西藏申扎早二叠世碳酸盐岩的极低碳稳定同位素及其冷泉指示意义

安显银，张予杰，朱同兴

(中国地质调查局成都地质调查中心，四川 成都　610081)



西藏申扎早二叠世碳酸盐岩的极低碳稳定同位素及其冷泉指示意义

安显银，张予杰，朱同兴

(中国地质调查局成都地质调查中心，四川 成都610081)

极低碳稳定同位素是识别地质历史时期古冷泉及其甲烷释放事件的关键证据，目前，世界范围内尚无有关二叠纪冷泉活动的直接证据报道。本研究首次报道了西藏地区拉萨地块早二叠世碳酸盐岩的极低碳同位素数据，δ13CV-PDB值最低可达-34.69‰，碳、氧稳定同位素呈现较好的负相关性，指示为甲烷厌氧氧化作用成因。该碳酸盐岩发育于西藏申扎地区下二叠统昂杰组上段(碎屑岩段)，以透镜状碳酸盐岩夹层及碳酸盐质胶结结核产出，可见方解石结晶扇，其碳同位素普遍较结核中碳酸盐胶结物更贫13C。推测研究区存在早二叠世古甲烷冷泉渗漏活动，其成因可能与冈瓦纳冰期后温暖海水导致的海洋甲烷水合物藏的失稳释放有关。作为研讨地质历史时期水合物-冰期反馈模型的重要实例，本研究对进一步探讨冰期海平面变化、古海洋化学、古生态和古气候等特殊环境变化事件具有重要的指示意义。

西藏申扎；早二叠世；碳酸盐岩；极低碳稳定同位素

0　引　言

极低碳稳定同位素是识别地质历史时期古冷泉及其甲烷释放事件的关键证据，其作为甲烷厌氧氧化作用(anarobic oxidation of methane, AOM)存在的直接证据，沉淀出具有极低无机碳同位素组成的碳酸盐矿物(其δ13C一般小于-27 ‰)保存在沉积物记录中[1-2]；此外，古冷泉活动的其他识别标志多样[3-4]，包括自生重晶石建造[5]、伴随AOM的硫酸盐还原作用(BSR)生成的黄铁矿等硫化物记录[6]和甲烷流体运移渗漏的管道、裂隙等宏观沉积构造[7]以及指示甲烷厌氧氧化古菌的生物标志化合物等证据[8]。与古冷泉活动有关的碳酸盐岩建造一般以碳酸盐岩(或者碳酸盐矿物胶结)结核、团块、夹层(或透镜体状)、原生孔隙充填物等形态存在，继承了甲烷源轻碳同位素特征的碳酸盐矿物主要以文石、方解石和部分白云石为主，显示出扇状、纤维状、针状、板状等矿物结晶形态[9-11]。

图1　西藏申扎地区构造位置图、地质图及采样柱状图Fig.1　Simplified geological map with sampling locations and stratigraphic column of Xainza area, Tibet BNS.班公湖—怒江缝合带; SNS.狮泉河—纳木错缝合带; IYS.印度河—雅鲁藏布江缝合带; LCF.隆格尔—措麦断裂带;MLMF.麦拉—洛巴堆—米拉山断裂带; DYF.当雄—羊八井断裂

目前，世界范围内报道的具有确凿甲烷释放证据的古冷泉指示记录多分布于中生代和新生代地层中[2,9,12-13]，古生代地层仅见于志留系、泥盆系、石炭系等[14-16]，我国古冷泉沉积记录多发现于南海北部海洋沉积中(如九龙甲烷礁等)，记录了新生代以来的多期甲烷渗漏事件[17-18]，近年来还在西藏地区发现白垩纪冷泉碳酸盐岩[19]；地质历史时期古甲烷渗漏活动一般间接指示同时期海洋或陆地永久冻土带甲烷水合物藏的失稳释放，并普遍与冰期海平面变化、海洋广泛缺氧、生物绝灭、突然性变暖等特殊环境变化事件相互关联[7,17,20-23]。

本文报道了西藏地区拉萨地块早二叠世具有极低碳稳定同位素组成的碳酸盐岩记录，直接指示甲烷厌氧氧化过程，该发现填补了世界范围内确凿的古冷泉渗漏活动记录在二叠纪地层中的空白，对深入探讨该时期古海洋、古环境和古生态变化具有重要意义。

