A2N2双污泥系统反硝化除磷工艺的启动与稳定

王梅香，赵伟华，王淑莹，张　勇，彭永臻，潘　聪，黄　宇



A2N2双污泥系统反硝化除磷工艺的启动与稳定

王梅香，赵伟华，王淑莹，张勇，彭永臻，潘聪，黄宇

（北京工业大学北京市水质科学与水环境恢复工程重点实验室，北京市污水脱氮除磷处理与过程控制工程技术研究中心，北京 100124）

摘要:采用低C/N比实际生活污水，以 A2N2-SBR（厌氧/硝化/缺氧/硝化）双污泥系统为研究对象，重点考察了A2N2系统启动过程中的脱氮除磷特性。试验结果表明:采用在A2/O-SBR和N-SBR单元分别接种种泥，分开培养驯化聚磷菌污泥和硝化菌生物膜，并利用A2/O-SBR单元的出水作为N-SBR单元的进水，25 d好氧硝化菌生物膜挂膜成功，氨氮去除率稳定在93%以上；A2/O-SBR单元采用先厌氧/好氧(A/O)后厌氧/缺氧(A/A)的运行方式，43 d成功培养富集了反硝化聚磷菌（DPAOs），DPAOs占PAOs的67.81%，反硝化除磷率在77.9%以上；启动成功后原水中约73%和13%的COD分别在A2/O-SBR单元的厌氧段和N-SBR单元曝气过程中被去除，系统出水COD、NH+4-N、PO43--P、TN浓度分别为40.6、0、0.4、13.5 mg·L-1，达到国家《城镇污水处理厂污染物排放标准》（GB 18918—2002）一级A排放标准。

关键词:A2N2双污泥系统；反硝化除磷；生活污水；序批式反应器；启动

引 言

随着水体污染不断加剧，“富营养化”问题日益突出，污水处理技术逐渐从以单一去除有机物为目的的阶段进入既要去除有机物又要脱氮除磷的深度处理阶段，以控制富营养化为目的的脱氮除磷成为当今污水处理领域的研究热点之一[1-3]。目前，废水生物脱氮主要通过硝化反硝化过程来实现，而生物除磷则主要通过聚磷菌过量摄磷和排泥来实现。尽管A2/O及其改良的Bardenpho、UCT和MUCT等传统的生物除磷脱氮工艺兼顾了除磷和脱氮作用，但实际运行效果并不理想，主要原因是存在碳源供求和泥龄控制的矛盾，除磷过程和脱氮过程相互制约[4-5]。

与传统生物脱氮除磷工艺相比，A2N等双污泥反硝化除磷工艺在流程设计及条件控制上，最大限度地提高了低 C/N比城市污水中有限碳源的利用率，力求避免碳源损耗于反硝化过程和好氧过程，强化了聚磷菌的缺氧摄磷能力，减少了外加电子受体(O2，用于好氧摄磷)和电子供体(碳源，用于反硝化)的数量，同时降低污泥产量，节省运行费用[2,4,6-7]。但由于传统的 A2N反硝化除磷工艺运行方式属后置反硝化除磷，一部分氨氮残留在反硝化除磷污泥中没有经过硝化直接排放，造成出水NH+4-N浓度超标，出水TN不达标，从而限制了其推广应用[8]。

针对传统后置反硝化除磷 A2N工艺存在的问题，有研究者提出了培养颗粒污泥，提高污泥沉降性，增大容积交换比以降低出水氨氮浓度[9]，或缩短污泥龄提高氨氮同化作用[2]，但效果有限，系统出水NH+4-N仍然不能达到国家《城镇污水处理厂污染物排放标准》（GB 18918—2002）一级 A标准（≤5 mg·L-1）。在此基础上，作者提出了一种按照“厌氧/硝化/缺氧/硝化”方式运行的新型双污泥反硝化除磷工艺——A2N2工艺，通过对SBR反应时序的灵活控制，生活污水首先进入A2/O-SBR反应器，在厌氧阶段吸收外碳源转化并储存 PHA和释磷，然后静沉排水，富含氨氮的上清液进入N-SBR反应器完成硝化反应，硝化出水回流到A2/O-SBR反应器进行缺氧反硝化除磷反应，反应结束后进行短暂的好氧吸磷，完成剩余磷的吸收，同时吹脱反硝化除磷过程中产生的氮气，然后静止沉淀，排水再次进入N-SBR反应器完成剩余氨氮的硝化，二次硝化出水作为最终出水排放，因此出水几乎不含氨氮，彻底解决了传统A2N工艺出水氨氮过高的瓶颈问题，实现深度脱氮除磷。

由于硝化菌和聚磷菌生理特性的不同[10-11]，为了减少培养富集 DPAOs和好氧硝化生物膜以及A2N2系统启动的时间，采用实际生活污水并利用A2/O-SBR单元的出水作为N-SBR硝化系统的进水的方式[12-13]，在不同的SBR中分开独立培养好氧聚磷菌和好氧硝化生物膜，使之在较适宜的条件下和较短的时间内迅速生长，待系统好氧吸磷效果、硝化效果稳定后，进入下一阶段培养（即进行硝化液回流），进一步培养富集好氧硝化生物膜和反硝化聚磷菌，待反硝化脱氮除磷效果稳定后，进行二次硝化，降低系统出水浓度，完成A2N2系统的启动。本试验采用 A2N2工艺，重点考察了硝化菌生物膜挂膜特性、反硝化聚磷菌(DPAOs)的驯化培养特性及 A2N2双污泥反硝化除磷工艺启动过程中的脱氮除磷特性，以期为该工艺的快速启动和工程应用提供理论依据。

