基于比值和偏相关的大气污染物源识别——以2014年江苏省为例

王　涛，康淮钰，刘梓雅，季　铭，曹　云，徐思蔚，陈秀鹃，施梦琦，夏忠欢,3,4，5

(1. 南京师范大学 环境学院 江苏省物质循环与污染控制重点实验室，南京 210023；2. 复旦大学 环境科学与工程系，上海 200433；3. 南京师范大学 虚拟地理环境教育部重点实验室，南京 210023；4. 江苏省地理信息资源开发与利用协同创新中心，南京 210023；5. 江苏省地理环境演化国家重点实验室培育建设点， 南京 210023)



基于比值和偏相关的大气污染物源识别
——以2014年江苏省为例

王涛1，2，3，康淮钰1，刘梓雅1，季铭1，曹云1，徐思蔚1，陈秀鹃1，施梦琦1，夏忠欢1,3,4，5

(1. 南京师范大学 环境学院 江苏省物质循环与污染控制重点实验室，南京 210023；2. 复旦大学 环境科学与工程系，上海 200433；3. 南京师范大学 虚拟地理环境教育部重点实验室，南京 210023；4. 江苏省地理信息资源开发与利用协同创新中心，南京 210023；5. 江苏省地理环境演化国家重点实验室培育建设点， 南京 210023)

为探究2014年江苏省大气污染物的大致来源，利用灰度图描述13个省辖市的月均PM2.5/PM10和NO2/SO2值；利用偏相关系数描述PM2.5、PM10与NO2、SO2的关系.结果显示，大气颗粒物方面，江苏省冬夏季、苏南和苏中地区的二次颗粒物的贡献较大，而春秋季和苏北地区的扬尘源的贡献较大；气态污染物方面，江苏省旅游旺季、苏南地区的移动污染源的贡献较大，而采暖期、苏中和苏北地区的固定污染源的贡献较大.江苏省的二次PM2.5主要源自SO2的 气- 粒转化过程，固定污染源的间接贡献较大；江苏省的PM10更多源自固定污染源而非移动污染源.本文的研究表明，二次颗粒物、扬尘源、移动污染源和固定污染源对江苏省大气污染物污染特征的影响存在明显的时空差异.

二次PM2.5； 移动污染源； 固定污染源； 偏相关； 江苏省

目前，大气污染问题日益突出，也日益受到关注.城市大气污染物的来源受气象、经济、产业结构等多方面的影响.研究表明，化石燃料的燃烧(如燃煤、机动车尾气等)是PM2.5和PM10的重要来源，但除此以外PM2.5有很大一部分源自气态污染物(如SO2、NO2、HC等)参与的光化学反应[1]，而PM10有很大一部分源自各类扬尘源(如沙尘、建筑扬尘、交通扬尘等)[2].因此，就质量浓度而言，PM2.5/PM10越高，二次颗粒物的贡献率越高；比值越低，扬尘源的贡献率越高.另有研究表明，城市中的NO2主要源自机动车尾气排放等移动污染源[3]，而SO2主要源自工业燃烧(如燃煤发电、金属冶炼等)等固定污染源[4].因此，就质量浓度而言，NO2/SO2越高，移动污染源的贡献率越高；比值越低，固定污染源的贡献率越高.

目前，国内外对大气颗粒物的源解析研究得较多，对气态污染物的来源探究得较少.此外，通过CMB、PMF、PCA等定性方法探究颗粒物来源时往往需要开展复杂的实地监测实验[5].对大范围区域，实地监测布点难以保证具有足够的数量和代表性，所得的源解析结果往往存在各类误差.因此，有必要研究在仅获得大气污染物的质量浓度数据的基础上如何识别其大致来源.此外，目前对江苏地区大气污染物污染特征的研究往往局限于单一城市，鲜见针对全省地区的讨论.

本文以2014年江苏省13个省辖市(图1)的大气污染物日均浓度数据为基础，利用比值和偏相关分析等统计学方法，探究江苏省大气污染物的来源类型，以此了解苏南、苏中和苏北地区的大气污染物来源差异，为不同城市的大气污染防治提供科学参考.

