南宁地区气溶胶光学特性的季节特征

施禅臻，莫招育，张爱亮，陈启悦，陈志明，周　斌

(1. 上海市计量测试技术研究院，上海 201203； 2. 复旦大学 环境科学与工程系，上海 200433；3. 广西壮族自治区环境保护科学研究院，南宁 530022)



南宁地区气溶胶光学特性的季节特征

施禅臻1,2，莫招育3，张爱亮1，陈启悦1，陈志明3，周斌2

(1. 上海市计量测试技术研究院，上海 201203； 2. 复旦大学 环境科学与工程系，上海 200433；3. 广西壮族自治区环境保护科学研究院，南宁 530022)

运用CE318太阳光度计对南宁地区气溶胶光学特性的季节变化特征进行了观测.反演得到气溶胶光学厚度(AOD500nm)季节分布： 冬季(0.98)>春季(0.77)>秋季(0.75)>夏季(0.47)；Ångström波长指数从大到小依次为冬季(1.33)>夏季(1.30)>秋季(1.15)>春季(0.95)；气溶胶粗模态上的体积数浓度： 春季>冬季>秋季>夏季，对应细模态的体积数浓度由大到小依次为： 冬季>秋季>夏季>春季；单次散射反照比(以440nm为例)在夏季(0.98)最高，散射光学厚度在冬季有极大值.由微脉冲激光雷达得到平均垂直消光系数大小依次为： 冬季(0.15)>秋季(0.14)>春季(0.13)>夏季(0.08).根据地基观测结果分析了南宁地区气溶胶的季节类型，存在冬季(12、1、2月)的霾/混合气溶胶、春季(3～5月)的沙尘气溶胶、初夏(6月)的生物质气溶胶、夏季的背景气溶胶，以及秋季城市/工业气溶胶；进一步对比分析了地基、卫星(MODIS)遥感反演的AOD参数(137个样本)，75%样本在误差范围内，MODIS总体上呈现污染天低估的特征(>20%)；干净天则多为高估结果，最高的误差频率出现在0～0.1区间.

气溶胶； 光学特性； 季节特征； 南宁

气溶胶光学特性是大气辐射模式计算的重要参数[1-3]，也是表征大气环境空气质量的一个因子[4-5].气溶胶在时空分布上存在巨大的差异，不同污染类型气溶胶对应不同的化学组分，具有相异的吸收/散射特征[6-7].在快速的工业化与城镇化进程中，中国城市地区的气溶胶排放复杂多变，对气候、环境变化产生关键而不确定的影响，然而目前针对城市灰霾气溶胶光学特性的观测仍然十分有限[8].地基遥感观测是获取气溶胶光学参数的主要途径，通过对柱状大气光学参数的反演，可以获得气溶胶垂直分布及其光学特性，对于卫星遥感数据订正、城市空气质量监测具有意义[9-10].卫星遥感可以在较大的时空范围内对区域空气质量进行反演，但由于云除、气溶胶模型、地表反射率等不确定因子，其结果通常有偏差.地基观测可以连续地反演同一空间范围内气溶胶微物理参数，是对比和校正空基遥感产品的重要手段[11-13].

南宁市位于我国西南地区，北部湾北岸，气候温暖湿润.据环保部门统计，该市2013年灰霾日(70d)较2003年(15d)翻了两番.《南宁市2013年环境状况公告》显示，根据《空气环境质量标准》(GB 3095—2012)评价，2013年南宁市区污染天占比为25%，空气质量超标天(污染天)分布在1月(19d)、2月(3d)、3月(7d)、4月(3d)、9月(4d)、10月(19d)、11月(12d)、12月(25d)；其中，重度污染日出现在1月(4d)与12月(9d)；超标中首要污染物多为细颗粒物.然而，针对该地区的气溶胶理化性质研究十分有限，污染来源解析也待开展.本文通过地基观测，对南宁地区不同季节的气溶胶光学特性进行了反演分析，填补了该地区在气溶胶光学观测方面的数据空白，为区域气候模式准确计算、卫星遥感反演订正积累了必要数据.