1　区域地质背景及样品信息

本研究中的碳酸盐岩以碳酸盐胶结结核和透镜状夹层形式发育于西藏申扎地区下二叠统昂杰组地层中，剖面位于西藏自治区那曲地区申扎县(图1(a))。

昂杰组由底部的浅灰色中薄层状-厚层状亮晶或泥晶苔藓虫生屑灰岩和上部的灰黑色薄层状粉砂岩或页岩构成[24]。该组底部为厚约2 m的薄层状亮晶灰岩，向上过渡为中厚层状泥晶碎屑灰岩，灰岩中含丰富的生物化石及碎屑，主要类型有腕足、双壳碎片、海百合茎、苔藓虫及珊瑚类等。上部为灰黑色薄层状粉砂岩、页岩夹钙质粉砂岩或灰岩透镜体，粉砂岩及页岩构成数个不等厚的沉积韵律层，中上部可见钙质粉砂岩或泥灰岩透镜体，含黄铁矿，岩层中水平层理及砂纹层理发育。

昂杰组上覆及下伏地层分别为下拉组及拉嘎组(图1(b))。其中，拉嘎组是与冈瓦纳大陆石炭纪—二叠纪冰川消融作用有直接联系的一套沉积地质体，以暗色粉砂岩、泥岩等细碎屑岩背景下，发育若干板状、长透镜状及透镜状杂砾岩、杂砂岩并以之为主要岩性，其时代为早二叠世萨克马尔期[25]；昂杰组上覆地层为下拉组，整体为一套碳酸盐岩台地建造，因其底部产牙形刺Vjalovognathus和Mesogondolella，其时代为早二叠世空谷晚期，整个下拉组的时代为早二叠世空谷晚期—晚二叠世吴家坪期[26]。区域上昂杰组含丰富的含腕足、珊瑚、牙形类等生物化石，詹立培等认为昂杰组腕足类组合的时代为亚丁斯克期[27]，郑有业等在狮泉河羊尾山剖面上昂杰组底部的生屑灰岩中采获的有空谷期的牙形石[28]。综合分析，昂杰组时代为早二叠世亚丁斯克期—空谷期。

研究样品采集于昂杰组上部细碎屑岩中，野外露头可见数层顺层产出的碳酸盐岩透镜体和结核建造。透镜体长20～50 cm，宽数厘米至十厘米不等，结核呈直径为8～23 cm的不规则椭球形产出，这些透镜体和结核与灰黑色泥页岩界限清晰，可观察到泥页岩层理明显绕过透镜体和结核变形，显示出碳酸盐岩建造同生沉积的特点。由下及上，依次采集了7块碳酸盐岩透镜体和结核。

2　分析方法和结果

2.1分析方法

碳酸盐岩手标本照像在中国科学院南京地质古生物研究所国家重点实验室采用VHX超景深三维显微镜下完成，薄片鉴定在ZEISS Axioscope A1光学显微镜下进行。碳酸盐岩破裂新鲜断面微结构观察使用国土资源部西南测试中心Hitachi S-4800 型场发射扫描电镜(日本日立公司)完成。

碳酸盐岩稳定碳、氧同位素测量：在室内切割出新鲜面，在手标本光面上，使用牙钻钻取岩石粉末，分析方法采用磷酸法。所有碳、氧同位素数据均在中国科学院南京地质古生物研究所国家重点实验室测得，使用的仪器为MAT-253，制样系统为Kiel Ⅳ Carbonate Device，实验室控制室温=(22±1) ℃,湿度=(50%± 5%)。分析精度要求为：δ13CV-PDB标准偏差小于0.03，δ18OV-PDB测定值标准偏差小于0.08；并对其中δ13CV-PDB值极小的样品进行了二次测试，以保证数据的可靠性。

2.2沉积学与矿物岩石学特征

在7块分析样品中，编号为TWS21、TWS22、TWS25、TWS40的样品呈明显的结核状产出，编号为TWS23、TWS28、TWS32的样品呈透镜状夹层产出。结核状样品为粉砂质灰岩或钙质粉砂岩，表面呈浅黄色，显示弱风化特征，新鲜面呈深灰色，发育明-暗交替的纹层状结构，暗纹层宽为0.2～3.0 mm，亮纹层宽3～14 mm(图2(a))，薄片下可观察到亮纹层主要为石英等硅酸盐碎屑矿物，暗纹层呈浅棕色，可见微晶方解石呈孔隙式胶结物存在(图2(b))；结核状碳酸盐岩中还发育有深灰色团块或条带，团块大小为0.5～8 mm，条带宽为0.2～2 mm，镜下可见这些深灰色团块或条带主要由微晶方解石胶结物组成，而基质则由不规则硅酸盐碎屑颗粒组成。透镜状碳酸盐岩经鉴定为含粉砂质灰岩(图3(c))。手标本明显分为上、下二段，下段为浅灰黄色粉砂质灰岩，上段表现为青灰色灰岩；从镜下可以明显观察到下段矿物主要为自生方解石结晶扇与陆源硅酸盐碎屑颗粒互层(图3(d))，上段则为较均一的自生方解石结晶扇，结晶扇统一向上生长，根部以亮晶为主，向扇缘表现出纤维状晶体特征，其整体晶形大小在0.4～2 mm不等。

