基于航测数据的河北中南部雾霾天气气溶胶及云凝结核研究
2016-07-16胡向峰秦彦硕段宇辉董晓波赵立品
胡向峰，秦彦硕，段 英，段宇辉,董晓波，闫 非，吕 峰，赵立品
(1.河北省人工影响天气办公室，河北 石家庄 050021；2.河北省气象台，河北 石家庄 050021；3.河北省气象与生态环境重点实验室，河北 石家庄 050021)
基于航测数据的河北中南部雾霾天气气溶胶及云凝结核研究
胡向峰1,3，秦彦硕1,3，段英1,3，段宇辉2,3,董晓波1,3，闫非1,3，吕峰1,3，赵立品1,3
(1.河北省人工影响天气办公室，河北石家庄050021；2.河北省气象台，河北石家庄050021；3.河北省气象与生态环境重点实验室，河北石家庄050021)
摘要：2009年秋季利用夏延飞机观测平台对河北中南部雾霾天气条件下的气溶胶及云凝结核CCN进行观测，得到气溶胶、CCN数浓度及尺度的垂直廓线及粒子谱等特征，研究雾霾天大气气溶胶的分布、来源特征以及气溶胶与云凝结核的转化关系。研究发现：霾天气条件下边界层附近的气溶胶垂直分布特征有很大不同。边界层以上气溶胶浓度随高度递减，数浓度量级约101～102个·cm-3；边界层附近和近地面气溶胶浓度有峰值出现，近地面数浓度量级达103个·cm-3。气溶胶粒子平均直径范围为0.16～0.18 μm。600 m、1 000～2 000 m之间的气溶胶平均粒子谱大体呈单峰分布；3 000～4 000 m、6 000～6 900 m之间的粒子谱呈双峰分布。受气溶胶来源及特性差异的影响，在0.3%过饱和度下，3 000 m以下的气溶胶活化为CCN的比例不到20%，3 000 m以上活化比例高达50%。Hysplit后向轨迹模拟的气团移动轨迹显示，6 000 m以上的大气高层受我国西北地区远距离输送作用影响，沙尘粒子吸湿活化为CCN。低层气溶胶主要受下垫面及近地面污染排放影响，气溶胶尺度相对较小，气溶胶转化为CCN的比例低于高层。CCN浓度随过饱和度的增加呈增大趋势。利用多项式对气溶胶浓度和CCN浓度进行拟合，拟合结果与实测谱吻合较好。
关键词：气溶胶；CCN；飞机观测；雾霾；谱分布
引言
气溶胶不仅对全球气候变化起重要作用，而且还会对区域大气灰霾污染形成发挥主导作用[1]。由于气溶胶物理化学性质具有显著的时空可变性，目前对于其时空分布、化学组成以及云滴核化认识仍存在很多不足，这使得气溶胶间接效应的定量化变得非常困难，从而对气溶胶—云相互作用及其对气候影响的认识带来极大的不确定性[2-5]。另外，气溶胶的气候效应也极为复杂，不仅与气溶胶的组分和混合程度有关，还与下垫面性质、云及气溶胶的垂直分布有关[6]。因此开展气溶胶及CCN的飞机观测研究具有十分重要的意义。
目前国际上开展了许多针对气溶胶、CCN及云相互作用的观测试验，例如南澳大利亚海洋(ACE-1，aerosol characterization experiment)、东北大西洋(ACE-2)以及亚洲东北部(ACE-Asia)等3次气溶胶特征试验[7-9]，云间接强迫实验(CIFEX)[10]等，为研究气溶胶—云—辐射相互作用提供了宝贵资料。国内外很多学者围绕这些试验开展了关于气溶胶及CCN的研究工作，如Snider等[11]通过分析ACE-2试验的观测资料，认为相对湿度是影响气溶胶粒子大小分布的重要因素之一。近些年来国内学者也开展了许多关于气溶胶及CCN等方面的观测和研究工作。如马良臣等[12]对2009年石家庄地区不同天气条件下的气溶胶特征进行了研究，认为石家庄地区气溶胶粒子数浓度平均值量级在102～103个·cm-3之间，粒子直径平均值介于0.148～0.167 μm之间；孙玉稳等[13]对2010年华北平原中西部地区秋季气溶胶的飞机观测结果分析发现，石家庄地区的气溶胶粒子主要来源于下垫面输送，输送效率受逆温层、边界层风速切变等因素影响；孙霞[14]研究了华北平原上空的气溶胶数浓度垂直分布及季节变化特征，探讨天气形势和气象要素对气溶胶垂直分布的影响；陈鹏飞等[15]分析2008—2010年北京地区3.5 km范围内的气溶胶，得出1.5 km以上高空的气溶胶浓度垂直梯度变化明显低于1.5 km以下的垂直梯度变化，并且人为活动是影响数浓度水平分布的重要因子；孙玉稳等[16]研究认为气溶胶粒子数浓度主要受天气条件影响，逆温层是影响粒子垂直输送的主要因素，在逆温层下粒子累积形成粒子数浓度的高值区，逆温层以上气溶胶粒子数浓度迅速减少；马新成等[17]研究了地面高压、地面两高压之间和地面低压3种天气条件下气溶胶的垂直分布；石立新等[18]对2005年秋季和2006年春季石家庄地区的飞机观测资料进行了分析，认为华北地区的CCN主要源于地面，CCN的分布与地面污染源密切相关；李二杰等[19]通过对2013年12月一次区域性中污染过程进行分析后，发现大气层结稳定，逆温层厚、强度大，混合层高度低是影响河北中南部地区污染程度的重要因素。