1　材料与方法

1.1研究区域特征

江苏省(116°18′E至121°57′E，30°45′N至35°20′N)，位于我国大陆东部沿海，长江下游，下设13个省辖市，省会南京(图1).江苏地势低平、河湖较多；气候温和，雨量适中，四季分明.

1.2数据来源、内容和处理方法

本文所涉及的数据源自中国环境监测总站官方网站(http：∥www.cnemc.cn/)的全国城市空气质量实时发布平台.针对某类大气污染物，取各监测站点每日00：00至24：00的小时浓度的算术均值作为站点日均浓度，取各城市下设所有站点的日均浓度的算术均值作为城市的日均浓度.由此可得2014年江苏省13个省辖市的大气污染物(PM2.5、PM10、NO2、SO2、CO、O3)的日均浓度.为方便比较研究，将江苏省划分为苏南地区(南京市、镇江市、常州市、无锡市、苏州市)、苏中地区(扬州市、泰州市、南通市)和苏北地区(徐州市、宿迁市、淮安市、连云港市、盐城市).各地区和江苏省的污染物浓度为对应城市的相应数据的算术平均值.利用Origin软件绘制灰度图(Grey Scale Map).利用SPSS软件对变量进行相关性分析.鉴于同一区域的大气污染物浓度通常两两间存在相关性[6]，故采用偏相关系数描述两变量的相关性(例如计算PM2.5浓度与对应NO2浓度的偏相关系数时，将对应的PM10、SO2、CO和O3浓度作为控制变量)，以排除其他污染物的浓度数据对相关关系的干扰，使相关性结论更纯粹，更具说服力.

2　结果与讨论

2.1PM2.5/PM10

2014年，江苏省的月均PM2.5/PM10值存在明显的时空分布特征(图2).时间尺度上，各城市的比值于1～2月出现高峰，于6～9月和11～12月左右出现次高峰.1～2月的“春运”对PM2.5的贡献显著[7].冬季的采暖过程(尤其是北部城市的集中供暖)除了产生大气颗粒物外，同时排放的大量SO2等气态污染物有助于二次PM2.5的生成[8].夏季高温、高湿、高紫外线的气象条件也有助于二次PM2.5的生成；夏季降水频繁，湿沉降对PM10的去除效率高于对PM2.5的去除效率[9]，导致PM2.5/PM10升高.各城市的比值于4～5月和9～10月左右出现低谷.春季，沙尘是PM10的主要来源；秋季是秸秆焚烧的高峰期，长三角地区的秸秆焚烧对PM10的贡献量较对PM2.5而言更大[10].空间尺度上，南京、镇江、苏州、南通、淮安的比值普遍较高，其余城市的比值较低；三类地区的年均PM2.5/PM10值大小排序为苏南(0.64)>苏中(0.63)>苏北(0.60).北部地区沙尘天气频繁，秸秆焚烧现象普遍[11]，对PM10的贡献量大.因此，就大气颗粒物而言，苏南和苏中地区的二次颗粒物的贡献较大，而苏北地区的扬尘源的贡献较大.

2.2NO2/SO2

2014年，江苏省的月均NO2/SO2值存在明显的时空分布特征(图3，见第540页).时间尺度上，各城市比值的峰谷值出现的月份不完全相同.就全省情况而言，比值较高的依次为10月、11月和8月，该时段正值旅游旺季，交通量的大幅增长导致NO2的大量排放[12]；比值最低的为1～2月，正值冬季采暖期，燃煤导致SO2大量排放，降低了比值.空间尺度上，苏州、南京等苏南城市的比值远高于泰州、淮安等苏中和苏北城市的比值；三类地区的年均NO2/SO2值大小排序为苏南(1.78)>苏北(1.09)>苏中(1.02).尽管苏南地区的固定燃煤源点位比苏中、苏北地区密集[13]，但该地区的机动车保有量远高于苏中、苏北地区的数量，对NO2的贡献作用较突出.

2.3偏相关分析

两种大气污染物浓度的相关性可反应二者的来源特征： 呈正相关时，表明二者可能具有同源性；呈负相关时，二者浓度存在“此消彼长”的变化特征，一者可能为另一者的前体物质[14]，此时二次污染物生成过程加快.表1所示为2014年江苏省及其13个下辖市的PM2.5、PM10与NO2、SO2的偏相关系数，表中相关系数经双侧检验，均有统计学意义.