1　研究概况

1.1观测站点

本研究观测站位于广西壮族自治区南宁市，自治区环境保护科学研究院2号楼6楼平台(108°20′01″E,22°48′25″N)，毗邻艺术学院，属于文教区，无主要工业源影响；观测周期为2014年2月—2015年1月.细颗粒物(PM2.5)等观测数据由南宁市环境监测站提供，研究采用了南宁市农科院站点数据，该观测站与环科院相距5km，同处科教区，可以表征较一致的观测背景[14].

1.2观测仪器与数据反演

研究主要采用CIMEL公司设计的CE318 N多波段太阳直射辐射计，自动跟踪扫描太阳辐射.仪器的视场角为1.2°，太阳跟踪精度为0.1°.CE318将采集数据自动存入机器内部存储单元，并通过软件定时传输到电脑中.正常工作中，该仪器每15min完成一次对太阳(直接辐射)天空(散射)的扫描，采集直接辐射和散射辐射强度.本研究中使用的CE318于2012年9月于西班牙Izaa大气观测站(16°29′57″W,28°18′32″N,2373m)进行拉格朗日式定标，定标结果表明其AOD与标准算法误差仅为0.006～0.012，该仪器在紫外到红外8个非连续波段(340,380,440,500,675,870,1020和1640nm)进行大气光学辐射观测.国际气溶胶观测网(Aerosol robotic net, AERONET)通常采用Dubovik和King的反演方法，将所有太阳辐射量订正到440nm、675nm、870nm以及1020nm 4个波段上，由此得出的数据更为精确.基于AERONET经典算法，中科院遥感所李正强研究员对其进行了两个方面的差异化处理[8]： 一个差异是在直接辐射和散射观测过程中采用增益-订正法以实现浮动定标，该方法在中国气溶胶联合观测网中已经实现，并证明与AERONET算法无明显差异；具体而言，算法通过直接辐射强度E(λ)和散射强度L(λ)定义定标参数Ωv：

(1)

式(1)中C(λ)和V(λ)代表太阳光度计测得的太阳直接辐射、天空光散射的电信号，随后获得增益参数及其对应角度Ω，该参数与光波段无关，通过Ωv进行下一步订正传输：

Ω=Ωv(HGa/LG)，

(2)

式(2)中HGa和LG分别代表仪器物理增益及电子增益.通过Ω的传输订正环节在实验模拟获得具体参数结果(一般为3%～5%).因此通过现有的辐射参数测量，也可以订正历史观测数据.反演中的一个巨大误差来源是对地表反照率的错误估计，AERONET反演2.0产品时，采用滑动平均(16d平均)来作为地表反照率参数，具体选用AERONET观测站周围5km范围的数据，通过中分辨率成像光谱仪(Moderate-resolution Imaging Spectroradiometer, MODIS)卫星反演确定.李等人在算法中采用基于MODIS卫星的72月平均值作为反演参数(误差率约为10%)，结果更为稳定.本研究采用以上算法，对CE318数据进行反演，得到气溶胶光学厚度(Aerosol Optical Depth, AOD)，Ångström波长指数，单次散射反照率(Single Scattering Albedo, SSA)，体积数浓度谱分布等参数.

观测同时应用微脉冲激光雷达(MPL)对气溶胶光学特性垂直特征进行反演.采用Fernald算法求解雷达方程：

(3)

式(3)中L为探测高度，β(L)为后向散射系数，τ(z)是总散射系数；E作为雷达增益常数；Oc(L)是雷达重叠因子订正系数，是具有区域特征的常数.