目前国内针对雾霾天气条件下气溶胶和CCN而开展的系统性飞机观测试验与研究比较少。河北省人工影响天气办公室于2009年9、10月利用机载粒子测量系统PMS(Particle Measurement System)对河北中南部地区的大气气溶胶及CCN进行了连续观测。本文利用气溶胶和CCN观测资料，结合天气形势和背景，对雾霾天气条件下河北中南部地区的气溶胶和CCN的分布特征、气溶胶与CCN的关系等进行了研究，给出了气溶胶及CCN的垂直分布特征，气溶胶与CCN的转化关系，积聚模态气溶胶粒子在不同高度层的谱分布，不同过饱和度下的CCN谱分布状态，以期为研究气溶胶与云相互作用、气溶胶—云凝结核—辐射之间的复杂关系及气溶胶的间接气候效应提供实测依据。
1仪器、方法与资料
1.1观测仪器
以夏延(Cheyenne Ⅲ)飞机为观测平台，飞机上安装有被动腔气溶胶探头(PCASP-100X)、前向散射滴谱探头(FSSP)、二维灰度云粒子探头(OAP 2D-GA2)、二维灰度降水粒子探头(OAP 2D-GB2)，云凝结核计数仪CCN以及热线含水量仪、机载测温仪等气象探测仪器。机载观测平台可观测10 nm～47 μm范围内的气溶胶粒子。目前国内研究人员对霾日及晴空天气条件下气溶胶垂直空间分布特性的航测过程中，主要采用被动腔气溶胶谱探头(PCASP-100X)作为主要观测设备，FSSP探头为辅助观测设备。本研究涉及的气溶胶及云凝结核等资料分别由PCASP-100X、云凝结核计数仪CCN探测获取。
1.2计算方法
气溶胶微物理特征值的计算方法：
(1)
数密度谱：n(Di)=dN(Di)/dDi
(2)
数浓度变异系数：ε=σN/MN
(3)
粒子直径变异系数：ε=σD/MD
(4)
式中：Di为i等级气溶胶粒子的中值直径，单位：μm；N(Di)为单位体积内i等级气溶胶粒子数浓度，单位：个·cm-3；N为单位体积内气溶胶粒子总数，单位：个·cm-3；n(Di)为气溶胶粒子数密度谱分布，单位：cm-3·μm-1；σN为气溶胶数浓度标准差；MN为数浓度平均值，单位：个·cm-3；σD为气溶胶粒子直径标准差；MD为粒子直径的平均值，单位：μm。
1.3观测资料
选取河北中南部(以石家庄为例)600～6 900 m上空的垂直分层航测资料。表1给出2009年9、10月雾霾天气条件下石家庄地区7架次的气溶胶飞机观测概况。
2结果分析
2.1气溶胶观测样本统计分析
对2009年9、10月雾霾天气条件下石家庄地区7架次气溶胶飞机观测数据进行统计分析。图1给出7架次的气溶胶数浓度、粒子尺度的平均值及变异系数随高度变化的垂直廓线，图上每一个点代表特定高度层的观测样本数据平均值。表2给出石家庄地区上空不同高度层上微物理特征的统计结果，包括气溶胶数浓度、粒子直径的平均值及变异系数，CCN数浓度及其与气溶胶数浓度的比值。
从图1a可以看出，600～3 000 m范围内气溶胶数浓度平均值随高度迅速降低，呈指数递减趋势，1 400 m附近出现极值；3 000～6 000 m范围内数浓度平均值随高度变化不明显，3 900 m附近出现弱的极值，数浓度量级为102，数浓度变化范围为6.9～514.1个·cm-3，大体上接近背景气溶胶。孙霞[14]对华北平原气溶胶时空分布特征进行系统性分析后得出，华北平原不同天气形势下，气溶胶垂直分布存在3种形式：指数递减型(ED型)、近地面气溶胶层型(SAL)和边界层气溶胶层型(BAL)。从图1可以看出，雾霾天气条件下石家庄地区气溶胶垂直分布属于近地面气溶胶层型。气溶胶粒子直径平均值随高度变化趋势与数浓度基本一致，变化范围为0.147～0.177 μm，粒子平均直径在高、中、低空的绝对变化不大，说明观测的气溶胶粒子主要由积聚模态粒子构成，爱根核模态和粗粒子模态的气溶胶粒子对粒子数浓度的贡献极小。
表1 飞行概况、天气形势及探测区域天气实况
图1 2009年秋季石家庄地区气溶胶数浓度与粒子尺度(a)