1　试验材料和方法

1.1 试验装置

A2N2工艺试验装置和处理流程分别如图1（a）、（b）所示，该工艺采用活性污泥法和生物膜法相结合的双污泥系统，试验装置包括进水水箱、A2/O-SBR单元（厌氧/缺氧/好氧除磷系统）、N-SBR单元（生物膜硝化系统）。试验用序批次反应器（SBR）均为有机玻璃制成的圆柱形、平底、敞口式反应器，直径20 cm，高45 cm，总容积为12 L，有效容积为10 L，并在反应器有机玻璃壁的垂直方向设置一排取样口，用于取样和排水。系统每周期进水体积为7 L，充水比为0.7。其中A2/O-SBR反应器采用活性污泥法，内设有搅拌器进行机械搅拌，搅拌速度为90 r·min-1，反应器启动运行过程中，根据实际情况进行排泥，使反应器内污泥浓度（MLSS）维持在2500～3000 mg·L-1，SRT为10 d；N-SBR采用生物膜法，放置聚乙烯蜂窝式活性生物悬浮填料，挂好氧硝化菌生物膜，在反应器底部设有黏砂块作为微孔曝气头进行鼓风曝气，为保证填料处于流化状态，使其与底物充分接触，DO控制在4～6 mg·L-1，DO、T和pH传感器监测反应过程各参数值的变化。进水量、硝化液回流量均由蠕动泵控制，曝气量通过反应器上玻璃转子流量计的调节阀进行调控。本试验在环境温度下运行，反应系统的运行均按照预设程序由时控开关控制。

图1　A2N2反硝化除磷试验装置和工艺流程图Fig.1 Schematic diagram of A2N2denitrifying phosphorus removal experimental device and process flow

1.2 接种污泥

试验用接种污泥取自北京市某污水处理厂A/O工艺运行的二沉池回流污泥，属全程污泥，具有良好的脱氮性能。反应器中接种污泥特性为: MLSS=3457 mg·L-1，MLVSS=2284 mg·L-1，SV=28%，SVI=81 ml·g-1，f=66%，污泥沉降性能良好，无机质含量较高。

1.3 试验用水

试验用生活污水来源于北京工业大学西区家属院化粪池的实际生活污水，经过化粪池预处理后，泵入实验室进水水箱，各项水质指标见表1。从表中可以看出，该污水属于典型的低C/N比生活污水。

1.4 培养运行方式

在系统启动过程中将涉及到两类菌群的培养驯化，一类是好氧硝化生物膜的培养，另一类是反硝化聚磷菌的培养[11]。A2N2双污泥反硝化除磷系统启动期间的运行参数为:系统每周期的进水流量 7 L，A2/O-SBR反应器内的MLSS控制在2500～3000 mg·L-1，污泥龄为 15 d，N-SBR生物膜系统和A2SBR活性污泥系统好氧吸磷段的溶解氧分别控制在5～6 mg·L-1和1～2 mg·L-1；启动过程不控制温度，均在室温下进行，系统各阶段其他的具体运行参数见表2。从表2可以看出，A2N2反硝化除磷工艺整个启动过程可分为3个阶段。

表1　进水水质Table 1 Characteristics of influent wastewater

表3　A2N2系统各阶段运行参数Table 2 Operation parameters of A2N2system in each phase

第1阶段:A2/O-SBR反应器通过A/O（厌氧/好氧）交替运行方式，富集聚磷菌（PAO），同时在N-SBR反应器投加聚丙烯蜂窝式空心环活性生物悬浮填料（填料特性如表3所示），挂硝化菌生物膜。在这一阶段，生活污水首先进入A2O-SBR反应器，在厌氧段去除大部分可生物降解的有机物，合成并储存PHA，释放正磷酸盐，然后静沉排水，其去除有机物的富含氨氮的出水作为 N-SBR的进水，在N-SBR反应器内进行硝化。待系统硝化完全，除磷效果稳定后，进入下一阶段培养驯化。

第2阶段:A2/O-SBR反应器通过A/A（厌氧/缺氧）或A/A/O（厌氧/缺氧/好氧）交替运行方式，并将 N-SBR反应器的硝化液在缺氧初回流至A2/O-SBR反应器，进行反硝化除磷，富集反硝化除磷菌（DPAOs）。待系统硝化完全，除磷效果稳定后，进入下一阶段培养驯化。

第3阶段:待好氧硝化生物膜和反硝化聚磷污泥培养成熟后，将系统的运行方式由厌氧/硝化/缺氧改为厌氧/硝化/缺氧/硝化（即将 A2/O-SBR系统生物除磷后的出水，回流至N-SBR硝化系统进行二次硝化，去除剩余氨氮），同时延长第一次硝化的硝化时间，提高系统氨氮去除率，使出水水质达标排放，此时完成了A2N2系统的启动。

