电流对MEC-3DBER-S脱氮除磷效果的影响及机理分析

王建超,郝瑞霞,周彦卿



电流对MEC-3DBER-S脱氮除磷效果的影响及机理分析

王建超1,2,郝瑞霞1*,周彦卿1

(1.北京工业大学,北京市水质科学与水环境恢复工程重点实验室,北京 100124；2.中国核电工程有限公司河北分公司,河北 石家庄 050000)

针对低C/N污水处理厂二级处理出水中氮、磷去除问题,基于三维电极生物膜工艺(3DBER)反硝化脱氮碳源消耗量少的特点,构建了微电凝聚-三维电极生物膜耦合硫自养强化脱氮除磷工艺(MEC-3DBER-S).对比研究了3DBER与MEC-3DBER-S在不同电流强度条件下的运行特性,并结合基于基因的克隆文库技术分析了MEC-3DBER-S中反硝化微生物的构成.运行结果表明,MEC-3DBER-S有效强化了氮、磷的去除效果,特别是提高了低电流条件下的脱氮效率;同时电流作用能够促进海绵铁腐蚀,提高除磷效果.当C/N=1.5、HRT=8h、=300mA条件下,其TN和TP去除率分别达到75%和78%,分别比3DBER高10%和28%左右.基于基因的克隆文库结果表明,MEC-3DBER-S中同时存在与具有异养、氢自养、硫自养和铁自养反硝化功能的菌属相似的细菌.该体系中有机碳源、H2、单质硫和Fe2+等电子供体可相互补充,强化了脱氮;同时,体系中还存在物化联合生物除磷的作用,强化了除磷.因而,MEC-3DBER-S复合反硝化体系保证了较高的脱氮除磷效果.

三维电极生物膜反应器；复合反硝化；脱氮除磷；克隆文库；电子供体

污水再生回用是解决水资源危机的必然途径.受污水处理技术限制,城市污水经二级生物处理后仍含有较高浓度的氮、磷等植物营养物质,不能完全确保回用水的生态安全,特别是回用于景观补水和地下水回灌时,较高的氮、磷会对水环境生态系统造成严重影响[1].城市污水厂尾水C/N(COD/TN)普遍低于生物反硝化脱氮所需的理论值2.86[2],存在碳源不足的问题,常规生物深度脱氮技术往往需额外投加有机碳源,增加了处理成本,易造成二次污染[3-4];且在深度除磷方面存在一定的难度[5].因此,突破传统工艺的局限并探索针对于低C/N污水厂尾水中氮、磷深度去除新工艺的研究成为目前迫切需要解决的关键问题.

三维电极生物膜工艺(3DBER)是电化学作用和生物反硝化作用相耦合的一种脱氮过程.该工艺同时存在自养反硝化和异养反硝化两种生物脱氮过程,能够节省脱氮过程中有机碳源的消耗[6];另外,外加电流可以刺激和强化微生物的代谢和传质过程,促进生物反应进程,强化污染物的去除,特别适用于低C/N城市污水厂二级生物处理出水的深度脱氮处理[7].目前,关于3DBER的研究主要集中在填料构成和反应器结构等方面.王海燕[8]、Wan等[9]分别针对不同结构的电化学氢自养与硫自养集成脱氮反应器进行了研究,均取得了较高的脱氮效果;孟成成等[10]将单质硫/活性炭混合作为3DBER填料构建了三维电极生物膜耦合硫自养脱氮工艺,试验证明该工艺具有电子供体补偿能力强、有机碳源消耗量少、水力停留时间短和pH值缓冲能力强的特点,并强化了脱氮效果;而后,王建超等[11]以海绵铁/活性炭混合作为3DBER填料进行研究,发现其具有同步脱氮除磷的效果,但存在出水pH值偏高的问题,从而影响脱氮效果的进一步提高.