从图1b看出，气溶胶数浓度和粒子直径的变异系数随高度上升而增大，5 100 m高度附近出现峰值，之后随高度递减。由表2可知，石家庄5 100 m高度附近的数浓度变异系数高达0.576，粒子直径的变异系数为0.153。数浓度的变异系数明显高于粒子直径。高空气溶胶数浓度在高空风混合和稀释作用的影响下，高层比低层更不均匀。风速是影响高层气溶胶水平分布的重要因素之一[20]。
表2 河北中南部上空不同高度层气溶胶数浓度和粒子平均直径及CCN的统计特征
注：NaN表示缺测
2.2气溶胶数浓度与粒子直径的分布特征
图2给出石家庄地区秋季雾霾天气条件下600～6 900 m上空的气溶胶数浓度、粒子平均直径、大气环境温度、相对湿度的垂直廓线。
2009年9月14日500 hPa受短波槽后西北气流控制，700、850 hPa华北中部地区以西北风为主。石家庄地面偏南风，风速比较小。根据飞行宏观记录，天气现象是阴、霾，地面风速1 m·s-1，1 200 m附近有霾层存在。由于地面风速小，低层气溶胶水平输送较弱，近地面气溶胶数浓度约4 981.0个·cm-3(图2a)。受逆温层和相对湿度峰值影响，1450m、4200m附近数浓度存在累积现象。从近地面到1 500 m高度，气溶胶数浓度减少约55%，可见气溶胶垂直输送作用较强。气溶胶大粒子主要分布在中高空。
图2 气溶胶数浓度、粒子平均直径、环境温度及相对湿度的垂直分布特征
9月20日华北受高空冷涡底部的纬向环流控制。河北东南部以西北、偏北风为主，风速较大。地面处于高压前部。根据宏观记录，600 m、1 200 m有霾层存在，飞机颠簸严重。从图2b看出，石家庄上空相对湿度较小，930～1 140 m、2 600～2 837 m、6 420～6 493 m范围存在3个明显的逆温层。612～1 485 m范围内气溶胶数浓度随高度迅速减少，减少约77%。该高度范围的气溶胶垂直输送作用很强。1 500 m以上数浓度随高度变化减缓，3 000 m以上接近背景气溶胶。
9月28日500 hPa受弱脊控制，影响系统较弱。高空以西北气流为主，中低空为东北风偏东风。河北中南部地面气压场较弱。根据宏观记录，地面风速1 m·s-1，1 200 m、1 500 m存在霾层。从图2c可以看出，近地面气溶胶数浓度均值约5 456.1 个·cm-3，660～1 570 m范围数浓度随高度增加迅速减少，2 000 m、2 870 m附近出现峰值，峰值分别约为860.5、851.6 个·cm-3，3 600 m以上数浓度随高度变化趋势减缓，接近背景气溶胶。1 137～1 573 m之间存在明显的逆温层，但该范围内数浓度随高度增加迅速降低。可能是由于湍流作用占主导地位，因此逆温层下没有出现气溶胶累积现象。2 000 m附近数浓度出现峰值。这可能是由于气溶胶在湍流作用下被输送至边界层顶附近，边界层顶湍流混合强度降低，阻碍气溶胶向自由大气层输送，气溶胶在边界层附近累积。2 870 m附近数浓度与相对湿度呈正相关，相对湿度达37%。这是由于核模态的粒子吸湿增长成积聚模态粒子，从而使数浓度增大。3 000 m以上粒子平均直径随高度增大，大粒子主要分布在中高空。
10月9日高空冷涡位于贝加尔湖南部，西风槽位于河套偏西地区。华北地区中高空为西北气流，地面处于高压底部。根据宏观记录，机场上空和600 m高度均有霾层存在。3 000 m以下相对湿度较大，峰值高达74.8%，粒子尺度与相对湿度呈正相关性。从图2d看出，600～3 000 m范围内气溶胶垂直输送作用很强。数浓度随高度迅速减少，减少约98%。2 335 m附近存在一个浅薄的逆温层，相对湿度高达73.4%，由于逆温层和相对湿度峰值的共同影响，数浓度出现弱的极值。3 000 m以上接近背景气溶胶。
10月10日，贝加尔湖的高空冷涡与南部的高空槽叠加，位置偏西，华北处于槽前高压脊的控制下，南部地区受偏南暖湿气流影响，存在风切变。根据宏观记录，天气现象阴霾，地面风速为1 m·s-1。从图2e看出，近地面气溶胶数浓度约5 583.0 个·cm-3，610～1 735 m范围随高度增加数浓度减少，1 900～3 800 m范围数浓度随高度增加变化趋势减缓。由于边界层顶湍流混合作用的减弱，1 900 m以下气溶胶出现累积。飞机在3 000 m附近穿云探测，相对湿度峰值高达82.8%。
