某富营养化池塘夏季温室气体通量的昼夜变化

张　成，龙　丽，吕新彪，李迎晨，彭　峰

(1.中国地质大学(武汉)资源学院,武汉　430074；2.三峡大学 a.电气与新能源学院；b.水利与环境学院,湖北 宜昌　443002)



某富营养化池塘夏季温室气体通量的昼夜变化

张成1,2a，龙丽2b，吕新彪1，李迎晨2b，彭峰2b

(1.中国地质大学(武汉)资源学院,武汉430074；2.三峡大学 a.电气与新能源学院；b.水利与环境学院,湖北 宜昌443002)

为揭示富营养化浅水池塘昼夜性的温室气体通量特征，利用DLT-100温室气体分析仪高采样频率的优势，通过48 h的在线观测，获得了宜昌野猪林池塘夏季CH4和CO2扩散和冒泡释放的昼夜性通量数据。观测点F点水气界面总CH4和CO2通量分别约为595.2，1 450.8 mg/(m2·d)，CH4和CO2气泡排放量分别占到总排放量的99.7%和3.0%。观测期内冒泡存在高度时间变异性，最大的一次CH4冒泡释放速率为424.28 mg/(m2·h)，占2 d内总气泡释放量的35.75%，而大多数时段的CH4冒泡速率低于20.0 mg/(m2·h)。监测期内CH4和CO2扩散通量的最高值分别为各自最低值的6.0和6.5倍。监测表明，富营养化浅水池塘夏季CH4通量非常高，且主要以冒泡方式释放；而CO2通量明显响应于浮游植物光合作用和呼吸作用交替的新陈代谢作用，存在昼夜性的变化规律。

温室气体；气体扩散通量；冒泡通量；野猪林池塘；富营养化

1　研究背景

淡水生态系统是CO2和CH4的重要排放源[1]。湖泊、池塘和水库面积约为地球表面积的3%，其中，天然湖泊和池塘的面积约4.2×106km2，而水库的面积约2.6×105km2，农用池塘约7.7×104km2[2]。湖泊和水库温室气体释放研究受到大量关注[1,3]，然而极少有研究涉及到这些面积小、深度相对较浅但自然地理特征和富营养化状况迥异的池塘。小湖泊和池塘在全球的面积/数量以及在全球碳循环中的重要性可能被低估[1]。小湿地湖泊和池塘，往往泥炭丰富并有较高的CO2和CH4排放[1]。已有研究表明，这些面积小但CH4排放量高的地区，如湿地池塘，贡献了湿地区域总CH4预算的相当大部分，并是导致区域上估算CH4排放量不确定性的主要因素[4]。

地球自转导致太阳光能变化和昼夜性的生物地球化学循环，特别是在稳定的水文条件下，其中某些昼夜性生物地球化学过程的变化幅度与年际尺度的变化相当[5]。然而，相对于季节尺度气体通量的研究而言，昼夜时间尺度气体通量的报道非常少，且是刚刚受到关注。迄今为止，极少关于气体冒泡实时通量的研究报道，大多数关于气体冒泡速率的研究是利用气泡收集器进行的[1]，这只能反映长监测期的平均通量。研究天然水域中生物地球化学过程的昼夜变化有助于揭示其中发生的快速变化过程，它们是构成天然水系统整体过程必不可少的部分并起着重要作用[5]。已有关于温室气体通量昼夜变化的报道是以3～4 h为采样时间间隔[1]，因而数据并不连续，从而可能导致重要隐藏的信息不能被揭示出来。本文首次报道持续48 h的温室气体通量数据，数据源于2013年夏天对亚热带气候背景下一个富营养化池塘的监测。期望实时监测结果可为从扩散和冒泡2个角度认识小且浅的池塘温室气体释放问题提供参考。