2　结果与讨论

2.1气溶胶光学厚度与Ångström波长指数

图1(见第522页)为南宁地区气溶胶光学厚度与Ångström波长指数的逐月变化情况： AOD500 nm最高值出现在1月(1.12)，最低值对应在7月(0.40)，冬季(0.98)>春季(0.77)>秋季(0.75)>夏季(0.47)，并与表1中的各污染物变化趋势基本一致.其年均值(0.74)与广州地区观测结果(0.68)相当，低于北京(1.09)和上海(0.89)等地的观测结果[6,8].从Ångström波长指数变化情况来看，冬季(1.33)>夏季(1.30)>秋季(1.15)>春季(0.95)，这显示： 冬季与夏季大气中的细颗粒物占到了主要的消光作用；而春季则具有明显的粗颗粒物消光特征.南宁冬季频发的雾、霾，大量生成的二次气溶胶，多为细颗粒，粒径在纳米级；夏季虽然总消光强度最低，但是强烈的光照、较高的气温，给光化学反应提供了必要的条件，而其中的产物除了臭氧、过氧乙酰硝酸酯外，二次颗粒物也是伴生产物[15].从表1也可以看出，南宁地区可吸入颗粒物(PM10)与细颗粒物(PM2.5)的比值在多个月份均大于1.5，据统计，当地城市2013年当年有3000多个建筑工地同时开工，城市扬尘是粗颗粒物的一大来源；同时，虽然广西地区地处华南，但是春季的北方沙尘通过长程输送影响该区域空气质量，因此波长指数在春季(3～5月)显著偏低.

表1　南宁地区2014年2月—2015年1月PM2.5(包括最大日均、最小日均),PM10,SO2,NOx和CO质量浓度(及标准差)的季节变化规律

1) CO质量浓度单位为mg/m3；其他污染物浓度单位是μg/m3.

2.2气溶胶粒径谱与散射特性

研究表明： 气溶胶消光能力对体积数浓度的变化最为敏感，而卫星反演对气溶胶模态的判定极为重要.图2为CE318反演所得南宁地区四季气溶胶体积数浓度谱分布情况.除夏季外，其他季节均呈现出典型双峰态分布.在粗模态上，体积数浓度从大到小依次为： 春季>冬季>秋季>夏季.春季的粗模态峰值(0.24)高于细模态(0.11)，推测主要和北方输送的沙尘有关；夏季在频繁的降水、湿沉降作用下，大颗粒物的驻留时间较短，且粒径越大，浓度越低.在细模态方面，体积数浓度由大到小依次为： 冬季>秋季>夏季>春季.秋冬季雾、霾易发，城市气溶胶(一次排放黑碳、二次反应产物)对应的细颗粒物在气溶胶组分中占到主导；夏季光化学反应剧烈，新生成的颗粒物粒径均在100nm以下.

单次散射反照比的大小反映了气溶胶散射和吸收特性，而SSA与AOD的乘积表明了大气气溶胶的散射能力大小.图3(a)显示，SSA的季节序列： 夏季(0.98)>秋季(0.97)>春季(0.96)>冬季(0.92)；南宁地区气溶胶四季均属于散射类型(SSA>0.9)，这可能与南方地区光照充足，二次反应(尤其是挥发性有机物)生成的(有机、无机)颗粒物体量较大有关.以可见光波段为例，观测发现，冬季的粒径谱上细颗粒物占主导(图2)，但对应各波段的SSA均低于其他季节.一方面，这可能与霾颗粒物中复杂的化学组分(存在相当数量吸收性物质，诸如汽车排放的BC)有关；另一方面，其绝对值，仍然高于北京、上海等地的观测结果[6,8].从散射光学厚度上看，12月(0.97)与1月(0.98)的值显著高于其他月份，说明气溶胶总散射能力上，冬季仍然为全年最高.