PM10与NO2、SO2的相关性均表现为正相关，表明PM10与二者具有同源性.值得注意的是，除扬州外的所有省辖市的PM10与SO2呈正相关；一半城市的PM10与NO2无相关性；全省的PM10也表现为与SO2呈正相关而与NO2无相关性.这表明江苏省的PM10更多源自固定污染源的扬尘排放或燃烧过程.

表1　江苏省各城市PM2.5、PM10与NO2、SO2的偏相关分析

注：**在0.01水平(双侧)上显著相关；*在0.05水平(双侧)上显著相关.“—”表示该处相关系数不具统计学意义，略去.

3　结　论

1) 大气颗粒物方面，江苏省冬夏季二次颗粒物的贡献较大，春秋季扬尘源的贡献较大；苏南和苏中地区二次颗粒物的贡献较大，苏北地区扬尘源的贡献较大.

2) 气态污染物方面，江苏省旅游旺季移动污染源的贡献较大，采暖期固定污染源的贡献较大；苏南地区的移动污染源的贡献较大，苏中和苏北地区的固定污染源的贡献较大.

3) 江苏省的二次PM2.5主要源自SO2的气-粒转化过程，固定污染源的间接贡献较大；PM10更多源自固定污染源而非移动源.

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Source Identification of Atmospheric Pollutants Based on Specific Value and Partial Correlation——Taking Jiangsu Province in 2014 as an Example

WANG Tao1,2,3， KANG Huaiyu1， LIU Ziya1， JI Ming1， CAO Yun1， XU Siwei1， CHEN Xiujuan1， SHI Mengqi1， XIA Zhonghuan1,3,4，5

(1.JiangsuProvincialKeyLaboratoryofMaterialsCyclingandPollutionControl,SchoolofEnvironment,NanjingNormalUniversity,Nanjing210023,China; 2.DepartmentofEnvironmentalScienceandEngineering,FudanUniversity,Shanghai200433,China; 3.KeyLaboratoryofVirtualGeographicEnvironmentofMinistryofEducation,NanjingNormalUniversity,Nanjing210023,China; 4.JiangsuCenterforCollaborativeInnovationinGeographicalInformationResourceDevelopmentandApplication,Nanjing210023,China; 5.StateKeyLaboratoryCultivationBaseofGeographicalEnvironmentEvolutionofJiangsuProvince,Nanjing210023,China)

The general sources of atmospheric pollutants in Jiangsu province in 2014 were identified by describing monthly mean values of PM2.5/PM10and NO2/SO2in 13 cities by grey scale maps as well as describing the relations between PM2.5、PM10and NO2、SO2mass concentrations by partial correlation coefficients. The results are shown as follows. In the matter of atmospheric particulates, secondary particles had a greater contribution in summer and winter as well as in the southern and middle cities of Jiangsu, whereas dust sources had a greater contribution in spring and autumn as well as in the northern cities. In the matter of gaseous pollutants, mobile pollution sources had a greater contribution in the tourist rush season as well as in the southern cities of Jiangsu, whereas stationary pollution sources had a greater contribution in the heating period as well as in the middle and northern cities. The secondary PM2.5in Jiangsu came more from the gas-particle conversion process controlled by SO2, which mainly came from stationary pollution sources. The PM10in Jiangsu came from stationary pollution sources were more than that from mobile pollution sources. The results showed that obvious spatial and temporal disparities existed in the pollution characteristics of atmospheric pollutants in Jiangsu province were effected by secondary particles、dust sources、mobile pollution sources and stationary pollution sources.

secondary PM2.5; mobile pollution source; stationary pollution source; partial correlation; Jiangsu province

0427-7104(2016)04-0538-05

2015-12-07

国家自然科学基金(41001344)；中国博士后科学基金(2013M541696)；江苏省博士后科研资助计划(1301040C)；江苏省高校自然科学研究(13KJB610008)；环境基准与风险评估国家重点实验室课题(SKLECRA2013OFP07)；南京师范大学高层次人才科研启动基金(2012105XGQ0102)；江苏高校优势学科建设工程(164320H116)

王涛(1994—)，男，本科生；夏忠欢，男，副教授，通讯联系人，E-mail： zhhxia@njnu.edu.cn.

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研究简报