塔里木盆地塔中隆起天然气地球化学特征及成因类型

史江龙, 李　剑, 李志生, 祁青山, 郝爱胜

( 1. 中国科学院大学 渗流流体力学研究所，河北 廊坊　065007；　2. 中国石油勘探开发研究院 廊坊分院，河北 廊坊　065007；　3. 中国石油天然气集团公司 天然气成藏与开发重点实验室，河北 廊坊　065007；　4. 中国石油青海油田 勘探开发研究院，甘肃 敦煌　736202 )



塔里木盆地塔中隆起天然气地球化学特征及成因类型

史江龙1,2,3, 李剑1,2,3, 李志生2,3, 祁青山4, 郝爱胜2,3

( 1. 中国科学院大学 渗流流体力学研究所，河北 廊坊065007；2. 中国石油勘探开发研究院 廊坊分院，河北 廊坊065007；3. 中国石油天然气集团公司 天然气成藏与开发重点实验室，河北 廊坊065007；4. 中国石油青海油田 勘探开发研究院，甘肃 敦煌736202 )

统计塔里木盆地塔中隆起400余个天然气气样组分和稳定碳同位素，分析塔中隆起不同构造单元天然气地球化学特征及成因类型。结果表明：(1)塔中隆起天然气为典型的油型气，主要以烃类为主，非烃气体含量差异显著，表现为塔中Ⅰ号断裂带CO2含量(体积分数)相对较高，N2含量相对较低;塔中10号构造带和塔中主垒带天然气CO2含量相对较低，N2含量明显偏高。(2)塔中Ⅰ号断裂带天然气为原油裂解气和干酪根裂解气的混合气，天然气处于高成熟—过成熟阶段，主要来源于寒武系烃源岩；塔中Ⅹ号构造带天然气处于成熟阶段，为中—上奥陶统烃源岩的干酪根裂解气；中央断垒带天然气处于成熟—过成熟阶段，来源为寒武系—下奥陶统和中—上奥陶统烃源岩的混合气。(3)塔中隆起天然气为热解成因气，δ13C1主要介于-50‰～-38‰，仅部分原油伴生气δ13C1小于-50‰。(4)塔中隆起天然气主体为正碳同位素序列，由于同源不同期气或同型不同源气的混合使得部分天然气的碳同位素序列发生局部倒转。该研究为塔中隆起油气勘探提供依据。

塔中隆起； 天然气； 组分； 碳同位素； 成因类型； 塔里木盆地

0　引言

塔里木盆地塔中隆起油气资源十分丰富，具有良好勘探潜力，是塔里木盆地寻找大型油气田的重点领域。2013年，中深1井获得工业性油气流，首次在寒武系盐下白云岩中发现原生油气藏，从而开展塔中隆起寒武系勘探的研究[1-3]。目前，已在塔中Ⅰ号断裂带、塔中Ⅹ号构造带和塔中主垒带发现丰富的油气资源，主要储层为寒武系白云岩、奥陶系碳酸岩盐、志留系砂岩、石炭系生物碎屑灰岩和东河砂岩。人们对塔中隆起天然气成因和类型的研究未达成共识。塔中隆起为油型气，但韩剑发等[4-5]、陈君青等[6]研究塔中地区天然气组分、碳同位素及生物标志化合物，认为塔中隆起天然气为原油裂解气，母质来源为寒武系—下奥陶统烃源岩。李剑等[7]、谢增业等[8]、郭建军等[9]分析轻烃中苯组分、甲苯碳同位素，认为塔中隆起天然气为干酪根裂解气，其中塔中北斜坡天然气主要来源于中—上奥陶统偏腐殖型烃源岩，而塔中主垒带天然气主要来源于寒武系—下奥陶统腐泥型烃源岩。王祥等[10]、李鹏春等[11]分析塔中隆起天然气组分、碳同位素，指出塔中隆起既有原油裂解气，也存在干酪根裂解气，塔中隆起东部天然气主要来源于寒武系烃源岩，西部天然气主要来源于中—上奥陶统烃源岩。郭建军等[12]研究天然气组分，认为塔中隆起天然气为不同热演化阶段的干酪根裂解气，原油裂解气不显著。因此，有必要对塔中隆起天然气的成因类型进行研究，为该区油气勘探提供理论依据。