2　材料和方法

2.1研究区和监测点

野猪林池塘(111°20′50.16″E,30°44′30.978″N)位于湖北省宜昌市的郊区。宜昌属于亚热带季风气候，春天温差大、夏季干而多暴雨、秋季多雨、冬季潮湿时而有雪。年平均气温为16.9 ℃，平均降雨量为1 215.6 mm。该池塘约2 500 m2，最大水深和平均水深分别为2.5 m和1.5 m。池塘是为当地甚有名的一个餐厅所包围的鱼塘，其水体TN和TP浓度分别约0.067 mg/L和0.020 mg/L，底部覆盖松软的薄层有机沉积物(TOC含量为27.92 mg/g)，且通常会在冬季被疏浚。藻类的大量繁殖使得水域呈现绿色(主要是Fragilaria,Scenedesmus quadricanda和Oocystis)。2013年7月22—24日，我们在距离岸边分别约2 m的N点(水深约1.2 m)和约5 m的F点(水深约1.5 m)进行了48 h的连续观测。

2.2现场采样、测量与分析

通过现场测量得到表层和底层水温(Ts和Tb)、pH值、气温(Ta)、气压(Pa)，光照强度(Ii)和风速(Swi)。水温、水体pH值和溶解氧浓度(DO)的测定使用Orion Star A329便携多参数仪(美国)。自水面下0.1 m处和底部上方0.1 m处分别取350 mL水样用于表层水、底层水Chl-a浓度分析，水样采集、运输和分析方法参见国家标准[6]。

2.3水-气界面温室气体通量监测

本文利用动态封闭漂浮通量箱系统测量水-气界面的CH4和CO2昼夜通量。该箱体不透明，表层为隔热材料，体积43.30 L、表面积0.096 m2(直径和高度分别为0.35 m和0.45 m)。箱内顶部安有2个小风扇，以使箱内混合均匀。当进行水-气界面CH4和CO2通量观测时，将该箱体与DLT-100温室气体分析仪(Los Gatos Research，美国)相连接。该仪器能以1 Hz频率实时、连续地测量箱内CH4和CO2浓度，先前的研究人员对其有详细的描述，并广泛使用[1]。单次通量观测通常约30 min，然后将箱体提起以使得箱内气体与环境空气充分交换、混合，待下次观测时将通量箱慢慢放置水面，这样每30 min进行1次通量观测，N点和F点交替进行。

当没有或很少有气泡进入箱内时，其中CH4和CO2的浓度因逐渐增加或减少而使得时间-气体浓度曲线呈现直线形式(图1(a))。在这种情况下，应用Lambert and Fréchette[7]给出的简单线性回归方法计算气体释放速率和通量。当有气泡进入箱内时(图1(b))，则箱内气体浓度会急剧上升。利用DLT-100仪器的高频采样优势，可将冒泡通量和扩散通量区别开来，在图1(b)中：AB段和CD段扩散，BC段冒泡。方程(y=0.003 20x+2.42)由AB段数据通过线性拟合得到，即甲烷浓度增量扩散方程; Ct为监测结束时实测的箱内甲烷浓度; Cd为根据拟合方程所计算出的、监测终点时箱内甲烷浓度(即监测终点时扩散的甲烷浓度)；Ct与Cd之差即是由气泡释放的甲烷浓度。图中所示数据为原始数据的20个点的平均值。

图1　通量箱内甲烷浓度随时间变化Fig.1　Curves of changes in CH4 concentration with bubble and without bubble during a single flux monitoring period

3　监测结果与分析

监测数据表明，在F点，以冒泡方式释放的CH4和CO2甲烷分别占二者总释放量的99.7%和3.0%；在N点，以冒泡方式释放的CH4和CO2甲烷分别占各自总释放量的96.41%和3.43%。结果证实在浅的富营养化淡水系统中，冒泡排放对二氧化碳CO2释放的贡献并不显著；与此相反对甲烷释放而言则十分显著[8]。在Petit Saut水库也观察到类似现象，气泡释放占CH4总释放量的50%～80%，而CO2气泡释放量则<1%[9]。在淡水湖Priest Pot(小且过度富营养化)，96%的CH4通过气泡释放，99%的CO2通过扩散释放[10]。此外，在各自的48次观测中，F点和N点分别有44次和21次出现了明显的冒泡释放现象。2个观测点的CH4和CO2扩散通量均呈现出响应于地球自转和太阳辐射的昼夜性变化特征，特别是CO2扩散通量尤为明显(图2)。气体通量随时间变化意味着通量测量次数和时间段的选择对获得准确的平均值而言十分重要[11]。本文的数据还表明，CH4和CO2扩散通量在9:00和21:00左右同时接近平均值，该时间段可作为富营养化水体水-气通量调查时单次采样选择时段的参考(图2)。