10月24日河北位于宽槽底部，850 hPa存在明显风切变，低层西南暖湿气流向华北输送水汽。根据宏观记录，天气现象为霾，地面风速为1 m·s-1，能见度1 600 m。从图2f看出，近地面气溶胶数浓度约8 707.0个·cm-3，600～900 m气溶胶垂直输送作用很强，数浓度迅速降低。受610～980 m范围逆温层的影响，931 m附近气溶胶出现累积。1 000～2 966 m之间数浓度存在弱的波动起伏。
10月25日华北地区受短波槽影响，河北中南部出现偏西—西南风向的风切变，925 hPa出现偏南风低空急流。根据宏观记录，天气现象为重霾，能见度为1 200 m。从图2g看出，近地面气溶胶数浓度约6 794.0 个·cm-3，685～1 100 m范围数浓度随高度迅速减少，1 521 m附近气溶胶累积出现峰值，之后数浓度随高度递减，4 100 m以上数浓度接近背景气溶胶。粒子尺度随高度递减，6 800 m高度附近相对湿度峰值达74.3%，粒子尺度又开始增大。
从上述分析可以发现，雾霾天气条件下石家庄地区的气溶胶主要集中在近地面，数浓度量级在103。大多数气溶胶质粒集中于1～2 km的边界层范围内，并表现出具有最宽的尺度和最大变动性。4～5 km以上，因为受地面人为排放的影响较弱，其尺度分布类似于稳定的背景气溶胶。从数浓度垂直廓线来看，9月20日、10月9日、10月10日、10月24日的数浓度垂直分布接近于指数递减型(ED型)；9月14日、10月25日数浓度垂直分布接近于近地层高值型(SAL型)；9月28日接近于边界层气溶胶层型(BAL)，这可能是由于石家庄市区人为排放产生的气溶胶在湍流作用下被输送至边界层顶附近，边界层顶湍流混合强度降低，阻碍气溶胶向自由大气层输送，气溶胶在边界层附近累积。此外，逆温层对气溶胶累积也起到重要作用。
石家庄地区600～6 900 m上空粒子尺度变化范围为0.11～0.35 μm，粒子尺度平均值接近于0.16 μm。说明石家庄上空的气溶胶主要由积聚模态粒子构成，可能存在少量通过远距离输送并重力沉降到各高度层的沙尘等粗粒子。石家庄上空主要以积聚模态粒子为主，爱根核和粗粒子对气溶胶粒子数浓度的贡献极小。通过以上研究发现，混合层以上气团运动受下垫面和局地因子的影响较小，区域输送对气溶胶浓度的影响较大。1.5 km以下气溶胶数浓度与排放源有直接关系，人为活动是影响气溶胶垂直分布的重要因子。气溶胶粒子数浓度、平均直径空间分布与逆温层、相对湿度及风存在密切关系。当存在逆温层或者相对湿度峰值时，在其以下均会出现气溶胶数浓度的累积，峰值变化与逆温层和相对湿度吻合较好。
2.3气溶胶平均谱分布特征
气溶胶粒子谱分布是描述气溶胶粒子分布的重要物理量。气溶胶的粒度谱分布是它在大气中的运输特性、寿命及光学特性的决定因素之一。受大气条件、气象要素以及气团来源影响，气溶胶粒子的吸湿、碰并、凝结等微物理过程会发生改变，从而使粒子谱发生变化。
通过对2009年秋季7架次的飞行观测数据进行整理，给出不同高度范围内的气溶胶粒子谱(图3)。分析雾霾天气条件下河北中南部地区气溶胶在不同高度范围内的谱分布平均状态，以及不同来源的气团对大气气溶胶谱分布特征的影响。
从图3a可以看出，600 m数密度谱基本上呈单峰分布，峰值集中在0.11～0.275 μm的小粒子端，峰值量级为104～105。10月25日600 m的粒子谱呈双峰分布，峰值分别位于0.11 μm和0.155 μm附近。从图2f温度垂直廓线可以看出，880 m附近存在的逆温层结，阻止了低层污染物向上垂直输送，导致粒子谱在0.155 μm处出现第二个峰值。600 m谱宽约为2.7 μm，明显大于6 000 m以上高层的粒子谱。从图3b可以看出，1 200～1 500 m的粒子谱与600 m谱型相似，总体上同样呈单峰分布，峰值集中在0.11～0.275 μm范围，峰值量级为104～105。9月20日小粒子端同一尺度对应的数密度比其他架次低1个量级。结合图4给出的气团后向轨迹分析，很可能是由于观测区1500m气团主要来自于6 000 m高层气团的沉降，并且气团移动速度很快，受移动路径上污染排放的影响较小，近地面气溶胶数浓度比较低，导致谱密度明显低于其他架次的观测值。从图3c看出，10月25日粒子谱呈双峰分布，其余均呈单峰分布。FFSP-ER云滴探头测量结果显示，3 800～3 900 m之间云滴数浓度>10个·cm-3。该高度范围存在云层，大气层结相对稳定，阻碍了低层粒子的垂直输送，气溶胶粒子在云下累积，这可能是导致2.25 μm附近出现第二个峰值的重要原因之一。从图3d看出粒子谱均呈单峰分布，谱宽范围为0.35～1.05 μm，谱宽相对低层显著变窄。气溶胶主要集中在0.11～0.155 μm范围的小粒子端，谱峰值约102～103个·cm-3。这主要是由于大气气溶胶粒子本身的重力沉降，粗粒子数浓度随高度减少比小粒子快，导致粒子谱变窄。6 000～6 900 m高度以上人类活动影响微弱，接近于背景气溶胶的谱分布，峰值直径向小尺度方向偏移。