表3　悬浮填料特性Table 3 Characteristics of suspended carriers

1.5 检测指标与分析方法

所有水样均经过0.45 μm滤膜过滤，以去除悬浮物的影响，再进行水质分析，测定水样中的COD、，其中COD采用COD快速测定仪测定；采用纳氏试剂光度法测定；采用N-(1-萘基)-乙二胺光度法测定；采用麝香草酚分光光度法测定；TP采用抗坏血酸-钼蓝分光光度法测定；MLSS采用滤纸称重法测定[14]；温度、pH和DO采用WTW Multi 340i在线监测仪测定；其中所有水样取自各反应段的开始和结束点。

2　结果与讨论

2.1 N-SBR硝化生物膜系统的挂膜启动

生物脱氮除磷工艺启动的关键在于微生物的培养与驯化[12]，因此 N-SBR硝化生物膜系统挂膜启动是 A2N2工艺快速启动的前提和基础[13]。在A2N2系统中，N-SBR反应器的主要功能是完成硝化，为反硝化除磷提供充足的电子受体。

由于硝化菌（即氨氧化菌 AOB）与亚硝化菌（NOB的统称)是化能自养菌[15]，不需要有机性营养物质，以二氧化碳为碳源，从无机物的氧化中获取能量进行生长繁殖，不需要提供有机物。王建华等[15]发现，采用不含有机物的模拟生活污水对BAF进行挂膜，挂膜成功只需18 d，由于进水不含有机物，异养菌无法生长，没有异养菌在空间上和 DO等营养物质的竞争，硝化细菌成为优势菌种，与含有有机物的实际生活污水相比，启动时间可缩短6 d。为了缩短 N-SBR好氧硝化型生物膜的挂膜启动时间，分别在A2/O-SBR和N-SBR单元接种种泥，并利用A2/O-SBR单元的出水作为N-SBR硝化系统的进水，该水具有“低COD浓度、高浓度”的特点[12]，避免了好氧型异养菌在生物膜上大量生长，与自养型硝化菌竞争生长空间和溶解氧[15]，有利于好氧型硝化菌生物膜的形成；同时选用江苏裕隆环保有限公司生产的高活性聚丙烯蜂窝式空心环悬浮生物填料作为微生物载体进行挂膜，该填料密度比水低，表面粗糙，比表面积大，为微生物的附着生长提供了充足的空间，孔隙率大，具有良好的通气过水特性，不易堵塞，提高了基质的传质效率[13]，便于生物膜的形成（填料的具体性能见表3）。张淼等[13]也采用了此填料在生物接触氧化反应器中挂膜。去除效果的好坏直接反映了N-SBR系统的硝化性能的好坏。因此，在N-SBR硝化生物膜系统的挂膜启动过程中，主要考察了系统的氨氮去除效果和 N-SBR反应器内生物填料的颜色变化。N-SBR好氧硝化生物膜系统挂膜启动过程中氨氮的变化情况如图2所示。由于在N-SBR反应器中接种了硝化性能良好的种泥，在挂膜启动的第2天，系统就表现出很好的硝化性能，出水浓度为0.2 mg·L-1，去除率高达99.7%，并且在挂膜启动的前11 d，平均氨氮去除率高达93.4%，平均出水浓度为4.3 mg·L-1，满足国家一级A排放标准。

图2　N-SBR挂膜启动过程中硝化效果的变化Fig.2 Variations of nitrification effect in N-SBR hanging membrane start process

图3　N-SBR反应器内生物填料颜色变化Fig.3 Variations of bio-filler color in N-SBR reactor

2.2 A2/O-SBR除磷系统DPAOs的培养驯化特性

根据聚磷菌的分类理论[2]及近期国内学者对聚磷菌的组成及生物特性的研究成果[16-19]可知，以硝酸盐为电子受体的反硝化聚磷菌是聚磷菌中的一部分，因此反硝化聚磷菌的培养驯化分两个阶段进行。第 1阶段，采取 A/O方式交替运行，富集聚磷菌（PAO）；第2阶段，采用A/A（厌氧/缺氧）方式运行，目的是富集利用硝态氮为电子受体的反硝化聚磷菌。

2.2.1 PAO的培养富集特性 A2/O-SBR除磷系统启动之初，接种北京某污水处理厂二沉池的回流污泥作为接种污泥，在厌氧/好氧条件下间歇进行，富集以O2为电子受体的好氧聚磷菌（PAO）。如图4所示，活性污泥驯化开始就表现出一定的厌氧释磷能力和好氧吸磷能力，在系统启动的第2天，系统净厌氧释磷量为9.0 mg·L-1，净好氧吸磷量为8.1 mg·L-1，说明该系统的接种污泥本身就含有一定量的聚磷菌，具有一定的好氧吸磷能力，其对应的出水浓度为5.2 mg·L-1高于其进水浓度4.3 mg·L-1，说明此时A2/O-SBR除磷系统并没有表现出强化生物除磷特性，仍需要进一步培养富集PAO，强化其生物除磷特性。第5天，系统的净厌氧释磷量为25 mg·L-1，净好氧吸磷量为26.1 mg·L-1，此时系统厌氧段释放的磷在后续的好氧吸磷过程中被全部吸收，说明此时以氧气为电子受体的聚磷菌已成为A2/O-SBR除磷系统活性污泥体系的优势菌属。作为对比，在A2N反硝化除磷系统[11]中，经过12 d厌氧/好氧间歇运行，好氧聚磷菌成为优势菌群。第8天，系统厌氧末浓度为34.8 mg·L-1，净厌氧释磷量为30.5 mg·L-1，出水浓度为0.48 mg·L-1，去除率高达88.8%，说明系统此时具备了一定的强化生物除磷性能。在平均进水TP浓度为6.2 mg·L-1的条件下，平均出水TP浓度为0.3 mg·L-1，平均TP去除率为94.6%。以上结果说明:经过8 d的培养驯化，A2/O-SBR除磷系统内PAO大量生长繁殖，快速得到了富集，从而使系统表现出高效、稳定的好氧吸磷效果。

