质概念模型的概化，就是在水文地质调查和勘探的基础上，结合研究区的地质、水文地质条件，正确概化出一个适合研究区的水文地质概念模型，概化的内容包括计算区范围、边界条件、含水层介质的内部结构和含水层的水力特征等[6]。然后根据概化后的水文地质模型，建立概化模型的数学模型，该数学模型能够真实刻画计算区实际地下水流在数量、空间和时间上关系[7]。渗流问题[8]的数学模型通常由渗流偏微分方程及其定解条件构成，其中定界条件又包括边界条件和初始条件[9]。由于建立的渗流数学模型比较复杂，一般情况下都要借助于计算机用数值法求解。由于数学模型的数值解计算量大，根据不同数值方法，国外编制了不同的数值计算及模拟软件，主要有MODFLOW、visual MODFLOW、FEFLOW[10]和GMS等[11-14]。这些国际流行的地下水流模拟软件，可以实现水质点的向前、向后示踪流线模拟[15]、计算出三维[16]流线分布和任意时间段水质点的移动位置、进行任意水域的水均衡[17]研究。本文结合云南某电解铝项目危废渣库水文地质条件特征，通过数值模拟方法分析危废渣库高浓度氟化物污染羽状物在非均质含水层中的迁移演化规律，为此类含水层地下水污染防治提供依据。

1　研究区概况

项目区位于云南省昭通市，研究区内地层主要为砂岩和白云岩。从含水层系统来看，研究区为相对独立的水文地质单元，地下水主要接受大气降水补给之后向四周渗流，通过地表季节性河流沟谷及基岩裂隙向四周排泄，形成一个类似孤岛模型(图1)。该项目为水电铝项目，区内的污染点为危废渣库区，位于研究区内的东北侧。根据现场水文地质调查及区内水文地质资料显示，场址内其上覆有较薄的第四系坡残积(Q4dl+el)土层，土体裂隙间含少量的上层滞水及孔隙水，该层厚度约为0.50～5 m，其下则为红崖坡组(D2h)细粒砂岩、石英砂岩岩组和泥盆系中统曲靖组(D2q)白云质灰岩、白云岩岩组，该岩组坚硬、性脆，岩溶发育，深部岩体则主要受构造体系控制，多以溶隙及构造裂隙发育为主，场地内地下水的运动方向严格受构造的控制，地下水的运动方向基本上与构造线发育方向一致；岩溶含水层透水性强，勘察过程中为揭露岩溶含水层水位，是整个拟建项目区下伏主要含水层组。含水岩基岩岩组主要为曲靖组(D2q)碳酸盐岩。根据勘察资料显示，在钻探深度范围内钻孔中均未观测到稳定地下水位，一般水位埋深位于砂岩含水层内30～40 m，水量极小。拟建危废渣库区内砂岩裂隙水地下水水位埋深介于20.0～30.0 m之间，无承压性。

图1　工程区地形地貌图

危废渣库库区地表出露地层主要为第四系耕植土(Q4ml)和含砾粘土(Q4el+dl)，厚度变化大，0.5～1.5 m；下伏泥盆系中统红崖坡组(D2h)石英砂岩和曲靖组(D2q)白云岩，节理裂隙较不发育，连通性差。研究区主要构造为北东向压扭性褶皱和断裂，次为南北向压性褶皱和断裂，北西向张性断裂规模小。北东向褶皱构造发育，是本区的主要赋水构造，它对区域地下水的分布、埋藏和运动起着主导作用。据现场钻孔试验资料，钻孔范围内地下水水位埋深平均为35 m，岩土体完整性好，分布总体较均匀，场区出露的岩溶塌陷坑和地下岩溶暗河天窗等天然防渗薄弱带，使得地下水防污性能总体较差，含水层易受污染，包气带防污性能弱。但废渣库库区无岩溶发育迹象。