本研究基于3DBER反硝化脱氮碳源消耗量少的特点,利用海绵铁、硫磺和活性炭填料,构建了微电凝聚-三维电极生物膜耦合硫自养强化脱氮除磷工艺(MEC-3DBER-S),用于强化低C/N污水厂二级处理出水中氮、磷的去除效果.电流是影响该系统运行特性的关键因素,其会促进H2产生和海绵铁腐蚀,进而影响系统的脱氮除磷效果[12-14].本文通过对比3DBER与MEC-3DBER- S在不同电流条件下的运行效果,并结合基于基因的克隆文库结果,分析了MEC- 3DBER-S的脱氮除磷机理.该研究对于提高低C/N污水处理厂尾水的脱氮除磷效果,提高再生水品质具有重要意义.

1 材料与方法

1.1 试验装置及启动

MEC-3DBER-S装置采用连续升流式反应器,结构如图1所示.有机玻璃材质,内径25cm,承托层高度10cm,反应区分为Ⅰ、Ⅱ前后两段,分别高32cm和64cm,总有效容积15L.MEC反应区以海绵铁/活性炭复合为填料,填充体积比从上至下呈1:8→1:5递增分布,其中海绵铁和活性炭粒径均为5~8mm;3DBER-S反应区以单质硫/活性炭复合为填料,体积比为1:5,其中单质硫和活性炭粒径均为5~8mm.石墨棒阳极设在反应器中央,贯穿3DBER-S反应区,并止于MEC反应区填料表层以下10cm处;为增大阴极表面积,利于微生物附着,以内夹聚丙烯腈活性炭纤维的双层泡沫镍为阴极,贯穿MEC和3DBER-S反应区,紧靠反应器壁设置.与之对比运行的常规三维电极生物膜工艺(3DBER)的装置设计尺寸与MEC- 3DBER-S相同,不同之处体现在:(1)结构方面, 3DBER不分隔反应区,且阳极下端贯穿所有填料固定于布水板上;(2)填料方面,3DBER填料均为活性炭颗粒.

1.2 分析仪器

1.3 试验用水

进水采用模拟污水处理厂尾水的人工配水,即在自来水中加入一定量的CH3COONa、KNO3和KH2PO4,该水质特征为:pH=7.0~7.5,(NO3-- N)=30mg/L,(COD)=45mg/L,(H2PO4--P)=1.5mg/L,C/N=1.5.

1.4 试验方法

按照接种、挂膜和驯化的顺序启动两反应器.接种污泥取自北京某污水厂回流污泥,并进行反硝化菌培养.首先,将污泥接种于反应器中,并观察到污泥周围均匀分布于反应器填料上;然后,在进水(NO3--N)=80mg/L,(COD)=120mg/L,(H2PO4--P)=4mg/L,pH=7.0~7.5条件下,控制HRT=64h,I=300mA进行低流速挂膜,至两组反应器NO3--N去除率均达到稳定;最后,进行HRT梯度(48h→32h→16h)驯化,最终,在HRT=16h条件下,MEC-3DBER-S和3DBER的NO3--N去除率分别稳定在90%和75%左右,两反应器启动成功.

为探讨电流对MEC-3DBER-S脱氮除磷性能的影响,并深入分析MEC-3DBER-S的脱氮除磷机理,在HRT=8h条件下,将MEC-3DBER-S和3DBER两种工艺进行对比运行,分析不同电流强度(0、100、200、300和400mA)对两工艺脱氮除磷效果的影响.每天监测两反应器进出水水质变化情况,包括NO3--N、NO2--N、NH4+-N、SO42-、TN、TP、COD和pH值;在温度为15~18℃,= 300mA, HRT=8h条件下,稳定运行1个月以后,分别取MEC-3DBER-S中MEC反应区和3DBER-S反应区的生物膜样品,采用基于基因的克隆文库技术对生物膜中的反硝化菌群构成进行分析,具体参考孟成成等[15]提供的克隆文库试验及分析方法,进而揭示MEC-3DBER-S的脱氮除磷机理.

2 结果与讨论

2.1 电流的影响

2.1.1 对TN和NO3--N去除率的影响 图2为不同电流条件下MEC-3DBER-S和3DBER的TN和NO3--N去除率.