图2　手标本和岩石薄片显微照片Fig.2　Hand samples and microphotographs of thin sections

2.3碳、氧稳定同位素特征

根据手标本上及镜下的不同特征结构，选取了样品号为TWS21、TWS22、TWS28这3块碳酸盐岩，对不同颜色的纹层、团块、条带以及基质分别取样，并对这些样品进行碳、氧同位素分析，测试结果描述如下。

图3　西藏申扎地区下二叠统昂杰组透镜状碳酸盐岩夹层和结核的δ13C与δ18O值相关性投点Fig.3　Crossplot of δ13C and δ18O of inter-bedded carbonate lens and carbonaceous concretion in Xainza area, Tibet

碳酸盐质结核(TWS21)共计取样23个，δ13CV-PDB值为-19.15‰～-15.93‰(图3)，平均值为-17.67‰，δ18OV-PDB值为-13.08‰～-9.62‰，平均值为-11.51‰。

碳酸盐质结核(TWS22)共计取样13个，δ13CV-PDB值为-15.99‰～-18.12‰(图3)，平均值为-17.22‰，δ18OV-PDB值为-11.68‰～-8.96‰，平均值为-10.32‰。

透镜状碳酸盐岩(TWS28)共计取样24个，δ13CV-PDB值为-34.69‰～-22.38‰(图3)，平均值为-29.99‰，δ18OV-PDB值介于-10.62‰～-3.28‰之间，平均值为-6.93‰。

从这三组样品共计60个代表不同组构碳、氧同位素组成的数据可以看出，TWS28样品碳酸盐具有相对最负的无机碳同位素值(δ13CV-PDB可达-34.69‰)，碳、氧同位素负相关性明显(图3)。

3　讨　论

西藏申扎地区下二叠统昂杰组产出的透镜状碳酸盐岩夹层以及碳酸盐质胶结结核均为准同生沉积建造，证据如下：(1)深灰色泥页岩层绕过结核及透镜体，说明其形成时期早于压实成岩阶段[29]。(2)结核主要成分为长石、石英等硅酸盐碎屑矿物，与围岩成分类似，其中的似同心纹层硅酸盐碎屑含量较基质高，且几乎不含碳酸盐质胶结物，可推测为同沉积阶段。在水岩界面附近或者沉积物浅表层形成结核，结核成核后不断生长加大，同时接受或者捕获硅酸盐碎屑沉积物，形成似同心状生长纹层。早期成岩过程中，沉积物孔隙水中溶解无机碳的过饱和沉淀形成微亮晶方解石作为胶结物充填于硅酸盐碎屑间空隙(图2(b))。透镜状夹层的主要成分为向上生长的层状方解石结晶扇，其原始成分可能为文石[9]，成岩过程中极易转变为更稳定的方解石矿物，这是典型的冷泉碳酸岩矿物组构[30]。硅酸盐碎屑颗粒富集层与方解石结晶扇生长层相间排列(图2(d))表明，透镜状夹层中的方解石矿物沉淀是沉积同期在水岩界面附近进行的，因此甲烷厌氧氧化作用(AOM)和硫酸盐还原作用(BSR)的主要场所也即甲烷-硫酸盐转换界面可能在沉积物浅表层，推测向上运移的甲烷流体通量较大[31]，可能来自于深部甲烷水合物藏的失稳释放。