图4　PAO富集过程中净释磷量、净吸磷量及磷去除率变化Fig.4 Variations of net P release, net P uptake population and phosphorus removal rate in process of PAO enrichment

从图4可以看出，随着运行时间的增加，系统的净厌氧释磷量和净好氧吸磷量总体上呈现出逐渐增加的趋势，分别从6.2 mg·L-1增加到49 mg·L-1、从7.9 mg·L-1增加到56.9 mg·L-1，到第34天，净厌氧释磷量基本稳定在40.8 mg·L-1左右，净好氧吸磷量基本稳定在47.5 mg·L-1左右，TP去除率保持在93%左右。在第14～33天，系统的净厌氧释磷量和净好氧吸磷量分别约为27.6 mg·L-1、32.3 mg·L-1，相对于第 13天的净厌氧释磷量 37.2 mg·L-1和净好氧吸磷量40.6 mg·L-1有所降低。分析原因可能是由于进水中有机物浓度降低，碳源不足使厌氧释磷不充分，从而降低了厌氧释磷量，进而影响了好氧吸磷量。张为堂等[20]认为进水有机物浓度低或高，可以通过限制厌氧释磷量或竞争AAO反应器缺氧区的，从而影响工艺的反硝化除磷效果。

2.2.2 DPAOs的培养富集特性 A2/O-SBR除磷系统中的活性污泥经过上一阶段的培养驯化，聚磷菌的比例大大增加，已经具备了很好的好氧吸磷性能。随后进入第2阶段的培养驯化，进行硝化液回流，将A2/O-SBR反应器改用厌氧/缺氧（A/A）或厌氧/缺氧/好氧（A/A/O）的方式交替运行，将N-SBR反应器的硝化液在缺氧初回流至A2/O-SBR反应器，为反硝化除磷提供电子受体，富集以为电子受体的反硝化聚磷菌（DPAOs）。

图5　DPAO培养富集过程中净释磷量、净吸磷量、反硝化除磷量及磷去除率的变化Fig.5 Variations of population of net P release,net P uptake, denitrifying phosphorus removal and phosphorus removal rate during DPAO culture enrichment process

如图5所示，DPAOs培养富集过程被分为两个阶段。在第II阶段，A2/O-SBR反应器按厌氧/缺氧交替方式运行，其中厌氧1 h，缺氧2.5 h，厌/缺氧时间比为2:5。DPAOs富集培养的第3天，厌氧末和缺氧末的磷浓度分别为 34.7 mg·L-1和 7.6 mg·L-1，28.5 mg·L-1的磷在缺氧条件下被吸收，说明 A2/O-SBR反应器活性污泥系统本身存在着反硝化聚磷菌，也证明了聚磷菌分为两类，其中一类既可以利用氧气，又可以利用硝酸盐作为电子受体进行反硝化吸磷[2]，杨庆娟等[11]研究也证实了该结论。A2/O-SBR系统在此完全反硝化除磷无好氧吸磷方式下运行30 d后，系统厌氧释磷能力和反硝化除磷能力逐渐降低，除磷效果恶化。这是由于厌氧段释放的磷不能在后续的缺氧段通过反硝化除磷被完全去除，磷去除率、净厌氧释磷量、净吸磷量均逐渐降低，系统平均出水磷浓度由0.53 mg·L-1上升到5.7 mg·L-1。在第30天，净厌氧释磷量只有1.5 mg·L-1，反硝化除磷量只有0.5 mg·L-1。

试验表明，DPAOs可能是好氧菌或兼性菌，缺氧反硝化吸磷现象不能在只有厌氧/缺氧交替的状态下长期存在[21]。生物反硝化除磷脱氮工艺要长期稳定运行，保持高的脱氮除磷率就必须为 DPAOs提供好氧段。因此，在第Ⅲ阶段将缺氧段减少0.5 h，并在其后增加 0.5 h好氧段进行短暂曝气，A2/O-SBR反应器运行方式由厌氧/缺氧改为厌氧/缺氧/好氧。系统净释磷量和反硝化除磷量随着运行时间的增加而逐渐增加。在第38天，系统净释磷量和反硝化除磷量分别增加至 18.1 mg·L-1和 15.2 mg·L-1。第33天（即好氧曝气第3天），磷去除率迅速增加到99.4%，并在此之后稳定维持在94.8%左右，平均出水磷浓度为0.3 mg·L-1，这说明好氧曝气使系统的除磷性能迅速得到恢复，表现出稳定高效的除磷性能。张为堂等[22]在AAO-BAF反硝化除磷系统二次启动特性的研究中发现，含有较长好氧反应时间的启动方式更有利于除磷性能的恢复。王春英[23]发现位于缺氧段后的二次曝气是达到完全脱氮除磷及去除COD不可缺少的。