由于2个观测点上述基本一致的气体扩散通量规律性，本文仅分析F点的昼夜性气体通量特征。

表1　观测期主要环境因子相关系数

注：**表示0.01置信水平显著相关(2-tailed);*表示0.05置信水平显著相关(2-tailed);Ta表示气温；Pa表示气压；Swi表示风速；Ii表示光照强度；DOs和DOb分别表示表层和底层水体溶解氧浓度；pH-s和pH-b分别表示表层和底层水体pH值;Ts和Tb分别表示表层和底层水体温度;Chl-as和Chl-ab分别表示表层和底层水体Chl-a浓度;Ch1-a表示叶绿素a;pH-s和pH-b为37，Chl-as和Chl-ab为24，其他参数为48；表1中的数据是由N个统计学数据得来的；非显著性相关数据被略去。

表2　监测期内主要环境因子昼夜变异性统计

图2　监测期内昼夜性的CH4和CO2扩散通量

3.1环境因子的变化

除了水体pH值和底层水体DO浓度外，其他环境因子与气温间具显著相关性，呈现明显的昼夜变化，从而响应于地球的自转和太阳辐射(表1和图3)。监测期内主要环境因子的变异情况见表2。在监测期间，气温变幅为12.3℃，而表层和底层水温度的变幅分别为5.7 ℃和3.4 ℃，且3者呈现同步变化，存在显著的正相关性(表1和图3)。

图3　观测期环境因子及CH4和CO2通量的昼夜变化(7月)Fig.3　Diel changes of environmental factors and CH4and CO2fluxes in July

过量的营养物质、高温天气和静止的水动力条件，促使了池塘内的藻类繁殖(图3，表1和表2)，表现为表层水体Chl-a浓度与气温和光照间存在的显著正相关性(表1)。浮游植物新陈代谢导致表层水体中DO与Chl-a浓度表现为相似的变化趋势(图3)。变异系数表明所有环境因子中风速变化最大，这可能与池塘周围的建筑对风的阻塞有关。

3.2水-气界面CH4和CO2通量的昼夜变化

监测期内CH4和CO2扩散通量的昼夜性变化均较大。监测期内CH4和CO2扩散通量的最高值分别为各自最低值的7.7和7.5倍(表3)，明显高于先前在三峡水库干流郭家坝观测到的4.4倍和3.6倍[12]，说明浅水水库昼夜性温室气体通量的变异性更大。此外，CO2通量的变化总体呈现出白天低、夜晚高的特点，明显响应于藻类光合作用和呼吸作用的交替。

表3　CH4和CO2通量昼夜变异性统计

注：Diff-CH4为CH4扩散通量；Bubb-CH4为CH4冒泡通量。

3.3水-气界面CH4和CO2通量及释放途径

F点水-气界面总CH4和CO2通量都非常高，分别约为595.2，1 450.8 mg/(m2·d)。

与三峡水库干流郭家坝的夏季气体通量(CH4和CO2通量分别为1.36，5 943.40 mg/(m2·d)相比，野猪林池塘的CH4和CO2通量分别为三峡水库的436.61倍和0.26倍。与三峡水库香溪河支流库湾的通量年均值(分别约6，1 836.48 mg/(m2·d)[13]相比，野猪林池塘的CH4和CO2通量分别约为前者的100倍和0.79倍。同一气候条件下的清江水库，CH4通量与郭家坝接近，而CO2通量略小[14]。数据对比表明，富营养化的小湖泊和池塘，因有机质更丰富而有较高的CO2和CH4排放，为导致区域上估算CH4排放量不确定性的主要因素[4]。

CH4气泡排放占其总排放量的99.7%，表明在该富营养化浅水池塘中CH4主要是以冒泡方式排放到空气中；而CO2的气泡排放量只占其总量的约3.0%，说明冒泡方式对于CO2释放量的意义不大。