2.3消光系数垂直分布

气溶胶消光系数垂直分布是对柱状大气不同高度的颗粒物消光能力分布的表征，图4(见第524页)是激光雷达反演得到的南宁地区四季消光系数垂直分布日变化.夏、秋两季的消光系数高值主要集中在300m以下；冬季1km以下都有较高的系数，表明边界层中污染物浓度也较高；春季在500m以下为高值区，近地面污染主要来自城市排放、人类活动，而500m高度上该季节的污染物与沙尘的长途输送存在联系.具体结合消光系数的日变化比较各季节的情况，总体规律为： 晚间由于边界层的崩塌，近地消光系数较高；随着白天湍流的发生发展，颗粒物逐渐均匀混合、上移，因此消光系数极值减小，极值对应高度也有所上升，该变化特征在冬季尤为显著.白天的正午时分，消光系数在中高边界层部位均形成一个极值，如12时，四季在1～2km高度均有一个较大值，推测该高度的温度、湿度和光照条件适中，且有湍流混合输送的一次前体物(如氮氧化物、硫氧化物)，光化学反应作用下(需要一定耗时)，相当量的二次气溶胶(光学散射型)生成[15].总体上，从近地高度到对流层顶平均垂直消光系数大小依次为： 冬季(0.15)>秋季(0.14)>春季(0.13)>夏季(0.08).

2.4地基与卫星遥感对比及订正讨论

卫星遥感反演的一大不确定性来自于气溶胶模型的参数缺失，导致对气溶胶类型的判定出现失误[11].地基观测通常是一种可靠的确定气溶胶类型的手段，是卫星遥感的参考数值来源.图5整理了南宁地区各月日均AOD与Ångström波长指数的关系图，通常干净条件(典型为8月)AOD偏低，Ångström指数适中；城市气溶胶(典型为7月)则为高Ångström指数，适中的AOD；沙尘气溶胶(典型为3月)为高AOD，低Ångström指数，即粗颗粒主导消光作用；生物质气溶胶(典型为6月)包含黑碳等组分，吸收作用较强，以适中Ångström指数和适中AOD为特征；此外，灰霾气溶胶(典型为1月)中混杂着有机组分、无机水溶性二次成分，散射特征明显，呈现高AOD、高波长指数的特点.而不同类型的气溶胶，其散射/吸收特征差异巨大[6,9].

MODIS在判断类型条件时使用SSA作为一个指标，在卫星遥感反演中，单次散射反照率的值可以作为区分沙尘(0.85～0.95)、城市/工业(0.65～0.75)、生物质燃烧气溶胶(0.75～0.85)的参数.图6(a)为逐月的MODIS卫星遥感与地基数据的对比，全年共得到137个样本(卫星于地基同时具有有效数据).根据误差判定公式：τ=0.2τ+0.05，图中绘制了y=x，y=1.2x+0.05以及y=0.8x-0.05三条误差线.75%以上的样本在误差范围内，对CE318以及卫星反演数据的AOD进行拟合，得到相关系数大于0.9，表明该地区的卫星遥感反演准确度较高.显著的误差出现在： 1、2、4、6、12月，分别对应灰霾污染、沙尘天气、生物质烟羽污染特征.而卫星遥感存在显著低估，这主要是由于MODIS算法对极端污染情况下估计的地面反照率偏高，而对吸收估计偏低，使得反演的AOD也随之下降；当AOD较低时(6、7、8月)，地基数据出现了一定高估，这主要是区域性的SSA的不确定导致.

图6(b)是对两种遥感反演手段数据的偏差率/误差分析，结果呈现偏态分布，峰值区位于负值(-0.1～0)，表明： 在南宁地区，MODIS总体上出现低估的特征.在全年137个样本中，约有65%出现低估；但是，最大的频率出现在0～0.1区间(>20%)，多对应图6(a)中的低AOD区(干净状态).结合图3(a)可知，单次散射反照率高值多出现在夏季，但是高散射光学厚度(衡量总的散射强度)则出现在霾频发的秋冬季.而卫星反演一般仅以SSA作为鉴定气溶胶类型的单一参数(如根据该指标，将秋冬季列为偏吸收型，夏季为散射型)，这导致了相当的误差.

