广西蔗渣炭和玉米秸秆炭对水体中铵氮的吸附性能与比较

肖和友，黎蕾，陈香碧，郑小东，苏以荣*

（1. 中国科学院亚热带农业生态研究所亚热带农业生态过程重点实验室，湖南 长沙 410125；2. 中国科学院大学，北京 100049；3. 中国科学院环江喀斯特生态系统观测研究站，广西 环江 547100）

广西蔗渣炭和玉米秸秆炭对水体中铵氮的吸附性能与比较

肖和友1，2，3，黎蕾1，2，3，陈香碧1，3，郑小东1，2，3，苏以荣1，3*

（1. 中国科学院亚热带农业生态研究所亚热带农业生态过程重点实验室，湖南 长沙 410125；2. 中国科学院大学，北京 100049；3. 中国科学院环江喀斯特生态系统观测研究站，广西 环江 547100）

为进一步利用广西大量的农业有机废弃物资源，实现资源和环境效益的最大化，采用恒温振荡吸附方法，研究蔗渣炭和玉米秸秆炭对NH4Cl溶液中铵氮的等温吸附特征、吸附动力学过程，分析吸附时间、初始液浓度、添加量对生物质炭吸附铵氮效果的影响。结果表明，蔗渣炭和玉米秸秆炭对铵氮的吸附平衡时间均为3 h，平衡吸附率分别为39.0%和41.3%。生物质炭对铵氮的吸附率随添加量的增加而增加，但单位吸附量随添加量的增加而减少。对铵氮的吸附符合Langmuir方程和Freundlich方程，蔗渣炭和玉米秸秆炭对铵氮最大吸附量分别为2.50 mg/g和2.88 mg/g。总体上，玉米秸秆炭对溶液中铵氮的吸附性能优于蔗渣炭。

蔗渣；玉米秸秆；生物质炭；铵氮；吸附

肖和友， 黎蕾， 陈香碧， 郑小东， 苏以荣. 广西蔗渣炭和玉米秸秆炭对水体中铵氮的吸附性能与比较［J］. 农业现代化研究，2016， 37（2）： 381-386.

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Research of Agricultural Modernization， 2016， 37（2）： 381-386.

铵氮是水中氮污染的主要存在形式，其来源多，排放量大，是造成水体富营养化的主要污染物［1-2］，有效去除水体中的铵氮对防治水体富营养化具有重要意义［3］。去除水体中铵氮的方法主要有生物学方法（硝化—反硝化）和物理学方法（离子交换法、反渗透法、电渗析和吸附等）［4-5］。其中吸附法被认为是简单有效、经济实用、无二次污染的方法［6］。

生物质炭是生物残体在缺氧的情况下，经高温慢热解产生的一类难熔的、稳定的、高度芳香化的、富含碳素的固态物质［7-8］，拥有发达的孔隙结构、巨大的比表面积、强大的吸附特性［9］。生物质炭对水体中铵氮的吸附特性已有不少研究，刑英等［10］利用桉树废木屑制作的生物质炭对水体铵氮的吸附在60 min内基本达到吸附平衡，其吸附量随着水溶液中铵氮的增加而增加，最大吸附量为1.24 mg/g。张慧等［11］采用恒温震荡吸附试验的方法研究炭化秸秆、粉煤灰、炉渣对水体中铵氮的吸附性能表明，炭化秸秆对铵氮的吸附容量小于粉煤灰，但大于炉渣。

广西是我国最大的甘蔗种植基地，每年种植面积达60-70万hm2［12］，也是我国产糖第一大省/区［13］。在蔗糖生产过程中，为了节约能源，利用蔗渣燃烧产热，产生大量的蔗渣生物质炭，据不完全统计，广西地区年产蔗渣的量约为240万t。目前当地蔗农对蔗渣炭利用还处于一种不近合理的状态。另外，农民在洼地主要种植玉米，每年产生大量的玉米秸秆，这些玉米秸秆大部分也未充分利用，造成大量生物质能源的浪费，并给环境带来危害。蔗渣炭对溶液中铵氮的吸附性能相关研究在国内外鲜见报道［14］。本研究从实现环境和资源效益最大化的角度出发，选择广西广泛存在的蔗渣生物质炭和有大量原材料来源的玉米秸秆生物质炭，研究其对水溶液中铵氮的吸附效果及其吸附动力学特征，以期为蔗渣生物质炭的利用、土壤铵氮淋失和环境水污染控制及治理提供新的思路。