4　讨　论

4.1CO2和CH4昼夜性扩散通量

观测期内CO2昼夜性扩散通量与气压呈现显著正相关；而与气温、光照强度、表层和底层水体DO、表层水体pH、表层和底层水体水温,以及表层和底层水体Chl-a浓度为显著负相关(表4)。太阳辐射和地球自转导致昼夜循环性的气压、气温、表层水温和光照强度变化。表层水体Chl-a浓度的变化体现了强弱交替的光合作用和呼吸作用对光照强度变化的影响，同时表现为藻类的新陈代谢直接影响到DOs(表1)和水体溶解CO2浓度变化，从而导致了气体通量的昼夜性变化特征[15]。白天当光合作用速率超过呼吸作用时，CO2被消耗并有氧气产生；晚上无光合作用，呼吸作用消耗氧气并产生CO2[5]。这样，观测到监测期CO2夜间扩散量为白天扩散量的约2倍(表5)。CH4昼夜性通量与水体温度存在显著正相关性(表4)，这印证了已有的关于较高的温度有利于甲烷生成的认识[16-17]。

表4　CO2和CH4昼夜扩散通量与主要环境因子间的相关系数

注：**表示0.01 置信水平显著相关 (2-tailed); *表示0.05置信水平显著相关(2-tailed),其他说明见表1。

表5　观测期内昼、夜气体通量和水温

4.2CH4冒泡通量的昼夜性变化

在48 h观测期内，CH4和CO2的冒泡通量没有明显的时间规律性。CH4冒泡频繁，在48次通量观测过程中44次捕获到CH4气泡(91.6%)，但是只捕获到7次CO2气泡(14.6%)。

图4　观测期CH4冒泡速率的频率分布Fig.4　Frequency of CH4bubbling rate

本文观测到的1次CH4冒泡速率为424.28 mg/(m2·h)(图4)，这次释放量占2 d内总气泡释放量的35.75%。大多数时段的CH4冒泡速率低于20.0 mg/(m2·h)。这表明，冒泡释放存在高度变异性，短时间内的CH4通量测量可能造成真实气泡通量的严重低估。因此,在冒泡频繁的富营养化淡水生态系统延长监测时间和选择科学的时间段对于获得接近真实、精确的气体通量同样重要。

5　结　论

适宜的光照、温度和过量的营养条件导致野猪林池塘水体富营养化、微藻繁殖。本文长达48 h的实时监测表明，该池塘CO2扩散释放存在显著的昼夜性变化特征，藻类新陈代谢主导了表层水体的生物地球化学过程，藻类死亡沉降并在厌氧条件下降解产生CH4和CO2。观测期内，冒泡释放存在高度变异性，CH4和CO2的冒泡通量没有明显的时间规律性。CH4气泡排放占其总排放量的99.7%，而CO2的气泡排放量只占其总量的3.0%。

致谢:三峡大学王琤浩、李向龙、吴高昌和刘力参与了野外监测，藻类鉴定由欧阳凯华完成。一并致谢！

[1]BATTIN T J,LUYSSAERT S,KAPLAN L A,et al.The Boundless Carbon Cycle[J].Nature Geoscience,2009,2(9):598-600.

[2]DOWNING J A,PRAIRIE Y T,COLE J J,et al.The Global Abundance and Size Distribution of Lakes,Ponds,and Impoundments[J].Limnology and Oceanography:Methods,2006,51(5):2388-2397.

[3]陈进,黄薇.水库温室气体排放问题初探[J].长江科学院院报,2008,25(6):1-5.

[4]BUBIER J,MOORE T,SAVAGE K,et al.A Comparison of Methane Flux in a Boreal Landscape Between a Dry and a Wet Year[J].Global Biogeochemical Cycles,2005,19(1):1-11.DOI:10.1029/2004GB002351.

[5]NIMICK D A,GAMMONS C H,PARKER S R.Diel Biogeochemical Processes and Their Effect on the Aqueous Chemistry of Streams:A Review[J].Chemical Geology,2011,283(1/2):3-17.

[6]魏复盛.水和废水监测分析方法(第四版)[M].北京:中国环境科学出版社,2002.

[7]LAMBERT M,FRéCHETTE J.Analytical Techniques for Measuring Fluxes of CO2and CH4from Hydroelectric Reservoirs and Natural Water Bodies[M].Greenhouse Gas Emissions―Fluxes and Processes.Berlin:Springer,2005:37-60.