1　地质背景

塔中隆起位于塔里木盆地中央隆起带中部，面积为3×104km2，呈北西—南东走向，东临塔东低凸起，南邻塘古孜巴斯凹陷，西邻巴楚低凸起，北邻满加尔凹陷，是一个长期继承性发育的古隆起，具有良好的油气成藏条件[13]。该区地层发育较全，除缺失侏罗系外，从震旦系基底到第四纪地层均有出露，其中寒武系—下奥陶统碳酸盐岩和中—上奥陶统暗色泥岩为主要的腐泥型烃源岩。塔中隆起形成于奥陶纪，定型于泥盆纪，先后经历多期构造运动，断裂异常发育。其中，加里东早期形成的塔中Ⅰ号断裂、塔中Ⅱ号断裂和塔中Ⅹ号断裂呈NW走向，主要控制塔中地区的构造演化格局，使塔中隆起在平面展布上分区分带明显，自东向西可分为4个构造带，即塔中Ⅰ号断裂带、塔中Ⅹ号构造带、塔中主垒带和塔中南斜坡(见图1)，古隆起的顶部位于塔中主垒带[14-17]。塔中隆起主要存在3期成藏期，分别为加里东晚期、晚海西期和喜山期，其中喜山期构造运动十分强烈，不仅形成油气运移调整的断裂通道，而且该期沉积的巨厚地层使寒武—奥陶系烃源岩被再次埋深，加速有机质的热演化程度并生成大量裂解气。

图1　塔中隆起构造单元与油气藏分布Fig.1 Distribution of tectonic units and hydrocarbon reservoirs in the Tazhong uplift

2　天然气组成特征

2.1组分

400余个天然气样品分析结果表明，塔中隆起天然气烃类气体主要以甲烷为主，重烃体积分数变化较大。其中，塔中Ⅰ号断裂带甲烷体积分数介于77.10%～92.40%，平均为85.72%，主频率为84.0%～88.0%；重烃体积分数介于0.99%～17.57%，平均为5.28%，主频率为4.6%～7.2%；干燥因数(C1/C2)介于0.81～0.99，平均为0.94，主频率为92.00%～100%，以干气为主(见图2)。塔中Ⅹ号构造带甲烷体积分数介于57.11%～93.20%，平均为77.24%，主频率为72.00%～82.00%；重烃体积分数介于2.24%～20.32%，平均为11.65%，主频率为8.40%～11.00%；干燥因数介于0.75～0.99，平均为0.89，主频率为88.00%～94.00%，以湿气为主。塔中主垒带甲烷体积分数介于63.9%～88.27%，平均为75.5%，主频率为72.00%～78.00%；重烃体积分数介于1.82%～11.26%，平均为7.95%，主频率为6.00%～9.40%；干燥因数介于0.79～0.99，平均为0.91，主频率为94.00%～100%。可见，塔中Ⅹ号构造带天然气的重烃体积分数明显高于塔中Ⅰ号断裂带和塔中主垒带的。

塔中隆起天然气中非烃气体主要包括N2、CO2和H2S，其中N2体积分数偏高，H2S体积分数普遍较低，主要为低含—微含H2S天然气[18]。塔中Ⅰ号断裂带天然气中CO2体积分数介于0.12%～13.45%，主频率为1.00%～4.00%，平均为3.12%；N2体积分数介于0.97%～21.43%，主频率为2.00%～8.00%，平均为6.78%。塔中Ⅹ号构造带天然气中CO2体积分数介于0.62%～17.65%，平均为1.13%；N2体积分数介于1.31%～16.65%，平均为9.63%。塔中主垒带天然气中CO2体积分数介于0.13%～13.36%，主频率为0～2.00%，平均为1.51%；N2体积分数介于3.61%～27.80%，主频率为12.00%～17.00%，平均为16.27%。因此，塔中Ⅰ号断裂带天然气中CO2体积分数较高，N2体积分数偏低；塔中主垒带天然气中CO2体积分数较低，N2体积分数明显高于塔中Ⅰ号断裂带的(见图3)。