图3 不同高度范围的气溶胶粒子谱分布特征
从不同高度范围的粒子谱分布平均状态看出，高层与低层的气溶胶谱型存在较大差异。600 m、1 200～1 500 m高度范围的粒子谱分布特征基本相似，以高浓度的小尺度粒子为主。边界层以上的粒子谱随高度增加谱宽显著变窄，峰值急剧减小。石家庄上空气溶胶粒子谱分布特征在边界层上下存在明显差异，秋季雾霾天气条件下不同高度层的气溶胶粒子谱总体上呈单峰分布。
2.4不同来源气团对气溶胶及CCN的影响
2.4.1气溶胶来源及特性
气团分析是分析不同气溶胶特性的最常见方法之一。HYSPLIT(Hybrid single-particle lagrangian integrated trajectory)模式计算给出飞机探测期间所观测气团的48 h后向轨迹。根据观测期间到达观测点的气团移动路径，分析飞机观测期间气溶胶的来源和特性，以及远距离传输对气溶胶、CCN分布特征的影响。
图4给出探测期间所观测气团的48 h后向轨迹。9月14日所观测气团的移动速度较慢。3 500 m以上气团来源于我国西北部的新疆地区，经过戈壁沙漠后进入甘肃、陕西、山西等地，然后到达观测区域。由于高空远距离输送的沙尘粒子的影响，中高空粒子平均直径增大。观测期间1 500 m以下气团主要在内蒙和山西境内，受局地污染源排放的影响，低层气溶胶数浓度较高；9月20日5 000 m以上气团来源于新疆地区，1 500 m与3 500 m气团主要来源于西伯利亚。气团移动速度很快，受移动路径上污染源的影响较小，因此近地面气溶胶浓度较低，高空存在大尺度粒子；9月28日3 500 m以上气团来源于蒙古国境内，气团移动速度较快。1 500 m以下气团由低层大气抬升而来，受地面污染气溶胶的影响，近地层气溶胶数浓度高达5 332.0 个·cm-3，边界层附近气溶胶出现累积现象；10月9日所观测的3 500 m以上的气团来自甘肃与新疆交界地区，气团移动速度较慢。低层气团来源于我国南方地区，气团水汽比较丰富。从图2d相对湿度垂直廓线看出，3 000 m以下相对湿度高达73.4%；10月10日所观测的3 500 m以上气团移动至甘肃、陕西等地，移速缓慢。5 000 m气团主要由低层气团抬升而来。低层气团来源于我国内蒙地区，观测期间气团活动范围基本在内蒙地区。边界层以下气溶胶数浓度维持较高数值；10月24日1 500 m以下气团在观测期间位于河北境内，基本处于静止状态。由于地面污染源排放相对固定，边界层以下的气溶胶主要来自于局地污染粒子的输送；10月25日5 000 m以上气团主要来源于新疆地区。3 500 m气团由低层大气抬升而来，500～1 500 m气团源于1 000～2 000 m气团的下沉，移动路径上随气流下降，受到一定程度的污染。观测期间气团基本在湖北地区，移动速度缓慢。
河北中南部地区9、10月3 500 m以上的高层气团基本上都来自西北方向的亚洲大陆性气团，低层气团则主要受局地性气团以及南方、东南方向气团的影响。来自西北方向的亚洲大陆性气团通过远距离输送的大尺度沙尘粒子，一方面使中高空粒子平均直径增大，另一方面一定条件下活化为CCN的比例升高。局地性气团移动路径围绕观测点周围打转，主要活动范围位于观测区域周边，受周边地面人为排放源的影响较大，对低层气溶胶数浓度垂直分布有重要影响。
2.4.2不同气团影响下的CCN谱分布
CCN浓度谱通常表示为不同过饱和度条件下CCN的浓度。利用机载云凝结核计数器分别采用0.1%、0.3%、0.5%、1.0%等不同的过饱和度对石家庄上空600 m高度的CCN进行多架次飞机观测。选取9月14日、20日、28日，10月9日、25日的观测值作为雾霾天气条件下近地面附近CCN的分析样本，对样本数据进行处理得到600 m的CCN谱分布(图5)。利用经验公式NCCN=CSk对CCN谱进行拟合，其中NCCN是CCN数浓度(单位：个·cm-3)，S是过饱和度(单位：%)，C是S时的CCN数浓度值，k是CCN累积分布的对数分布斜率，结果见表3。
图4 观测气团的48 h后向轨迹
图5 600 m高度层不同过饱和度下的CCN谱分布