(1) 运用CE318反演获得了南宁地区气溶胶光学特性的季节变化特征.AOD500 nm： 冬季(0.98)>春季(0.77)>秋季(0.75)>夏季(0.47)；Ångström波长指数： 冬季(1.33)>夏季(1.30)>秋季(1.15)>春季(0.95)；SSA的季节序列： 夏季(0.98)>秋季(0.97)>春季(0.96)>冬季(0.92)；气溶胶粗模态上的体积数浓度： 春季>冬季>秋季>夏季，对应细模态的体积数浓度由大到小依次为： 冬季>秋季>夏季>春季；微脉冲雷达观测到垂直层平均消光系数大小依次为： 冬季(0.15)>秋季(0.14)>春季(0.13)>夏季(0.08).

(2) 根据地基观测结果分析了南宁地区气溶胶类型的季节分布情况，存在冬季(12、1、2月)的霾气溶胶、春季沙尘气溶胶、春夏之交的生物质气溶胶、夏季背景气溶胶，以及城市/工业气溶胶；进一步对比分析了地基、卫星(MODIS)遥感反演的AOD参数(137样本)，75%样本在误差范围内，但是MODIS总体上呈现低估的特征，尤其是在污染天的偏差较大(>20%)，主要由于不同类型的SSA空白导致；最高的误差频率出现在0～0.1区间，对应干净天，主要由于地表反照率的错估.总地来说，卫星反演对污染天低估程度大，干净天高估程度小，出现频率高.

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Seasonal Characteristics of Aerosol Optical Properties over Nanning

SHI Chanzhen1,2, MO Zhaoyu3, ZHANG Ailiang1, CHEN Qiyue1, CHENG Zhiming3, ZHOU Bin2

(1.ShanghaiInstituteofMeasurementandTestingTechnology,Shanghai201203,China; 2.DepartmentofEnvironmentalScienceandEngineering，FudanUniversity,Shanghai200433,China; 3.ScientificResearchAcademyofGuangxiEnvironmentalProtection,Nanning530022,China)

Utilizing CE318 sun-photometer, a consecutive observation was conducted in Nanning to study the seasonal characteristics of aerosol optical property. Aerosol optical depth(AOD) at 500 nm was found in the order： winter(0.98), spring(0.77), autumn(0.75) and summer(0.47). Ångström exponent presented the order： winter(1.33), summer(1.30), autumn(1.15), spring(0.95). The result showed that aerosol volume concentration of coarse mode： spring>winter>autumn>summer, while fine mode： winter>autumn>summer>spring. Single scattering albedo(SSA) at 440 nm was found largest in summer(0.98) while SSA×AOD in winter was larger than values in other seasons. Based on micro-pulse lidar(MPL), columnar extinction ratio was inversed in the order of winter(0.15), autumn(0.14), spring(0.13), summer(0.08). Different aerosol types in Nanning were analyzed from ground-based observation： haze/mixed, dust, biomass smoke, clean and urban/industrial were figured out in winter(December, January and February), spring(March, April and May), early summer(June), summer and autumn, respectively. Validation of AODs between ground-based(CE318) and satellite based(moderate-resolution imaging spectra-radiometer, MODIS) with 137 samples, among which 75% of results were satisfying. The deviation occurred in severe pollution(error>20%) while some over-estimations(0～0.1) were found in clean days.

aerosol; optical property; seasonal characteristic; Nanning

0427-7104(2016)04-0520-07

2015-11-12

广西环境保护厅项目(广西大气PM2.5特性及控制对策研究);国家自然科学基金资助项目(21477021,21277029,40975076,41405117);上海市计量测试技术研究院青年基金项目(浮游菌采样器校准方法研究);广西自然基金项目(2015GXNSFBA139203);广西科技开发项目(桂科合14125008-2-11)

施禅臻(1990—),男,硕士;莫招育(1980—),男,硕士;周斌,男,教授,通讯联系人,E-mail： binzhou@fudan.edu.cn.

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