1 材料与方法

1.1 试验材料

本试验所用蔗渣生物质炭（简称蔗渣炭）取自广西环江远丰糖厂，是甘蔗制糖过程中所产生的废弃物（甘蔗渣）在约770 ℃裂解温度下生成。玉米秸秆生物质炭（简称玉米秸秆炭）购自工霄商社有限公司（移动式炭化炉生产，热裂解炭化温度为350-500 ℃）。生物质炭的基本性质如表1。生物质炭在使用前过100目（0.15 mm）筛且充分混匀。

表1 生物质炭基本性质Table 1 Basic properties of biochars

1.2 试验方法

准确称取一定量生物质炭于50 mL的聚乙烯塑料离心管中，分别加入一定浓度的NH4Cl溶液25 mL。离心管置于25 ℃恒温振荡箱中以220 r/min的频率振荡一定时间，取出离心管，于3000 r/min离心3 min并过滤、收集滤液，测定滤液中铵氮的质量浓度。

吸附率L计算公式为：

式中：C0指初始溶液铵氮的质量浓度（mg/L），Ce指平衡时溶液铵氮的质量浓度（mg/L）。

单位生物质炭铵态氮吸附量计算公式为：

式中：Qe指单位生物质炭吸附溶液中铵氮的量（mg/g），V指NH4Cl溶液的体积（0.025 L），W指生物质炭的烘干重量（g）。

1.2.1 吸附动力学试验 生物质炭添加量为250 mg （10 g/L），铵氮初始质量浓度为20 mg/L，恒温振荡时间设置10、30、60、90、120、180、300、420、540 min九个梯度，每个处理四次重复。

1.2.2 等温吸附试验 生物质炭投加量为250 mg（10 g/L），铵氮初始质量浓度设置5、10、15、20、30、40、50 mg/L七个梯度，恒温振荡3 h，每个处理四次重复。

1.2.3 吸附剂添加量试验 生物质炭添加量设置100、150、200、250、300、400、500 mg七个梯度，铵氮初始质量浓度为20 mg/L，恒温振荡3 h，每个处理四次重复。

1.3 蔗渣炭基本性质及水体中NH4+-N测定

生物质炭总有机碳采用重铬酸钾外加热法测定，总氮采用H2SO4-H2O2消煮—流动注射仪测定，NH4+-N含量采用硫酸钾浸提—流动注射仪法测定，CEC采用1 mol/L乙酸钠（pH 8.2）交换，原子吸收光度法测定，pH采用水浸提（水土比w/v=1∶10）酸度计法测定。溶液中NH4+-N过滤后采用流动注射仪测定。

1.4 数据分析

数据采用Excel 2003和SPSS 17.0软件进行统计分析。各处理之间的比 较采用单因素方差分析（one-way ANOVA，P=0.05）。

2 结果与分析

2.1 生物质炭对铵氮的吸附动力学特征

通常，吸附是由快速、缓慢吸附两个过程构成。生物质炭添加量和铵态氮初始质量浓度一定的情况下，蔗渣炭和玉米秸秆炭对铵氮的吸附具有相似的动力学特征，在吸附作用的初始阶段，吸附量随振荡时间显著上升，快速吸附过程起主要作用；随着振荡时间的延长，缓慢吸附过程逐渐占主导位置，使得吸附反应速率减缓，直至吸附平衡。蔗渣炭和玉米秸秆炭的吸附平衡时间均为3 h（图1），表明蔗渣炭与玉米秸秆炭达到吸附饱和的速度相近。在整个吸附过程中，除60 min外蔗渣炭对铵氮的吸附率和单位质量吸附量都小于玉米秸秆炭（图1）。平衡时，蔗渣炭和玉米秸秆炭对铵氮的吸附率分别为39.0%和41.3%；单位质量吸附量分别为0.75 mg/g 和0.79 mg/g（图1）。

图 1 时间对生物质炭吸附铵氮效果的影响Fig. 1 Effect of contact time on the adsorption of ammonium-nitrogen onto biochar

2.2 生物质炭对铵氮的等温吸附特征

生物质炭添加量一定，恒温振荡3 h的条件下，生物质炭对不同铵氮质量浓度下铵氮的等温吸附曲线表明，蔗渣炭与玉米秸秆炭具有相似的曲线特征，对铵氮的吸附率和单位吸附量与其最初的质量浓度密切相关（图2），即随铵氮初始质量浓度的增加，吸附率一直降低（图2A），但单位吸附量一直增加（图2B），因为溶液浓度越大，可供吸附的铵氮越多，且溶液本体与生物质炭表面液膜间的传质动力越大，因此单位吸附量随初始浓度的增大而增大。铵氮质量浓度5-20 mg/L时，生物质炭对铵氮的单位吸附量随质量浓度的增加呈小幅增加趋势；铵氮质量浓度20-40 mg/L时，生物质炭对铵氮的单位吸附量随质量浓度的增加呈大幅增加趋势；铵氮质量浓度大于40 mg/L时，生物质炭对铵氮的单位吸附量增加缓慢。蔗渣炭和玉米秸秆炭对铵氮的最大单位吸附量分别为1.25 mg/g和1.39 mg/g。