经过43 d的驯化，PAOs中DPAOs的比例提高到67.81%（试验中DPAOs在PAOs中所占比例的测定参照 Wachtmeister等[24]的方法），这与 Zhang 等[14]的实验结果相近，反硝化聚磷菌富集程度较高，表明通过第Ⅱ和第Ⅲ阶段的强化，DPAOs得到了有效增殖。

2.3 A2N2系统启动过程中各污染物的去除特性

A2N2系统启动过程中各污染物的变化规律如图6所示，其中图6（a）为COD的去除特性、（b）为氨氮的转化特性、（c）为磷的去除特性、（d）为TN的去除特性。从图6可以看出，A2N2系统的整个启动过程分为Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ、IV 4个阶段。第Ⅰ阶段，N-SBR反应器完成好氧硝化型生物膜的挂膜启动，同时A2/O-SBR反应器完成PAO的培养富集，无硝化液回流，N-SBR单元硝化出水作为最终出水。在此阶段尽管没有回流硝化液进行反硝化，但系统仍表现出一定的脱氮能力，平均TN去除率为17.9%，这主要是由微生物自身同化作用和 N-SBR反应器内同步硝化反硝化作用去除[25]。

第Ⅱ、第Ⅲ阶段，进行硝化液回流，培养富集DPAOs，A2/O-SBR单元生物除磷出水作为最终出水。结合图6（a）～（d）可知，在第Ⅱ、Ⅲ阶段，系统的硝化性能、脱氮性能均呈现出明显的下降趋势，除磷性能呈先下降后上升的趋势，而有机物去除性能仅出现轻微减少现象，其去除率保持在76.3%左右；第Ⅱ阶段厌氧段去除的有机物仅占有机物总去除量的 68.9%，相对于第Ⅰ阶段下降了7%，表现为厌氧末COD浓度不断增加，平均COD浓度为111.6 mg·L-1。在进水水质波动不大，平均进水COD、、、TN浓度分别为247、 66.3、5.9、66.6 mg·L-1的条件下，出水 COD、、、TN浓度逐渐上升，并且 TN和的去除率波动较大，脱氮除磷效果极不稳定。分析其原因可能是:进行硝化液回流后，由于硝化时间的减少和试验环境温度的降低，使硝化效果变差，提供的减少，进而影响了反硝化除磷效果，电子受体的限制以及污泥浓度的降低，不能保证氮、磷的高效稳定去除。张为堂等[26]的研究发现，当AAO的HRT为6 h，BAF气水比为 3:1时，由于 BAF的水力停留时间太短，导致BAF硝化性能变差，回流至AAO反应器缺氧区的减小，进而导致了的去除效果迅速恶化。

尽管在第Ⅳ阶段中系统的有机物、磷的去除性能较第Ⅲ阶段变化不大，平均COD 去除率为80.1%，平均磷去除率为94%，但COD和TP的去除途径却大为不同。在第Ⅳ阶段，平均厌氧末COD浓度由第Ⅲ阶段的 126.7 mg·L-1下降至 72.4 mg·L-1；厌氧段COD去除量占系统COD总去除量的86%，比上一阶段增加了19.4%，这说明原水中约86%的COD在厌氧段被去除，用于合成PHA；系统中的磷基本上通过反硝化除磷途径去除，反硝化除磷量占系统总除磷量的91.3%，比上一阶段增加了32.5%，反硝化除磷能力不断增加，平均出水磷浓度为0.3 mg·L-1。这可能是由于硝化时间的延长，使硝化反应充分进行，进入N-SBR单元的氨氮经过5 h的好氧曝气几乎完全被氧化成。在内交换比不变的前提下，通过硝化液回流至A2/O-SBR单元缺氧初的增加，从而为反硝化除磷提供了充足的电子受体，使厌氧段所释放的磷基本上在缺氧段被吸收，同时也消耗了更多厌氧段合成并储存在体内的内碳源PHA，因此在下一周期厌氧段需消耗更多可生物降解的有机物来合成更多的PHA储存在体内，表现为厌氧末COD浓度降低。

对比分析图 6（b）、（d）可知，在第Ⅱ阶段和第Ⅲ阶段系统TN与去除率、出水TN与浓度的变化规律完全相似，这说明在第Ⅱ阶段和第Ⅲ阶段，A2N2系统出水是系统出水TN主要成分，A2N2系统中的硝化效果直接制约了系统TN的去除效果。分析其原因是由于硝化时间不足，N-SBR单元硝化不充分，硝化末仍有约30 mg·L-1的氨氮剩余，随硝化液回流至A2/O-SBR单元，不能通过反硝化除磷作用去除，这直接影响了系统TN去除率。在第Ⅳ阶段，系统去除率和TN去除率相对于前两阶段均呈现出大幅度增加，系统TN的去除率取决于进水有机物浓度，而不是N-SBR单元回流的，平均去除率高达98.6%，平均TN去除率为71%，这与该运行工况下（内交换比为0.7）理论TN去除率70%相吻合，说明此时系统进水碳源充足，满足反硝化除磷需求，能将回流的完全还原为N2。系统出水TN与出水浓度的变化规律完全相似，系统出水TN主要为，平均出水TN浓度为14.6 mg·L-1。此外，由于N-SBR单元二次硝化后的出水作为系统最终出水，因此系统出水TN的主要成分由变为。