由图2可知,在各电流条件下,MEC- 3DBER-S的脱氮效率均高于3DBER,在低电流时更为明显;随电流升高,MEC-3DBER-S的TN和NO3--N去除率变化不大,分别维持在70%和85%左右;而3DBER的TN和NO3--N去除率均随电流的增大而增大,当电流为400mA时, 3DBER的TN和NO3--N去除率达到最大,分别维持在65%和78%左右.相关研究表明[16-17],随电流升高,电极生物膜工艺的反硝化脱氮效率一般会出现“线性增长”阶段,而在MEC-3DBER-S中,电流对脱氮效率的影响并不大.分析原因:在3DBER中,随着电流的增大,反应体系中产生H2的量逐渐增多,H2能够为反硝化过程提供电子供体,弥补了3DBER体系因碳源缺乏导致的电子供体不足的问题[6],TN去除率随之增大.而MEC-3DBER-S与3DBER不同,该体系中除有机碳源和H2可为反硝化作用提供电子供体外,还存在以单质硫和Fe2+为电子供体的自养反硝化作用;另外,反应器中海绵铁填料的填加,不仅有利于体系产生H2电子供体,还能起到除氧的作用,为反硝化过程提供有利的缺氧环境.当电流较低时,体系中硫自养反硝化作用的存在能够弥补系统碳源不足的问题,从而强化脱氮效率.因此,MEC-3DBER-S能在无电流或低电流条件下保证稳定的脱氮效率.

2.1.2 对出水(NO2--N)和(NH4+-N)的影响 图3为不同电流条件下MEC-3DBER-S和3DBER出水(NO2--N)和(NH4+-N)变化情况.由图3可知,两工艺出水中均存在NO2--N和NH4+-N的积累.

由图3可知,MEC-3DBER-S出水(NO2--N)随电流增大呈降低趋势.这是由于随电流增大,该体系中H2、Fe2+产生量逐渐增多,进一步丰富了体系电子供体,从而强化了反硝化脱氮的过程.但随电流增大,MEC-3DBER-S出水(NH4+-N)却呈上升趋势.当=0mA时,其出水(NH4+-N)为1.5mg/L左右,当电流增大到400mA时,其出水(NH4+-N)上升到2.7mg/L左右.相关研究表明[18-19],电极生物膜反应器中NH4+-N的产生可能与生物作用和电化学还原作用有关.另外,在相同电流条件下,MEC-3DBER-S体系出水(NH4+-N)高于3DBER体系,这主要是因为MEC反应区中海绵铁填料的还原性较强,可将NO3--N通过化学还原作用还原为NH4+-N[20].由于在不同电流条件下,反应器出水中存在一定浓度NO2--N和NH4+-N的积累,导致其TN去除率低于NO3--N去除率.

2.1.3 对SO42-积累量和pH值的影响 图4为不同电流条件下MEC-3DBER-S每升进出水SO42-积累量[D(SO42-)]和出水pH值变化情况.由图可知,D(SO42-)随电流的增大逐渐降低,当=0mA时,为74mg/L;当电流为400mA时,降低到25mg/L.在不同电流条件下,MEC-3DBER-S对pH值均有很好的缓冲作用,出水pH值始终维持在6.8~8.0之间,与进水pH值基本相同,有利于反硝化的进行[21].

D(SO42-)可直观反映MEC-3DBER-S中硫自养反硝化作用的强弱[22].当电流较低时,H2和Fe2+产生量较少,氢自养反硝化和铁自养反硝化作用因缺乏电子供体受到抑制,而以单质硫为电子供体的硫自养反硝化作用较强,保证了较高的脱氮效率,同时体系中硫自养反硝化作用产生的H+和SO42-较多,中和了体系反硝化作用产生的碱度;随电流增大,体系中H2和Fe2+产生量逐渐增多,氢自养反硝化作用和铁自养反硝化作用相对增强,硫自养反硝化作用减弱,体系脱氮效率基本不变,此时体系中硫自养反硝化作用产生的H+和SO42-逐渐减少,但同时阳极电极反应产生的CO2增多,维持了体系的中性pH值.孟成成等[23]在三维电极生物膜工艺耦合硫自养脱氮的研究中发现,当H2和单质硫电子供体同时存在时会产生电子受体的竞争,并且氢自养反硝化作用优先于硫自养反硝化作用发生.在MEC-3DBER-S中,当H2和Fe2+电子供体不足时,以单质硫为电子供体的硫自养反硝化作用变强;随H2和Fe2+增多,硫自养反硝化作用减弱.该过程维持了MEC-3DBER-S稳定的反硝化脱氮效果.