图2　塔中隆起天然气样品干燥因数频率Fig.2 Drying coefficient frequence of natural gas of the Tazhong uplift

图3　塔中隆起天然气中N2与CO2体积分数关系Fig.3 The relationship between N2 and CO2 content in natural gas of the Tazhong uplift

根据模拟实验，Littke R等[19]统计不同热演化阶段有机质生成N2的速率表明，随着热演化程度增高，N2生成速率逐渐增大。塔中地区天然气的N2体积分数偏高，主要与寒武系—奥陶系泥质碳酸岩的热演化程度较高有关[20-22]。统计塔中隆起天然气非烃气体发现，塔中Ⅰ号断裂带奥陶系天然气以良里塔格组和鹰山组为储层，除了以TZ30井、TZ24井、TZ26井和TZ82井为代表的天然气的N2体积分数大于10.00%之外，其余井位天然气的N2体积分数小于8%；石炭系天然气除TZ16井和TZ161井小于10.00%之外，其余天然气的N2体积分数大于10.00%。塔中Ⅹ号构造带和塔中主垒带寒武系中深1井天然气的N2体积分数小于3.00%，奥陶系ZG43井区和石炭系TZ6井、TZ4井、TZ44井、TZ75井天然气的N2体积分数小于10.00%，其余石炭系天然气的N2体积分数普遍大于12.00%。由于塔中隆起天然气来源于寒武系—奥陶系烃源岩，且N2分子较小易于扩散，因此位于烃源岩顶部储层的天然气的N2体积分数偏高，也与下部烃源岩生成的天然气向上扩散运移有关。

2.2ln(C1/C2)～ln(C2/C3)与天然气成因类型

根据模拟实验，Prinzhofer A等[23]发现原油裂解气和干酪根裂解气中组分变化特征差异明显，并提出利用ln(C1/C2)～ln(C2/C3)和(δ13C2-δ13C3)～ln(C2/C3)图版区分干酪根裂解气和原油裂解气。人们应用图版对不同地区的天然气类型进行判别，该图版具有一定的局限性，主要体现在：(1)该图版的建立是基于Ⅱ型和Ⅲ型干酪根的模拟结果；(2)没有反映出随热演化程度增加时ln(C1/C2)和ln(C2/C3)的变化趋势。

谢增业*谢增业.干酪根裂解气判识.廊坊:中国石油勘探开发研究院廊坊分院,2015.采用高温高压黄金管体系及常规高压釜热模拟实验装置，对不同干酪根类型和原油开展生气模拟实验并分析模拟产物，建立不同热演化阶段干酪根裂解气和原油裂解气的判别新图版。将塔中隆起天然气ln(C1/C2)和ln(C2/C3)数据放入该图版(见图4)。由图4可以看出，塔中Ⅰ号断裂带天然气既存在干酪根裂解气，也存在原油裂解气，其中干酪根裂解气镜质体反射率Ro大于1.10%，原油裂解气Ro介于1.30%～1.70%，与寒武系—下奥陶统烃源岩热演化程度相似；塔中Ⅹ号构造带天然气为干酪根裂解气，Ro介于0.80%～1.10%，说明天然气来源于中—上奥陶统烃源岩；塔中主垒带天然气既存在原油裂解气，也存在干酪根裂解气，且天然气Ro分布较广，主要介于0.70%～1.80%，显示混源的特征，说明天然气为来源于寒武系—下奥陶统和中—上奥陶统烃源岩的混合气。