日期CkR22009-09-1427250.6390.9782009-09-2013501.4460.9902009-09-2837131.6250.9932009-10-0950300.9790.9932009-10-2546190.3520.993
从图5看出，雾霾天气条件下石家庄近地面的CCN浓度随过饱和度增加而整体呈增长趋势。结合表2看出，k值较高时，CCN谱越陡峭。从拟合效果来看，拟合曲线和CCN实测谱吻合程度都比较高，除9月14日以外相关系数都高达0.99。同一饱和度对应的不同架次CCN浓度存在明显差别。10月9日各过饱和度下对应的CCN浓度均明显高于其他架次，其中1.0%过饱和度下的CCN浓度高达5 054.0 个·cm-3。9日观测区低层主要受局地性气团的影响。影响观测区600 m的气团主要来自观测点偏东北方向(天津渤海湾—沧州—观测点)。气团移动速度缓慢，在移动过程中受到了一定程度污染。从图2d也可以看出，近地面相对湿度峰值高达74.8%，这种高湿低温环境下，气溶胶更容易活化为CCN。
从图4给出的后向轨迹可以看出，所观测气团的来源及移动路径均存在较大区别。9月14日的低层气团来源主要以局地性气团为主，观测期间气团移动速度缓慢，活动范围基本在山西、内蒙与河北交界地区，低层气团受移动路径上污染排放影响，CCN浓度较高；9月20日观测区域的低层气团途经内蒙，移动路径上受到的污染相对于14日较轻。从表3看出，20日的C值明显低于14日；9月28日观测期间高层主要受西北气团影响，低层气团主要由来自天津、沧州方向的近地面气团抬升。受移动路径上地面污染影响，CCN浓度较高，C值明显高于14日与20日；10月9日低层受局地气团影响，局地气团活动范围基本在唐山、天津、沧州一带，移动路径上受到很大程度污染。因此600 m高度的CCN浓度明显高于其他架次的探测结果，C值高达5 030 个·cm-3。
从表3不难发现，每个架次对应的C值差别较大，说明不同架次的CCN来源可能不同。不同气团影响下的CCN浓度与过饱和度之间的关系存在明显差别。Hobbs等[21]根据C、k值把CCN谱划分为大陆型(C≥2 200 个·cm-3，k<1)、过渡型(1 000
2.5CCN浓度的垂直分布及其与气溶胶的转化关系
2009年9、10月组织的气溶胶及CCN飞机观测试验中，飞机爬升(下降)阶段采用0.3%的固定过饱和度分别对不同高度的CCN浓度进行观测。图6a给出CCN浓度的垂直分布特征，3 000 m以下CCN浓度总体上随高度增加呈递减趋势。9月14日、28日，6 000 m及以上CCN浓度较3 000 m出现小幅增长。9月20日6 600 m的CCN浓度较5 100 m同样也略有上升。10月9日600 m附近的CCN浓度约1 884.0 个·cm-3，比其他架次高出1～2个量级。
CCN浓度与气溶胶浓度的比值可以反映在某种过饱和度下气溶胶转化为CCN的比例。图6b给出CCN 浓度与气溶胶浓度比值随高度的变化趋势。除9月20日之外，3 000 m及以下CCN浓度与气溶胶浓度比值基本<0.2，即0.3%的过饱和度下只有不到20%的气溶胶可以活化成CCN。3 000 m以上的比值范围为0.257～0.762，除10月9日外比值均在0.5以上。在0.3%的过饱和度下3 000 m以上气溶胶活化为CCN的比例随高度呈显著增加趋势，3 000 m以下总体呈递减趋势。气溶胶活化成CCN的能力取决于气溶胶的尺度大小和化学成分，对同一种化学组成的粒子，粒径越大越容易活化为CCN。从图2给出的气溶胶垂直廓线可以发现，3 000 m以上粒径随高度递增，高空存在粒径较大的气溶胶粒子。从图4给出的气团移动路径可以发现，探测期间3 500 m以上的高空基本都受到来自西北地区沙尘等较大尺度粒子的影响，这种大尺度气溶胶粒子可溶性较大，气溶胶转化为CCN 的比例平均值高达50%。3 000 m以下受局地性气团的影响，移动路径上受到地面污染排放的小尺度粒子影响，核化为CCN 的过饱和度要求较高，因此气溶胶转化为CCN的比例基本上<20%。
气溶胶和CCN的活化特性关系非常复杂，气溶胶的尺度以及化学组成被认为是气溶胶性质中影响活化和云滴形成的2个最主要因子。因此定量描述特定过饱和度下气溶胶和CCN数浓度之间的关系十分困难。在不了解气溶胶详细化学成分的情况下，利用多项式对各高度层的气溶胶平均浓度与0.3%过饱度下的CCN平均浓度进行拟合，在气溶胶和CCN数浓度之间建立一种简单关系，拟合结果见图6c。拟合曲线表达式为：