图 2 初始浓度对生物质炭吸附铵氮的影响Fig. 2 Effect of initial biochar concentration on the adsorption of ammonium-nitrogen

分别采用Langmuir方程和Freundlich方程对等温吸附曲线进行拟合［10，15-16］，结果表明，总体上Freundlich方程比Langmuir方程能更好地表征生物质炭对铵氮的吸附特征（表2）。根据Langmuir方程，玉米秸秆炭对铵氮饱和吸附量大于蔗渣炭，且差异显著（P＜0.05）。在Freundlich方程中，K表示吸附能力，K值越大，则对铵氮的吸附能力越强，n反映吸附作用力强弱，n值越大，则表示对铵氮的吸附作用力越强，当n为1-2时，吸附容易进行；当n＜0.5时，吸附很难进行。本试验发现，K值和n值都以玉米秸秆炭大于蔗渣炭，n值均在1-2之间。这表明，对溶液中铵氮的吸附能力和吸附作用力均以玉米秸秆炭大于蔗渣炭，且吸附容易进行。

2.3 生物质炭添加量对铵氮吸附效果的影响

在铵态氮初始质量浓度一定（20 mg/L），振荡3 h的条件下，随着吸附剂量的增加，生物质炭对铵氮的吸附率逐渐增大（图3A）。玉米秸秆炭在添加量小于0.25 g（10 g/L）时，对铵氮的吸附率随添加量呈较大幅度增加，而当添加量大于0.25 g（10 g/L）时增加缓慢，在添加量为0.10 g（4 g/L）、0.25 g（10 g/L）和0.50 g（20 g/L）时的吸附率分别为26.3%、51.7%和54.2%；蔗渣炭对铵氮的吸附率随着添加量的增加（至0.50 g（20 g/L））始终有较大幅度增加（图3A）。随着吸附剂量的增加，两种物料对铵氮的吸附总量在增加，但单位吸附量逐渐降低（图3B），添加量从0.10 g（4 g/L）增加到0.50 g（20 g/L），蔗渣炭和玉米秸秆炭对铵氮的单位吸附量分别从1.02 mg/g和1.24 mg/g降到0.46 mg/g和0.51 mg/g。

表 2 生物质炭对铵氮吸附等温线拟合方程参数Table 2 Constants and correlation coefficients of Langmuir and Freundlish models for ammonium-nitrogen adsorbed by biochars

图 3 生物质炭添加量对铵氮吸附的影响Fig. 3 Effect of biochar addition on the adsorption of ammonium-nitrogen

3 讨论

生物质炭主要为高度稳定的炭质有机化合物，具有发达的孔隙结构和巨大的表面积，负电荷量大，电荷密度极高［17］。这些性质与活性炭相似，能吸附固定水、土壤或沉积物中的无机离子［18-19］，并且对阳离子的吸附力比任何一种土壤有机质都要强［20］。本研究发现，玉米秸秆炭和蔗渣炭对溶液中铵氮都有较高的吸附，在添加量为10 g/L，吸附率均在40%左右，玉米秸秆炭稍好于蔗渣炭。用Langmuir方程对等温吸附线进行拟合，玉米秸秆炭对铵氮的最大吸附量要大于蔗渣炭。玉米秸秆炭对铵氮的吸附性能要比蔗渣炭好，这可能与碳含量和阳离子交换量有关［21］。

蔗渣炭和玉米秸秆炭与其它材料相比，对铵氮的吸附效果有所不同。铵氮初始浓度为50 mg/L，活性炭投加量分别为20、50、100 g/L时，活性炭对铵氮的吸附率均稳定在10%左右［22］。铵氮初始浓度为30-50 mg/L，沸石添加量为30 g/L的情况下，沸石铵氮的吸附率为50%-60%［16］。铵氮初始浓度分别为5 mg/L和10 mg/L，桉树木屑生物质炭的添加量均为12.5 g/L时，对铵氮的平衡吸附量分别为0.27 mg/g和0.44 mg/g［10］。本试验所用的蔗渣炭和玉米秸秆炭对铵氮的吸附效果强于活性炭和桉树木屑生物质炭，但比沸石稍弱。生物质炭对溶液中铵氮的吸附为单分子层吸附，吸附过程主要受物理吸附作用影响，对铵氮吸附性能的差异主要原因可能是原料本身性质不同，因为原料本身的性质是影响生物质炭碳含量和阳离子交换量最重要的因素［23］；其次可能是热裂解温度，因为热裂解温度能影响生物质炭的比表面积和pH，比表面积与吸附性能直接相关，而pH可以通过影响阳离子交换量影响吸附性能［24］。生物质炭对铵氮的吸附性能不如沸石，可能是沸石不但具有非常大的比表面积，而且由于特殊的分子结构而具有较大静电引力，使沸石具有相当大的应力场。另外，沸石吸附具有选择性吸附和高效率吸附两个显著的特点，即具有分子筛、离子筛功能，对NH4+都有较高的选择交换性［25］。