渗滤液主要污染物指标有氟化物和pH值两类，由于氟化物浓度高，为1 080 mg/L，属危险废物类型。项目固体废物主要是电解槽大修渣，电解槽大修渣中主要组成有废炭块、耐火材料、沉积层等其他废料等。据同类铝厂实测结果，电解槽大修渣各组分中除底部保温砖外，其余各组分浸出液中氟化物浓度均超过100 mg/L，混合样浸出液氟化物浓度高达1 080 mg/L以上，大大超过《危险废物鉴别标准-浸出毒性鉴别》[18]中的100 mg/L的标准值，属危险固体废物。废渣混合样浸出液pH值为10.50，扎糊浸出液pH值最高，为11.68。

2　情景设定及模拟预测

2.1计算单元格的剖分

根据研究区的实际水文地质结构条件及几何形状[19]，对研究区进行网格剖分。将研究区在平面上剖分成200×200 的矩形网格单元，厂区进行了加密处理，垂向上为1 层，模型顶部高程为地表标高，底部至潜水底板。有效计算单元为23144个，无效计算单元为16 856个，共计40 000个。其平面剖分网格见图2。

图2　研究区平面网格剖分及边界条件

2.2模拟范围及边界条件和初始条件

本次研究区边界条件主要是基于已有调查数据，将项目区边界结合调查结果，圈定模拟区范围如图2所示，将项目用地区概化为一个孤岛模型，地下水从中间往四周流动，构成一个完整的水文地质单元，而模拟区范围内沟谷则用GMS中的排水沟模型进行概化，四周的边界定为定流量边界。

初始条件主要包括初始水头值和初始浓度，本次研究区地下水初始水头根据施工钻孔稳定水位及泉点出露位置高程，其他部位根据地形形态特征插值推测，采用克里金插值方法获得模拟区地下水等水位线如图3 所示，该水头值也用做模拟计算的初始水头值。而初始浓度本次主要采用项目提供的氟化物源强浓度进行计算[20]，源强氟化物浓度为1 080 mg/L，主要在危废渣库部位分布(图3)。

图3　模型初始水头分布图

2.3模型参数确定及时间离散

2.3.1渗透系数的确定

根据上述区域水文地质调查以及已有研究，以及结合本次调查及部分试验结果取模拟区渗透系数均值为1 m/d进行模拟，其中考虑到了含水层的非均质性，采样蒙特卡洛随机模拟的方法生成非均质渗透系数场，同时结合本次水文地质调查发现，工程区揭露及地质调查结果发现岩层倾角较大，走向近于北东南西向，再加上考虑模拟区地下水渗透系数是非均质性，因此利用HYDROGEN.EXE程序生成随机渗透系数场时考虑了各向异性，对数渗透系数(LnK)服从指数分布，均值为-0.5，方差为1，纵横向相关长度分别为20 m和100 m，各向异性率为5，生成后将各向异性非均质渗透系数场按照岩层走向方向进行旋转，使得主方向与走向一致，生成渗透系数场如图4所示。

图4　模拟区渗透系数场分布图

2.3.2弥散度的确定

1)弥散度的确定地质介质中溶质运移主要受渗透系数在空间上变化的制约，即地质介质的结构影响。这一空间上变化影响到地下水流速，从而影响到溶质的对流与弥散。通常空隙介质中的弥散度随着溶质运移距离的增加而加大，这种现象称之为水动力弥散尺度效应[21]。其具体表现为：野外弥散试验所求出的弥散度远远大于在实验室所测出的值，相差可达4～5个数量级[22]；即使是同一含水层，溶质运移距离越大，所计算出的弥散度也越大[23]。越来越多的室内外弥散试验不断地证实了空隙介质中水动力弥散尺度效应的存在[22]。

许多研究者都曾用类似的图说明水动力弥散的尺度效应。Geihar等[24](1992)将59 个不同现场所获得的弥散度按含水层类型、水力学特征、地下水流动状态、观测网类别、示踪剂类型、数据的获取方法、水质模型的尺度等整理后，对弥散度增大的规律进行了讨论。成建梅[25](2002 年)收集了大量国内外在不同试验尺度下和实验条件下分别运用解析方法和数值方法所得的纵向弥散度资料，Zech等[26](2015)系统研究分析了最近50年全世界各地不同试验含水层和场地试验中弥散度和尺度、相关长度及非均质特征之间的关系并重新评估了弥散度与尺度关系如图5所示，从图中我们可以看出弥散度在千米尺度范围渐近于10。因此，结合本次模拟范围尺度，弥散度取值参考图6取10 m。