2.4 A2N2系统典型周期内各污染物质的变化规律

图7反映了A2N2系统启动成功后一个典型周期内各污染物质的变化规律。从图7中可以看出，原水进入A2/O-SBR单元后被沉淀污泥稀释，使得厌氧初COD、浓度均明显下降；由于在进水过程中不进行搅拌，进入到系统中的生活污水与沉淀污泥层混合不均匀，氨氮仅通过自身的紊动传质作用扩散到沉淀污泥层，而且进水时间短，导致进水氨氮稀释不够彻底，因此在厌氧释磷过程中由于系统沉淀污泥的进一步稀释作用和微生物同化作用，系统内浓度仍所有下降；厌氧末A2/O-SBR单元中COD浓度降为61.66 mg·L-1，原水中约73%的COD在A2/O-SBR单元的厌氧段被聚磷菌利用，转化为 PHA储存在胞内，同时大量释磷，厌氧末浓度达到最大值30.6 mg·L-1；由于N-SBR单元具有良好的硝化性能，进入该单元的氨氮全部被氧化成，硝化末浓度高达35.2 mg·L-1，同时N-SBR单元进、出水COD浓度分别为61.5、33 mg·L-1，通过物料衡算可得约13%的COD在N-SBR单元好氧曝气过程中被去除。而陈永志等[27]在A2/O-BAF系统中发现，系统COD的去除由A2/O和BAF共同完成，两者的贡献率分别为84.5%和1.3%。

图7　A2N2系统典型周期内各污染物质的变化规律Fig.7 Variation tendency of each pollutant in A2N2system during typical period

此外，当N-SBR 单元的硝化液回流至A2/O-SBR单元时，硝化液和沉淀污泥相互稀释，从而使得缺氧初COD浓度有所上升，浓度从0增加至10.3 mg·L-1，NO-3-N浓度从35.2 mg·L-1下降到20.4 mg·L-1。缺氧段由于DPAOs的反硝化除磷作用，使得、浓度均表现急剧下降，缺氧末接近0，为5.1 mg·L-1，这说明N-SBR硝化液回流的电子受体不足，使得反硝化除磷不够彻底，反硝化吸磷率为83%，剩余磷在后续好氧段中被进一步好氧吸收，好氧末为0.4 mg·L-1。系统出水COD、、、TN浓度分别为40.6、0、0.4、13.5 mg·L-1，其去除率分别为81.9%、100%、94%、72%，出水水质达到国家一级A排放标准，说明A2N2反硝化除磷工艺取得了稳定的反硝化脱氮除磷效果，至此可认为A2N2系统启动成功。

3　结 论

（1）提出了A2N2双污泥系统反硝化除磷工艺，采用实际生活污水，在N-SBR单元接种硝化性能较好的种泥，并利用 A2/O-SBR单元的出水作为N-SBR硝化系统的进水进行挂膜启动。培养驯化25 d，N-SBR系统实现了高效稳定的去除效果，去除率在93%以上。

（2）A2/O-SBR单元采用先厌氧/好氧(A/O)，后厌氧/缺氧(A/A)的运行方式，运行8 d后，好氧聚磷菌成为优势菌；经过43 d的培养驯化，DPAOs占PAOs中的67.81%。

（3）在A2N2系统启动过程的第Ⅱ阶段和第Ⅲ阶段，的硝化效果直接制约了TN的去除效果，系统出水TN主要成分为；第Ⅳ阶段系统出水TN主要为，TN去除率取决于进水有机物浓度，而不是N-SBR单元回流的，平均出水TN为14.6 mg·L-1。

（4）原水中约 73%和 13%的 COD分别在A2/O-SBR单元的厌氧段和N-SBR单元被去除。

（5）A2N2反硝化除磷系统启动成功后具有良好的反硝化脱氮和除磷性能，系统出水COD、、、TN浓度分别为40.6、0、0.4、13.5 mg·L-1，去除率分别为81.9%、100%、94%、72%，解决了传统A2N工艺出水氨氮高的问题，出水水质达到国家一级A排放标准。

References

[1] HAMADA K, KUBA T, TORRICO V, et al. Comparison of nutrient removal efficiency between pre- and post-denitrification wastewater treatments[J]. Water Science and Technology, 2006, 53(9): 169-175.

[2] KUBA T, VANLOOSDRECHT M, HEIJNEN J J. Phosphorus and nitrogen removal with minimal COD requirement by integration of denitrifying dephosphatation and nitrification in a two-sludge system[J]. Water Research, 1996, 30(7): 1702-1710.

[3] SMOLDERS G, VANLOOSDRECHT M, HEIJNEN J J. A metabolic model for the biological phosphorus removal process[J]. Water Science and Technology, 1995, 31(2): 79-93.

[4] 邱立平, 孙成江, 王嘉斌, 等. 反硝化除磷技术综述[J]. 济南大学学报(自然科学版), 2015, (3): 161-166.

QIU L P, SUN C J, WANG J B, et al. Research advances of denitrifying phosphorous removal technology[J]. Journal of University of Jinan (Science and Technology), 2015, (3): 161-166.