图6 0.3%过饱和度下CCN浓度(a)及其与气溶胶数浓度的比值(b)
3结论与讨论
(1)雾霾天气条件下石家庄地区气溶胶数浓度主要以指数递减型及近地层型垂直分布特征为主。气溶胶数浓度垂直分布特征在边界层上下具有明显差异，气溶胶主要分布在3 000 m以下，近地面平均数浓度为6 455.0个·cm-3，最大数浓度达9 661.0个·cm-3；3 000～6 000 m的气溶胶数浓度量级在101～102之间。受逆温层和相对湿度峰值区的共同影响，数浓度在逆温层以下累积，垂直廓线上有峰(极)值出现。粒子平均直径范围0.147～0.177 μm，随高度变化不大。大尺度的气溶胶粒子主要分布在中高空，数浓度较低，接近背景气溶胶。
(2)石家庄上空不同高度范围的气溶胶粒子谱基本上呈单峰分布，数浓度主要集中在小粒子端。高层与低层的气溶胶粒子谱型存在较大差异，谱宽高层明显比低层要窄，数密度大幅降低至102～103cm-3·m-1。气溶胶粒子谱除受天气形势、气象要素及大气层结状态的直接影响外，气团的来源及特性如高空远距离输送作用、局地性气团在移动路径上受到污染等因素也对谱分布状态有重要影响。
(3)CCN浓度总体上随高度增加呈递减趋势。在0.3%过饱和度下，4 000 m以下气溶胶转化为CCN的比例基本上都不足26%，4 000 m以上气溶胶转化为CCN的最低比例为25.7%，大部分在50%以上，最高达到76.2%。这种转化比例的差异可能主要是高层与低层不同的气溶胶来源所致。高层存在远距离输送的大粒径沙尘粒子，气溶胶向CCN的转化率较高。受局地地面污染的低层大气气溶胶尺度较小，这可能是低层大气气溶胶向CCN转化率较低的重要原因之一。3 000 m以下气溶胶转化为CCN的比例随高度增加基本上呈递减趋势，3 000 m以上随高度增加基本上呈递增趋势。气溶胶与CCN的转化比例与大气气溶胶的空间分布密切相关。
(4)600 m的CCN谱分布显示，雾霾天气条件下石家庄近地面的CCN浓度随过饱和度增加整体呈增长趋势。从气团后向轨迹发现，影响观测区的气团来源及其前48 h移动路径存在较大差别。CCN浓度与过饱和度之间的关系受气团来源的影响较为明显。雾霾天气条件下石家庄地区的CCN以大陆性特征为主，兼具过渡型特征。
气溶胶具有显著的高度时空可变性，受天气形势、季节变化、地域变化以及人类活动等多方面影响。因此对河北中南部地区的气溶胶空间分布状况、气溶胶与CCN的转化关系及气溶胶与云相互作用还需要进行更加深入全面的观测研究。
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Aircraft Study of Aerosol and CCN Under Foggy/Hazy Weather Condition in Autumn over the Central and Southern Hebei
HU Xiangfeng1,3, QIN Yanshuo1,3, DUAN Ying1,3, DUAN Yuhui2,3,DONG Xiaobo1,3, YAN Fei1,3, LV Feng1,3, ZHAO Lipin1,3
(1.WeatherModificationOfficeofHebeiProvince,Shijiazhuang050021,China;2.HebeiMeteorologicalObservatory,Shijiazhuang050021,China;3.HebeiKeyLaboratoryofMeteorologyandEcologicalEnvironment,Shijiazhuang050021,China)
Abstract:Aircraft measurements of atmospheric aerosol and cloud condensation nuclei (CCN) over the central and southern Hebei were carried out in autumn of 2009. The spatial distribution, source of aerosol and its relationship with CCN under foggy/hazy weather condition were analyzed. The results show that there was a significant