图4　塔中隆起天然气ln(C1/C2)与ln(C2/C3)关系

Fig.4 ln(C1/C2)vs. ln(C2/C3)diagram for natural gas of the Tazhong uplift

3　天然气碳同位素特征

3.1碳同位素分布与成因

天然气稳定碳同位素是探讨天然气成因类型、成熟度和气源对比中应用较广、使用较为成熟的指标参数。其中，甲烷碳同位素主要与成熟度有关，随热演化程度增加逐渐变重；乙烷碳同位素具有良好的母质继承性，受成熟度影响较小，主要与烃源岩母质类型有关，通常δ13C2<-28‰为油型气，δ13C2>-28‰为煤成气[24-27]。塔中隆起天然气δ13C2小于-30.00‰，为典型的油型气。其中，塔中Ⅰ号断裂带天然气δ13C1介于-56.50‰～-37.10‰，平均为-39.18‰，主频率为-41.00‰～-37.00‰；δ13C2介于-40.30‰～-30.50‰，平均为-36.47‰，主频率为-39.00‰～-33.00‰。塔中Ⅹ号构造带天然气δ13C1介于-50.10‰～-40.10‰，平均为-43.94‰，主体频率为-44.00‰～-41.00‰；δ13C2介于-42.20‰～-31.00‰，平均为-38.21‰，主频率为-41.00‰～-37.00‰。塔中主垒带天然气δ13C1介于-44.50‰～-40.60‰，平均为-42.37‰，主频率为-44.00‰～-40.00‰；δ13C2介于-41.70‰～-31.20‰，平均为-38.41‰，主频率为-41.00‰～-37.00‰。因此，塔中Ⅰ号断裂带天然气δ13C1明显偏重，塔中10号构造带和塔中主垒带天然气δ13C1偏轻，且两者变化范围较为相似。

根据油型气成熟度回归方程[24]计算结果，塔中Ⅰ号断裂带天然气Ro平均为1.60%，主频率为1.20%～2.10%，说明天然气已处于高—过成熟阶段，与寒武系—下奥陶统烃源岩热演化程度相似；塔中Ⅹ号构造带天然气Ro平均为0.78%，主频率为0.70%～1.10%，与塔中地区中—上奥陶统烃源岩热演化程度相似，说明天然气主要来源于中—上奥陶统烃源岩；塔中主垒带天然气Ro平均为0.98%，主频率为0.76%～1.48%，其成熟度介于寒武系和奥陶系烃源岩热演化程度之间，表现出两套烃源岩的混合气。可见，该判别结果与ln(C1/C2)与ln(C2/C3)新图版判别结果一致。

塔中隆起天然气δ13C1变化范围较大，介于-56.50‰～-37.00‰。林小云、王先彬等[28-29]认为，典型生物气的基本特征为：δ13C1≤-55‰；生物气以CH4为主，仅部分生物气中含微量或痕量的乙烷和丙烷。塔中隆起大部分天然气δ13C1≥-45.00‰，仅塔中Ⅰ号断裂带TZ45井天然气δ13C1≤-55.00‰，但重烃体积分数介于6.28%～8.50%，天然气干燥因数为0.91，为典型的湿气。TZ45井奥陶系天然气层位埋深为6.0～6.3 km，因此不具备生物气形成的条件。同样，TZ16井天然气δ13C1也较轻，为-50.10‰。戴金星等[30]指出，原油伴生气δ13C1偏轻，约为-55‰～-45‰，可以推断TZ45井和TZ16井天然气为原油伴生气。