[5] KUBA T, VANLOOSDRECHT M, BRANDSE F A, et al. Occurrence of denitrifying phosphorus removing bacteria in modified UCT-type wastewater treatment plants[J]. Water Research, 1997, 31(4): 777-786.

[6] KUBA T, SMOLDERS G, VANLOOSDRECHT M, et al. Biological phosphorus removal from wastewater by anaerobic-anoxic sequencing batch reactor[J]. Water Science and Technology, 1993, 27(5/6): 241-252.

[7] 罗固源, 罗宁, 吉芳英, 等. 新型双泥生物反硝化除磷脱氮工艺[J].中国给水排水, 2002, (9): 4-7.

LUO G Y, LUO N, JI F Y, et al. New biological denitrification process with two-sludge for nitrogen and phosphorus removal [J]. China Water & Wastewater, 2002, (9): 4-7.

[8] 刘莹, 彭永臻, 王淑莹. A2N工艺的固有弊端分析及其对策研究[J].工业用水与废水, 2010, (6): 1-5.

LIU Y, PENG Y Z, WANG S Y. A study on inherent shortcomings of A2N process and countermeasures[J]. Industrial Water & Wastewater, 2010, (6): 1-5.

[9] ZHOU Y, PIJUAN M, YUAN Z. Development of a 2-sludge, 3-stage system for nitrogen and phosphorous removal from nutrient-rich wastewater using granular sludge and biofilms[J]. Water Research, 2008, 42(12): 3207-3217.

[10] 王建华, 陈永志, 彭永臻. A2O-BAF工艺处理低C/N值生活污水的快速启动[J]. 中国给水排水, 2010, (15): 32-35.

WANG J H, CHEN Y Z, PENG Y Z. Fast start-up of A2O /BAF system for treatment of low C /N ratio domestic sewage [J]. China Water & Wastewater, 2010, (15): 32-35.

[11] 杨庆娟, 王淑莹, 刘莹, 等. A2N双污泥反硝化除磷系统微生物的先间歇后连续培养及快速启动[J]. 环境科学, 2008, (8): 2249-2253.

YANG Q J, WANG S Y, LIU Y, et al. First sequencing then connecting cultivation of the organisms and fast start-up of A2N two-sludge system [J]. Environmental Science, 2008, (8): 2249-2253.

[12] 张勇, 王淑莹, 赵伟华, 等. 中试规模 AAO-曝气生物滤池双污泥系统的启动运行[J]. 化工学报, 2015, 66(10): 4228-4235.

ZHANG Y, WANG S Y, ZHAO W H, et al. Start-up of pilot-scale AAO-BAF two-sludge system [J]. CIESC Journal, 2015, 66(10): 4228-4235.

[13] 张淼, 彭永臻, 王聪, 等. 三段式硝化型生物接触氧化反应器的启动及特性[J]. 中国环境科学, 2015, 35(1): 101-109.

ZHANG M, PENG Y Z, WANG C, et al. The start-up and characterization of a three-stage nitrification biological contact oxidation reactor[J]. China Environmental Science, 2015, 35(1): 101-109.

[14] ZHANG W, PENG Y, REN N, et al. Improvement of nutrient removal by optimizing the volume ratio of anoxic to aerobic zone in AAO-BAF system[J]. Chemosphere, 2013, 93(11): 2859-2863.

[15] 王建华, 陈永志, 彭永臻. 硝化型曝气生物滤池的挂膜与启动[J].环境工程学报, 2010, (10): 2199-2203.

WANG J H, CHEN Y Z, PENG Y Z. Biofilm formation and startup of nitrification biological aeration filter[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2010(10): 2199-2203.

[16] 王亚宜, 彭永臻, 潘绵立, 等. 生物除磷系统聚糖菌的代谢机理及菌群结构[J]. 哈尔滨工业大学学报, 2008, (8): 1319-1324.

WANG Y Y, PENG Y Z, PAN M L, et al. The metabolic mechanism of biological phosphorus removal system glycogen-accumulating organisms and flora structure[J]. Journal of Harbin Institute of Technology, 2008, (8): 1319-1324.

[17] OEHMEN A, ZENG R J, KELLER J, et al. Modeling the aerobic metabolism of polyphosphate-accumulating organisms enriched with propionate as a carbon source[J]. Water Environment Research, 2007, 79(13): 2477-2486.

[18] VAN LOOSDRECHT M, SMOLDERS G J, KUBA T, et al. Metabolism of micro-organisms responsible for enhanced biological phosphorus removal from wastewater - use of dynamic enrichment cultures[J]. Antonie Van Leeuwenhoek International Journal of General and Molecular Microbiology, 1997, 71(1/2): 109-116.

[19] SAITO T, BRDJANOVIC D, VAN LOOSDRECHT M. Effect of nitrite on phosphate uptake by phosphate accumulating organisms[J]. Water Research, 2004, 38(17): 3760-3768.

[20] 张为堂, 薛晓飞, 庞洪涛, 等. 碳氮比对AAO-BAF工艺运行性能的影响[J]. 化工学报, 2015, 66(5): 1925-1930.

ZHANG W T, XUE X F, PANG H T, et al. Effect of C/N on performance of AAO-BAF process[J]. CIESC Journal, 2015, 66(5):1925-1930.