[8]HUTTUNEN J T,LAPPALAINEN K M,SAARIJRVI E,et al.A Novel Sediment Gas Sampler and a Subsurface Gas Collector Used for Measurement of the Ebullition of Methane and Carbon Dioxide from a Eutrophied Lake[J].Science of the Total Environment,2001,266(1-3):153-158.

[10]CASPER P,MABERLY S C,HALL G H,et al.Fluxes of Methane and Carbon Dioxide from a Small Productive Lake to the Atmosphere[J].Biogeochemistry,2000,49:1-19.

[11]SELLERS P,HESSLEIN R H,KELLY C A.Continuous Measurement of CO2for Estimation of Air-water fluxes in Lakes:An In situ Technique[J].Limnology and Oceanography,1995,40(3):575-581.

[12]XIAO S,WANG Y,LIU D,et al.Diel and Seasonal Variation of Methane and Carbon Dioxide Fluxes at Site Guojiaba,the Three Gorges Reservoir[J].Journal of Environmental Sciences,2013,25(10):2065-2071.

[13]赵炎,曾源,吴炳方,等.三峡水库香溪河支流水域温室气体排放通量观测[J].水科学进展,2011,22(4):546-553.

[14]赵登忠,谭德宝,汪朝辉,等.清江流域水布垭水库温室气体交换通量监测与分析研究[J].长江科学院院报,2011,28(10):197-204.

[15]XIAO S,YANG H,LIU D,et al.Gas Transfer Velocities of Methane and Carbon Dioxide in a Subtropical Shallow Pond[J].Tellus B,2014,66:1-14.

[16]DUC N,CRILL P,BASTVIKEN D.Implications of Temperature and Sediment Characteristics on Methane Formation and Oxidation in Lake Sediments[J].Biogeochemistry,2010,100(1):185-196.

[17]GUDASZ C,BASTVIKEN D,STEGER K,et al.Temperature-controlled Organic Carbon Mineralization in Lake Sediments[J].Nature,2010,466(7305):478-481.

(编辑：陈敏)

Diel Greenhouse Emissions from an Eutrophic Pond in Summer

ZHANG Cheng1,2,LONG Li3,LÜ Xin-biao1,LI Ying-chen3,PENG Feng3

(1.College of Earth Resource,China University of Geosciences,Wuhan430074,China; 2.College of Electrical Engineering & New Energy,China Three Gorges University,Yichang443002,China; 3.College of Hydraulic & Environmental Engineering,China Three Gorges University,Yichang443002，China)

Methane (CH4)and Carbon dioxide (CO2)emission pathways in summer were quantified during a 48 hours online survey of a subtropical shallow pond in Yichang,China.We separated the diel bubble and diffusion gas fluxes measured by the DLT-100 Analyzer (Los Gatos Research,USA)thanks to its high sampling frequency.The total emission fluxes of CH4and CO2were 595.2 mg/(m2·d)and 1450.8 mg/(m2·d)respectively.Bubble emissions of CH4and CO2accounted for 99.7% of the total CH4emission and only 3.0% of the total CO2from the pond.Bubble emissions are highly time-variable in the observation period,with the biggest CH4bubbling rate of 424.28 mg/(m2·h),accounting for 35.75% of the two days’ total bubbling CH4emissions,but ebullition CH4flux was mainly located at <20 mg/(m2·h).The maximums of the diel diffusion CH4and CO2flux were 6.0 and 6.5 times of the responding minimums respectively.

greenhouse gases; diffusion flux; bubbling flux; Yezhulin pond; eutrophic pond

2015-04-10；

2015-05-07

国家自然科学基金项目(41273110); 湖北省自然科学基金项目(2014CFB672)；湖北省教育厅科研计划项目(Q20151209)；湖北省自然科学基金指导性计划项目(2015CFC834)

张成(1974- )，男，湖北松滋人，讲师，博士研究生，主要从事环境地质相关研究，(电话)13972603074(电子信箱)390414859@qq.com。

吕新彪(1962-)，男，新疆库尔勒人，教授，博士生导师，主要从事矿床学研究，(电话)15972934906(电子信箱)748555304@qq.com。

10.11988/ckyyb.201502892016,33(08):28-33

X14

A

1001-5485(2016)08-0028-06