图5　最新评估弥散度与尺度关系图[26]

2)模型条件的概化

本次模拟污染物扩散时，重点考虑了对流、弥散作用，不考虑吸附作用、化学反应等因素。本次模拟根据泄漏情景不同选取不同的污染物作为模拟因子。

3)模拟时段设定

具体的模拟时段设定为：自泄漏时间点(2015年10月)起，由于地下水的流速较慢，选择每30天为一时段，共模型运行85个时段(共30 年)，并模拟得出污染物浓度时空变化过程，从而确定本区地下水环境的影响范围和程度。

2.4水质模拟预测情景设定

根据已有的污染源强主要为氟化物，且浓度为1 080 mg/L，远远超过了排放浓度，因此本次根据存在较大安全隐患的危废渣库作为渗漏风险分析对象，主要是模拟非正常情景下发生不同程度泄漏之后，污染羽状物在下游扩散情况及浓度分布情况：

情景1、在未受影响条件下的渗流场条件下，危废渣库发生意外事故持续泄漏。

(1)泄漏点：危废渣库底部泄漏，泄漏持续进行。

(2)泄漏源强：泄漏物质为氟化物，其浓度1 080 mg/L

情景2、在未受影响条件下的渗流场条件下，危废渣库发生意外事故持续泄漏。

(1)泄漏点：危废渣库底部泄漏，泄漏持续30 d。

(2)泄漏源强：泄漏物质为氟化物，其浓度1 080 mg/L。

情景3、正常工况且人工防渗发挥作用下渗漏条件下，危废渣库正常持续泄漏

危废渣库库位于模拟区东东北，面积约36 940 m2，氟化物初始浓度1 080 mg/L。根据项目要求，危废渣库设计防渗层渗透系数小于10～12 cm/s，为最大限度的预测污染物运移扩散情况，故正常工况并考虑人工防渗发挥作用下，防渗层整体渗透系数取1.0×10-7cm/s，本着风险最大原则，考虑渣库淋溶液年存渗滤液的时间按365 d计算。

泄漏点：危废渣库。

泄漏源强类型：连续源强。

泄漏面积：危废渣库面积36 940 m2。

泄漏量：污水厂区域整体防渗，渗透系数取1.0×10-7cm/s×10-2=1.0×10-9m/s，则每天渗漏氟化物体积量为36 940×1×10-9=3.694×10-9m3=3.694×10-6L，假设危废渣库内氟化物初始浓度为1 080 mg/L，每天渗漏氟化物质量为3.99×10-3mg/d，模拟该情景时采用源强注入质量代替初始浓度。

3　情景预测结果

3.1情景1—危废渣库氟化物泄漏预测结果

将泄漏点设为补给浓度边界。根据污染情形分析，氟化物初始浓度设为1 080 mg/L ，模拟期为30 a，以1 年为时间步长，共模拟了30 个应力期。利用MODFLOW 和MT3DMS 软件，联合运行水流和水质模型，得到氟化物扩散预报结果(见图6)，各图分别给出了在危废渣库底泄漏发生1 a、3 a、5 a、10a、30 a后的预测结果(污染羽状物边界浓度设为0.5 mg/L，为了突出低浓度边界，本次设置显示浓度上限为40 mg/L，而模拟图中显示的深红区域为浓度大于图例最高浓度)。