[21] 张为堂, 侯锋, 刘青松, 等. AA-BAF连续流反硝化除磷系统的运行性能[J]. 中南大学学报(自然科学版), 2014, (11): 4087-4092.

ZHANG W T, HOU F, LIU Q S, et al. Performance of a continuous denitrifying phosphorous removal system: anaerobic/anoxic process integrated with BAF(AA-BAF) [J]. Journal of Central South University(Science and Technology), 2014, (11): 4087-4092.

[22] 张为堂, 薛同来, 彭永臻, 等. AAO-BAF反硝化除磷系统的二次启动特性[J]. 化工学报, 2014, 65(2): 658-663.

ZHANG W T, XUE T L, PENG Y Z, et al. Performance of denitrifying phosphorus removal system (AAO-BAF) during secondary start-up[J]. CIESC Journal, 2014, 65(2): 658-663.

[23] 王春英. 反硝化除磷工艺中二次曝气作用分析[J]. 江苏环境科技, 2008, (4): 72-74.

WANG C Y. Analysis of secondary aeration’s effect on denitrifying dephosphatation process[J]. Jiangsu Environmental Science and Technology, 2008, (4): 72-74.

[24] WACHTMEISTER A, KUBA T, VAN LOOSDRECHT M, et al. A sludge characterization assay for aerobic and denitrifying phosphorus removing sludge[J]. Water Research, 1997, 31(3): 471-478.

[25] THIRD K A, BURNETT N, CORD-RUWISCH R. Simultaneous nitrification and denitrification using stored substrate (PHB) as the electron donor in an SBR[J]. Biotechnology and Bioengineering, 2003, 83(6): 706-720.

[26] 张为堂, 侯锋, 刘青松, 等. HRT和曝气量对AAO-BAF系统反硝化除磷性能的影响[J]. 化工学报, 2014, 65(4): 1436-1442.

ZHANG W T, HOU F, LIU Q S, et al. Effect of HRT and aeration rate on performance of AAO-BAF system for denitrifying phosphorus removal. [J]. CIESC Journal, 2014, 65(4): 1436-1442.

[27] 陈永志, 彭永臻, 王建华, 等. A2/O-曝气生物滤池工艺处理低C/N比生活污水脱氮除磷[J]. 环境科学学报, 2010, (10): 1957-1963.

CHEN Y Z, PENG Y Z, WANG J H, et al. Biological phosphorus and nitrogen removal in low C/N ratio domestic sewage treatment by a A2/O-BAF combined system[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2010, (10): 1957-1963.

2016-01-25收到初稿，2016-03-14收到修改稿。

联系人:王淑莹。第一作者:王梅香（1991—），女，硕士研究生。

Received date: 2016-01-25.

中图分类号:X 703.1

文献标志码:A

文章编号:0438—1157（2016）07—2987—11

DOI:10.11949/j.issn.0438-1157.20160107

基金项目:国家自然科学基金项目(51578014)；北京市教委资助项目。

Corresponding author:Prof. WANG Shuying, wsy@bjut.edu.cn supported by the National Natural Science Foundation of China (51578014) and the Funding Projects of Beijing Municipal Commission of Education.

Startup and stability of A2N2double sludge system denitrifying phosphorus removal process

WANG Meixiang, ZHAO Weihua, WANG Shuying, ZHANG Yong, PENG Yongzhen, PAN Cong, HUANG Yu
(Key Laboratory of Beijing for Water Quality Science and Water Environment Recovery Engineering, Engineering Research Center of Beijing, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China)

Abstract:The A2N2-SBR (anaerobic/nitrification/anoxic/nitrification) double sludge system was investigated by using low C/N domestic sewage. This study focused on the characteristics of nitrifying bacteria biofilm membrane and denitrifying phosphorus accumulating bacteria (DPAOs) domestication and cultivation, A2N2double sludge denitrifying phosphorus removal process denitrification and phosphorus removal characteristics of the startup process. The results showed that by connecting sludge to A2/O-SBR unit and N-SBR unit, respectively to culture domestication phosphorus accumulating bacteria sludge and nitrifying bacteria biofilms separately. By using the A2/O-SBR unit effluent as the influent of N-SBR nitrifying units, the nitrification biofilm was grown up successfully within 25 d. The ammonia nitrogen removal rate was stable above 93%. In the A2/O-SBR unit, the sludge mixture was operated under anaerobic/aerobic (A/O) condition firstly. Then, the activated sludge was conducted under anaerobic/anoxic (A/A) condition, which reinforced the effect of the inoculating sludge denitrifying phosphorus removal commendably. After 43 d, the denitrifying phosphorus accumulating bacteria (DPAOs) was successfully enriched. DPAOs accounted PAOs for 67.81%. The denitrifying phosphorus removalrate steadily stayed above 77.9%. After startup successfully, about 73%, 13% COD of raw water was used by phosphorus accumulating bacteria during the A2/O-SBR unit anaerobic phase and was removed in the N-SBR unit aeration process, respectively. The A2N2system effluent COD, NH+4-N, PO43--P, TN concentrations was 40.6, 0, 0.4 and 13.5 mg·L-1, respectively, meeting national level A emission standards. It was suggested that A2N2double sludge system denitrifying phosphorus removal process with good denitrification and phosphorus removal performance.

Key words:A2N2double sludge system; denitrifying phosphorus removal; domestic sewage; sequencing batch reactor; startup