2.1.4 对TP去除率的影响 图5为不同电流条件下MEC-3DBER-S和3DBER对TP的去除效果.由图5可知,MEC-3DBER-S具有更好的除磷效果,当I=0mA时,MEC-3DBER-S的TP去除率可以达到40%左右,比3DBER高21%左右;随电流强度的增大,两工艺的TP去除率均有上升的趋势,当电流强度达到200mA以后,TP去除率上升幅度变小.当=300mA时,TP去除率均达到最高,分别为78%和50%左右.

试验结果表明,MEC-3DBER-S和3DBER对磷均有一定的去除作用,施加电流有利于磷的去除.在MEC-3DBER-S中海绵铁填料在微电解作用下腐蚀产生的Fe2+和进一步反应生成的Fe3+对磷具有较强的絮凝沉淀作用,该体系中存在物化联合生物除磷的作用,有利于强化对磷的去除.

2.2 MEC-3DBER-S中反硝化微生物菌群分析

针对MEC-3DBER-S反应器MEC反应区和3DBER-S反应区的生物膜样品构建了基于反硝化功能基因的克隆文库.图6为反应器MEC反应区和3DBER-S反应区中各种属反硝化细菌所占的比例.

由图6(a)可知,在MEC反应区中,除部分外,和分别占58.33%和16.67%,为反应器MEC反应区的优势菌属.其中,是从淡水湖中分离出来的一种耐寒化能自养型反硝化细菌,该菌种专门以硫代硫酸盐、单质硫和H2为能源物质,以硝酸盐为电子受体进行反硝化脱氮[24],由于在反应器前段MEC反应区并无硫源物质的添加,推测该菌属在MEC反应区主要利用H2为电子供体进行氢自养反硝化脱氮.为趋磁均属,能够还原Fe3+,并可以进行反硝化脱氮[25],推测该菌属主要以Fe3+和NO3-为电子受体,具有还原Fe3+和异养反硝化的功能.为脱氮硫杆菌属,主要以硫代硫酸盐、硫矿物、Fe2+等为电子供体进行反硝化脱氮[26-27],推测该菌属在MEC反应区主要利用Fe2+为电子供体进行铁自养反硝化,该菌属所占比例为8.33%.

由图6(b)可知,在3DBER-S反应区中,占所有反硝化细菌的96.16%,为该反应区的优势菌属.是一种耐寒化能自养型反硝化细菌,以硫代硫酸盐、单质硫为唯一能源物质,以硝酸盐为电子受体,具有硫氧化、脱氮、固碳(CO2)的作用[28],推测该菌属在3DBER-S反应区主要利用单质硫为电子供体进行硫自养反硝化脱氮.

2.3 MEC-3DBER-S脱氮除磷机理分析

通过对MEC-3DBER-S的运行特性及菌群分析可知,在MEC-3BER-S反应器中,同时存在异养、硫自养、氢自养、铁自养4种反硝化过程(图7),在这4种反硝化过程中起主导作用的分别是异养反硝化细菌、硫自养反硝化细菌、氢自养反硝化细菌、铁自养反硝化细菌,分别利用有机碳源、单质硫、H2和Fe2+为电子供体进行反硝化脱氮.由于该复合反硝化过程的存在,保证了MEC- 3DBER-S的较高脱氮效率.同时,在MEC- 3DBER-S中,海绵铁填料在微电解作用下腐蚀产生的Fe2+和进一步反应生成的Fe3+对磷具有较强的絮凝沉淀作用,因此该复合体系中同时存在着物理化学除磷联合生物除磷的作用,强化了对磷的去除.