3.2稳定碳同位素组合

有机烷烃气δ13C为正碳同位素序列，即δ13C1<δ13C2<δ13C3<δ13C4，而无机烷烃气为负碳同位素序列，即δ13C1>δ13C2>δ13C3>δ13C4。当烷烃气δ13C值不按正、负碳同位素序列排列时，为碳同位素序列发生倒转。烷烃气碳同位素发生倒转的原因：(1)有机烷烃气和无机烷烃气的混合；(2)油型气和煤成气的混合；(3)同源不同期气或同型不同源气的混合；(4)烷烃气中某些或某一组分被细菌氧化[30]；(5)硫酸盐热还原反应(TSR)[31]。塔中隆起天然气碳同位素总体表现为正碳同位素序列，但也有个别井碳同位素序列发生倒转，如塔中Ⅰ号断裂带天然气TZ26井、TZ263井δ13C1>δ13C2，TZ45井、TZ30井δ13C2>δ13C3(见图5(a))；塔中Ⅹ号构造带天然气TZ122井、TZ161井和TZ16井等δ13C2>δ13C3，TZ11井δ13C3>δ13C4(见图5(b))；中央主垒带天然气TZ38井等δ13C2>δ13C3，TZ4井δ13C3>δ13C4(见图5(c))。由于塔中地区天然气氦同位素3He/4He介于2×10-8～4×10-8[32]，具有典型的壳源特征，因此没有无机烷烃气的混入。其次，塔中隆起天然气埋藏较深，且无煤成气的气源，因此不存在细菌氧化作用和煤成气的混入。同时，碳同位素发生倒转的天然气中重烃体积分数较高，且不含或仅含微量H2S，说明碳同位素发生倒转的天然气并未发生TSR反应。塔中隆起天然气主要来源于寒武系—下奥陶统和中—上奥陶统两套腐泥型烃源岩，且主要经历加里东期、晚海西期和喜山期多期油气充注与成藏[33]。因此，研究区烷烃气碳同位素倒转是由同源不同期气或同型不同源气的混合造成的。

图5　塔中隆起天然气碳同位素组成特征Fig.5 Carbon isotope characteristics of natural gas in the Tazhong uplift

4　结论

(1)塔中隆起天然气以烃类为主，重烃体积分数变化较大，非烃气体主要为N2和CO2。其中，塔中Ⅰ号断裂带天然气以干气为主，CO2体积分数相对较高，平均为3.12%；N2体积分数相对较低，平均为6.78%。塔中Ⅹ号构造带天然气中CO2体积分数平均为1.13%；N2体积分数较高，平均为9.63%。塔中主垒带天然气的CO2体积分数平均为1.51%，N2体积分数明显偏高，平均为16.27%。高含N2的天然气不仅与热演化程度有关，也与N2易于扩散有关。

(2)利用ln(C1/C2)～ln(C2/C3)新图版和天然气碳同位素综合判别天然气的成因类型，其中塔中Ⅰ号断裂带天然气Ro主要介于1.20%～2.10%，处于高成熟—过成熟演化阶段，天然气中既有干酪根裂解气，也存在原油裂解气，主要来源于寒武系—下奥陶统烃源岩；塔中Ⅹ号构造带天然气为干酪根裂解气，天然气Ro介于0.80%～1.10%，主要处于成熟阶段，为中—上奥陶统烃源岩的产物；塔中主垒带天然气Ro介于0.76%～1.48%，主要处于成熟到过成熟阶段，来源于寒武系—下奥陶统和中—上奥陶统烃源岩的混合气，其中既有原油裂解气，也存在干酪根裂解气。

(3)塔中隆起天然气为热解成因气，烷烃气的碳同位素整体呈δ13C1<δ13C2<δ13C3<δ13C4，仅部分井位天然气碳同位素序列发生局部倒转，主要是由同源不同期气或同型不同源气的混合造成的。

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2016-03-28；编辑：陆雅玲

国家科技重大专项(2011ZX05007)

史江龙(1989-)，男，硕士研究生，主要从事油气地质地球化学方面的研究。

李剑,E-mail: lijian69@petrochina.com.cn

10.3969/j.issn.2095-4107.2016.04.003

TE122.1

A

2095-4107(2016)04-0019-07