昂杰组上部黑色页岩段中发育的结核和透镜状夹层的碳同位素组成分别指示有机质以及甲烷厌氧氧化为主导的过程。沉积物早期成岩阶段，氧气和硫酸盐先后参与有机质和甲烷的氧化过程，由于古生代普遍较低的海洋硫酸盐水平[32-33]，沉积物孔隙水环境的有机质和甲烷氧化主要以硫酸盐作为氧化剂，生成重碳酸氢根离子，其过饱和即可沉淀出碳酸盐矿物，并继承了有机质或者甲烷源的同位素特征；自然界中，幔源碳碳同位素值约为-5 ‰ (V-PDB)，有机质由于生物分馏作用(优先利用12C合成)，其碳同位素可低至-27‰ (V-PDB)左右，甲烷等烃类物质碳同位素组成最负，δ13CPDB可低至-90‰(V-PDB)，热成因的甲烷相对生物源甲烷较正[34]。本研究中，结核状样品的无机碳同位素值普遍介于-15‰至-20‰之间，根据上述自然界中不同碳源碳同位素组成特征，δ13CV-PDB大于-27‰的数据可以视作单纯有机质厌氧氧化的结果，也可能代表甲烷厌氧氧化和有机质厌氧氧化过程同时存在，因此，仅δ13CV-PDB小于-27‰的极低碳同位素数据才可唯一指示甲烷厌氧氧化作用过程；因此，结核中以孔隙胶结物形式存在的方解石碳同位素特征可能混合了早期成岩阶段有机质厌氧氧化的信号，且-10‰左右的氧同位素组成表明沉积物受到淡水成岩作用的影响(图3)[35]。相比而言，透镜状碳酸盐岩建造中的方解石结晶扇具有极低碳同位素特征，δ13CV-PDB值普遍小于-27‰，唯一指示甲烷厌氧氧化作用，且碳、氧同位素数据负相关性明显，可解释为结晶扇生长于沉积物浅表层，孔隙水主要成分为甲烷被硫酸盐氧化后生成的重碳酸氢根离子。由于继承了甲烷碳信息，具有极匮乏13C的同位素特征，但孔隙水组成又易受到底层海水和有机质氧化的混合影响，并叠加淡水成岩流体特征，使得δ13CV-PDB极负端元的数据(如小于-30‰)向碳同位素δ13CV-PDB正向和氧同位素δ18OV-PDB负向展布，数据整体呈现出负相关的趋势，这也是其他时期典型冷泉碳酸盐岩碳、氧同位素数据的常见分布趋势。

本文早二叠世碳酸盐岩建造形成于冈瓦纳冰期沉积之后，处于相对温暖的冰期后环境，因此，极低碳同位素记录指示的古冷泉活动可能与海水升温导致的海洋甲烷水合物失稳释放有关。与此类似，新生代第三纪古—始新世热事件(PETM)也被普遍认为是同时期广泛甲烷渗漏事件的结果，根本上归因于海洋甲烷水合物的大规模失稳释放[20]。因此，本报道作为古生代二叠纪古甲烷渗漏事件的直接证据，对水合物-冰期反馈模型的探讨提供了支持。

4　结　论

(1)西藏申扎地区下二叠统昂杰组上部碎屑岩段中发育有同沉积阶段形成的透镜状碳酸盐岩夹层以及碳酸盐胶结结核建造。

(2)普遍发育方解石结晶扇的透镜状碳酸盐岩夹层的无机碳同位素的13CV-PDB低达-34.69‰，可唯一指示甲烷厌氧氧化(AOM)过程的存在，是识别早二叠世古冷泉活动记录的关键证据。

西藏申扎地区早二叠世碳酸盐岩极低碳同位素的首次发现进一步丰富了甲烷渗漏事件在地质历史时期普遍存在的证据，对深入研究世界范围内确凿的古冷泉活动记录具有重大意义，并且对水合物-冰期反馈模型的探讨提供支持。

致谢：中国科学院南京地质古生物研究所陈小明协助完成了碳氧同位素的测试工作，对此表示诚挚的感谢！感谢审稿人对本文提出的宝贵意见及建议！参与野外工作的还有中国地质调查局成都地质调查中心助理工程师李俊，在此一并表示感谢！

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Extremely13C-depleted Carbonate Indicating Cold Seepage in Early Permian from Xainza, Tibet

AN Xianyin，ZHANG Yujie，ZHU Tongxing

(ChengduCenterofGeologicalSurvey,ChinaGeologicalSurvey,Chengdu,Sichuan610081,China)

Extremely13C-depleted isotope is the key evidence to identify ancient cold seepage and methane release event in Earth history. There has been no report of direct evidence of cold seepage in Early Permian period so far. Here we unprecedentedly present the carbonate carbon and oxygen isotopes with extreme13C depletion in Early Permian of Lasha Block, Tibet. The negative correlation of carbon and oxygen isotopes is pronounced and the lowest carbon isotope is to -34.69‰(VPDB), exclusively indicating anaerobic oxidation of methane. These carbonates occur in the upper member of the Lanfjie Formation in Xainza, Tibet as carbonate lens and carbonate-cemented concretion, and calcite crystal fans are more depleted in13C than carbonate cements in the concretions. We infer the occurrence of ancient cold seepage in Early Permian in the study area and attribute this event to the postglacial destabilization of gas hydrate reservoir. This study is significant to investigate glacioeustatic change, oceanographic geochemistry, paleoecology and climate change.

Xainza,Tibet； Early Permian；carbonate；extremely13C-depleted isotope

2015-12-22；改回日期：2016-02-29；责任编辑：潘令枝。

中国地质调查局项目(1212011121257)。

安显银，男，助理工程师，1988年出生，地层古生物学专业，主要从事地层学及沉积学方向研究。

Email：axylw1988@163.com。

P534.46

A

1000-8527(2016)02-0420-06