图6　危废渣库周围氟化物羽状物扩散范围

从上述图幅中可以看出，氟化物在泄露1 年后整体沿着渣库边界往北东方向沿着沟谷迁移，移动距离较短，影响范围限制在厂区以内，红色区域为浓度大于40 mg/L，中心部分最高浓度可达到源强浓度1 080 mg/L；泄露3 a后仍朝北偏东方向进一步，污染羽状物扩散范围有少量增加，最大超标浓度范围如图中红色区域所示；泄露5 a后，朝北偏东方向进一步，污染羽状物扩散范围进一步增加；泄露10 a后，氟化物在水动力条件下继续运移，向北偏东方向继续迁移，而且，随着地下水的稀释作用，污染物的浓度在末端有所下降，但由于持续泄漏，污染物还在不断扩散，泄露10 a后，氟化物在水动力条件下继续运移，向北偏东方向继续迁移，而且，随着地下水的稀释作用，污染物的浓度在末端有所下降，但由于持续泄漏，30 a后氟化物污染物还在不断向北东方向沿着沟谷扩散，超标浓度范围也如图中红色区域向沟谷扩散范围，红色区域浓度都超过了设定的最高浓度40 mg/L。

3.2情景2—危废渣库氟化物泄漏预测结果

将泄漏点设为补给浓度边界。根据污染情形分析，氟化物初始浓度设为1 080 mg/L ，泄漏30天，模拟期为30 a，以1 a为时间步长，共模拟了30 个应力期。利用MODFLOW 和MT3DMS 软件，联合运行水流和水质模型，得到氟化物扩散预报结果(见图7)，各图分别给出了在危废渣库底泄漏发生1 a、3 a、5 a、10 a、30 a后的预测结果(污染羽状物边界浓度设为0.5 mg/L，为了突出低浓度边界，本次设置显示浓度上限为40 mg/L，而模拟图中显示的深红区域为浓度大于图例最高浓度)。

图7　危废渣库周围氟化物污染羽状物扩散范围

氟化物在泄露1 a后朝北偏东方向迁移，污染物超过设定最高浓度40 mg/L的范围分布在渣库周边北东方向；泄露3 a后仍朝北偏东方向继续迁移，污染羽状物扩散范围有少量增加，但是浓度有所下降，少数区域仍然高于设定最高浓度；泄露5 a后，朝北偏东方向最远运移了500 m，污染羽状物扩散范围缩小，超标浓度范围仍然存在，但是面积缩小；泄露10 a后，氟化物在水动力条件下继续运移，向北偏东方向最远运移了693 m 处，而且，随着地下水的稀释作用，污染物的浓度已经有所降低，污染羽状物扩散范围呈尖灭趋势，从第30 a开始，污染羽状物最高中心浓度仅仅有7 mg/L作用，泄漏点及厂区附近的污染物浓度超标范围不断缩小，最后逐渐都低于设定的0.5 mg/L。由上述结果可知，泄漏发生后，氟化物污染物影响范围先是逐渐增加，随后逐渐减小，污染带逐渐向北偏东方向移动。

3.3情景3—防渗条件下污染物模拟结果

将泄漏点设为补给浓度边界。根据污染情形分析，将计算污染物泄漏浓度代入模型，泄漏持续时间30 d，模拟期为30 a，以1 a为时间步长，共模拟了30 个应力期。利用MODFLOW 和MT3DMS 程序计算获得氟化物污染羽状物迁移演化趋势(见图8)，各图分别给出了在危废渣库底泄漏发生1 a、3 a、5 a、10 a、30 a后的预测结果(污染羽状物上限浓度设为0.000 5 mg/L)。

图8　危废渣库周围氟化物污染羽状物扩散范围

从图8中可以看出，在危废渣库进行防渗条件下，污染物仅仅在危废渣库底部发生微量聚集，在三十年后在渣库底部浓度接近设定的0.000 5 mg/L最高浓度，但仍然远远低于0.5 mg/L。因此说明，在防渗设施较好条件下，污染物发生泄漏导致地下水污染的风险较小。