3 结论

3.1 MEC-3DBER-S能够强化氮、磷的去除效果,在不同的电流条件下,该系统对氮、磷的去除率均高于3DBER.当C/N=1.5、HRT=8h、=300mA时,其TN去除率达到75%,TP去除率达到78%,分别比3DBER高10%和28%左右.

3.2 电流对MEC-3DBER-S脱氮效果影响不明显.MEC-3DBER-S中单质硫填料可为反硝化脱氮过程提供电子供体,弥补系统碳源不足的问题,同时有利于稳定系统pH值,与3DBER比较,其能在无电流或低电流条件下获得高效稳定的脱氮效率.

3.3 施加电流有利于MEC-3DBER-S对磷的去除.MEC-3DBER-S中海绵铁填料在电流作用下腐蚀产生Fe2+、Fe3+除磷,与3DBER比较,其对磷的去除率提高了30%左右.

3.4 在MEC-3DBER-S中存在具有异养、氢自养、硫自养和铁自养反硝化功能的细菌.该体系中有机碳源、H2、单质硫和Fe2+等电子供体可相互补充,强化了脱氮;同时,体系中还存在物化联合生物除磷的作用,电流强化了海绵铁腐蚀除磷效果.因而,MEC-3DBER-S复合反硝化体系保证了较高的脱氮除磷效果.

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此外，我们强化了科研对教学的支撑，成立了“马克思主义理论创新研究室”“红色文化研究室”“思想政治工作研究室”3个研究团队，仅2018年上半年就成功立项4个校级课题。

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* 责任作者, 教授, haoruixia@bjut.edu.cn

Influence of electric current for enhancing nitrogen and phosphorus removal efficiency and mechanism analysis on micro electrocoagulation combined 3-dimensional-biofilm-electrode with sulfur autotrophic denitrification technology

WANG Jian-chao1,2, HAO Rui-xia1*, ZHOU Yan-qing1

(1.Key Laboratory of Water Quality Science and Water Environment Recovery Engineering, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China；2.China Nuclear Power Engineering Co., Ltd., Hebei Branch, Shijiazhuang 050000, China). China Environmental Science, 2016,36(8)：2388~2394

A 3-dimensional biofilm electrode reactor (3DBER) coupled with sulfur autotrophic denitrification system was developed by integrating with micro-electrocoagulation process. The novel process, namely MEC-3DBER-S, was set up to enhance the removal efficiency of nitrogen and phosphorus for the effluent of low C/N ratio from municipal wastewater treatment plant (WWTP). The characters of MEC-3DBER-S were compared with that of 3DBER under different current conditions. Moreover, the biofilm denitrifying bacteria community was also analyzed in MEC-3DBER-S system based on the library ofgene cloning technology. The results indicated that the removal efficiency of nitrogen and phosphorus are intensified in MEC-3DBER-S process as compared to 3DBER, especially the denitrification under the lower current conditions. Phosphorus removal efficiency could be improved by the sponge iron corrosion process that was induced by the function of current. The nitrogen and phosphorus removal efficiencies were reached about 75% and 78% respectively, which were 10% and 28% higher than that of 3DBER under the condition of C/N=1.5, HRT=8h,=300mA. In addition, it was found that heterotrophic denitrifying bacteria, hydrogen autotrophic denitrifying bacteria, sulfur autotrophic denitrifying bacteria and iron autotrophic denitrification denitrifying bacteria simultaneously existed in MEC-3DBER-S system, which could respectively utilize organic carbon, H2, sulfur and Fe2+as electron donors for denitrification. The denitrification efficiency could be improved and stabilized by the mutual complementation of the different electron donors. In the meantime, there would be the physical, chemical and biological effects that were resulted in more efficient for phosphorus removal in the system. Thus, a higher nitrogen and phosphorus removal efficiency could be guaranteed in MEC-3DBER-S process.

3-dimensional biofilm electrode reactor；compound denitrifying；nitrogen and phosphorus removal；clone library；electron donor

X703.1

A

1000-6923(2016)08-2388-07

王建超(1987-),男,河北省泊头人,硕士,研究方向为水处理技术.发表论文3篇.

2016-01-05

国家自然科学基金资助项目(51378028)