生物质炭施入土壤中能够改善土壤的理化性质［23，26-27］、增强土壤养分持留能力［23，28-29］和促进植物生长提高作物产量［23］。本研究的最终目的是充分利用资源，将蔗渣炭和玉米秸秆炭施入土壤中，既能提高土壤肥力，又能降低铵氮的流失；实现资源和环境效益的最大化。当然，目前的结果只能说明有这个可能性，具体的应用还需进一步研究。

4 结论

蔗渣炭和玉米秸秆炭对溶液中铵氮都有较好的吸附性能，且吸附率和单位吸附量随时间变化规律相似，吸附平衡时间均为3 h，平衡吸附率为39.0% 和41.3%，单位吸附量为0.75 mg/g和0.79 mg/g。生物质炭对铵氮的吸附率随添加量的增加而增加，但单位吸附量随添加量的增加而减少。对铵氮的吸附符合Langmuir方程和Freundlich方程，最大吸附量分别为2.50 mg/g和2.88 mg/g。

本研究为蔗渣炭成为一种新型的铵氮吸附材料提供了理论依据，也为喀斯特地区丰富的生物质炭资源利用提供了基础依据。

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（责任编辑：王育花）

Characteristics of the ammonium nitrogen adsorbed by biochars： Bagasse and maize straw

XIAO He-you1，2，3， LI Lei1，2，3， CHEN Xiang-bi1，3， ZHENG Xiao-dong1，2，3， SU Yi-rong1，3

（1. The Key Laboratory of Agro-ecological Processes in Subtropical Region， Institute of Subtropical Agriculture，Chinese Academy of Sciences， Changsha， Hunan 410125， China； 2. University of Chinese Academy of Sciences，Beijing 100049， China； 3. Huanjiang Observation and Research Station for Karst Ecosystems， Chinese Academy of Sciences， Huanjiang， Guangxi 547100， China）

In order to maximally utilize the abundant agriculture organic wastes （bagassein） and to maximize the efficiency of resources and environment in Guangxi Province， an oscillation adsorption experiment under constant temperature was conducted to study the characteristics of the ammonium nitrogen adsorbed by biochars： bagasse and maize straw. The effects of adsorption time， initial concentration of ammonium nitrogen， the amount of biochar added on the adsorption of ammonium nitrogen were analyzed. Results showed that the times of equilibrium adsorption for both biochar derived from bagasse and maize straw were 3 hours， and their equilibrium adsorption rates were 39.0% and 41.3% respectively. The adsorption rate was increased with the increasing rate of bagasse biochar added， but the adsorption amount per gram biochar was decreased. The adsorption processes conformed to Langmuir and Freundlich equations. The maximum adsorption capacities were 2.50 mg/g and 2.88 mg/g for biochars of bagasse and maize straw，respectively. Overall， the maize straw biochar had better capacity to adsorb ammonium nitrogen than bagasse biochar.

bagasse； maize straw； biochar； ammonium nitrogen； adsorption

National Science and Technology Support Program of China （2012BAD05B03-6）； The Western Doctor Program of Talent Training Plan from Western Light Program of Chinese Academy of Science.

SU Yi-rong， E-mail： yrsu@isa.ac.cn.

5 January， 2015； Accepted 23 February， 2016

X712

A

1000-0275（2016）02-0381-06

10.13872/j.1000-0275.2016.0022

国家科技支撑计划项目（2012BAD05B03-6）；中国科学院西部之光人才培养计划“西部博士资助项目”。

肖和友（1989-），男，湖南邵阳人，硕士研究生，主要从事土壤环境生态方面的研究，E-mail：hyxiao0521@163.com；

苏以荣（1962-），男，湖北松滋县人，研究员，博士生导师，主要从事土壤生态与植物营养调控方面的研究，E-mail：yrsu@isa.ac.cn。

2015-01-05，接受日期：2016-02-23