通过对范围区进行的3种情景模拟，得出30 a后三种结果，同源强及同模拟区范围但污染物扩散运移的范围和污染浓度大有不同。情景1是污染物持续泄漏条件下，随着时间的延长，污染羽状物超标浓度扩散范围不断扩大，扩散方向如上述图中所示，均沿着北东方向沟谷扩散，到30 a时扩散面积达到约0.2 km2；而情景2则是瞬时污染后污染源被堵住的情况下污染羽状物扩散面积，根据统计发现两种情景下，在污染源被堵住之后羽状物超标浓度扩散面积不断减小。而情景3则说明在实施防渗措施条件下，模拟年限内所有情景污染物浓度均远远低于0.5 mg/L。根据上述三种情景模拟分析结果表明，高浓度氟化物污染羽状物迁移扩散主要受含水层非均质性、危废渣库污染物释放时间以及防渗层防渗性能等因素的影响。受含水层渗透系数场非均质各向异性的影响，不同情景泄漏的氟化物污染羽状物主要沿着北东方向迁移演化，与渗透系数主方向一致；其次，持续泄漏条件下氟化物污染羽状物扩散面积最大，主要沿着北东方向沟谷扩散，而瞬时源条件下，由于区域尺度条件下对流弥散稀释作用的影响，泄漏的高浓度氟化物污染物在经过一定距离的迁移及稀释作用后浓度迅速降低至最低检测浓度以下；而模拟防渗条件下的高浓度氟化物迁移情景结果则表明在采取防渗措施条件下，泄漏的低浓度污染物首先在危废渣库底部聚集，浓度不断增大，在富集到一定程度之后与前述持续源一样，污染羽状物沿着北东方向迁移演化。

4　结语

本文结合云南某水电铝项目危废渣库分布区水文地质条件及渣库可能出现的泄漏情况，建立了研究区水文地质概念模型及数值模拟模型，通过数值模拟分析高浓度氟化物在非均质含水层地下水中的迁移演化规律，主要获得以下几点认识：

(1)在非均质各向异性含水层中，高浓度氟化物污染羽状物迁移明显受含水层非均质性的影响，污染羽状物主要沿着渗透系数主方向迁移。

(2)高浓度氟化物污染羽状物的扩散面积主要受污染源释放时间及释放强度的影响，瞬时源强条件下，受区域尺度对流弥散稀释作用的影响，高浓度氟化物污染物浓度被迅速稀释降低至检测浓度以下。

(3)采取防渗作用情景下，穿透防渗层泄漏的低浓度污染物会在危废渣库底部聚集，当浓度达到一定高度后沿着地下水渗流方向向下游迁移演化。

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Transportation Numerical Simulation Analysis on High Concentration Fluoride of Dangerous Waste Repository in the Heterogeneous Aquifers

YOU Ming-yu，CAO Guang-zhu，QIN Rong-gao

(Faculty of Land Resources Engineering,Kunming University of Science and Technology,Kunming650093,Yunnan)

In recent years,with the development of hydro-aluminum technology,the international advanced level of 400 ka series aluminum electrolytic cell technology,become a core technology of the project of the hydropower aluminum.In the hydro aluminum project the electrolyses slag contains a lot of fluoride that is typical of hazardous waste.Dangerous waste repository seepage and leakage problems become the focus of the groundwater pollution prevention and protection.In this paper,a hydro aluminum factory district library of dangerous waste residue of groundwater environment impact assessment,for example.In the study area based on hydro geological investigation and analysis,established a seepage flow model and pollutant migration model in the study area.Set on the basis of the different scenarios and simulation of the dangerous waste repository under the conditions of different anti-seepage leakage pollution plume migration.The results showed that high concentration of fluoride migration direction and diffusion area was influenced of the main aquifer heterogeneity,duration of dangerous waste repository leakage and seepage control effect etc factors.

Dangerous waste repository；solute transport；pollutants and the numerical simulation

2016-03-14

国家自然科学基金项目“岩溶-裂隙含水层地下水重金属迁移机理研究”(41562012)；国家自然基金项目“冲积扇含水层非均质性构建及其溶质迁移数值模拟研究”(41402215)；昆明理工大学引进人才基金资助项目(KKZ3201421026)；

由明宇(1989-)，女，黑龙江哈尔滨人，在读硕士研究生，主攻方向：地下水环境污染物迁移模拟方面的研究。

曹广祝(1975-)，男，安徽安庆人，副教授，研究方向：水文地质与工程地质。

X523

A

1004-1184(2016)05-0001-05