difference in the vertical distribution of aerosol number concentration near the boundary layer. The aerosol number concentration decreased with height above boundary layer, it was about in 101-102order of magnitude. There was a peak value of aerosol number concentration near the boundary layer and near-surface. The aerosol number concentration was in 103order of magnitude near surface. The range of aerosol mean diameters was between 0.16 and 0.18 μm. The aerosol size distribution showed an unimodal mode on 600 m, between 1 000 and 2 000 m, while from 3 000 to 4 000 m, 6 000 to 6 900 m it showed a bimodal (multimodal) mode. Due to the different sources of aerosol, the conversion ratio of aerosol to CCN was less than 20% below 3 000 m, and it reached 50% above the level at 0.3% super-saturation. The air mass back trajectories showed that the aerosols at higher levels above 6 000 m were affected by the long distance transport from the northwest, the dust might be transformed to CCN. The aerosols at lower levels were affected by local pollution, therefore the particle size was smaller and the conversion ratio of aerosol to CCN was lower than that at higher level. The CCN concentration increased with super-saturation. The aerosol and CCN concentrations at different height were fitted with polynomial function. The relationship between aerosol and CCN concentration was established.
Key words:aerosol; CCN; airplane observation; fog/hazy; size distribution
收稿日期：2015-11-30；改回日期：2016-03-20
基金项目：国家自然科学基金项目(40905058)和公益性行业(气象)科研专项(GYHY201206003)共同资助
作者简介：胡向峰(1983-)，男，硕士，工程师. E-mail:huxf2009@163.com
文章编号：1006-7639(2016)-03-13-0481
DOI:10.11755/j.issn.1006-7639(2016)-03-0481
中图分类号：X513
文献标识码：A
胡向峰，秦彦硕，段英，等.基于航测数据的河北中南部雾霾天气气溶胶及云凝结核研究[J].干旱气象，2016，34(3)：481-493, [HU Xiangfeng, QIN Yanshuo, DUAN Ying, et al. Aircraft Study of Aerosol and CCN Under Foggy/Hazy Weather Condition in Autumn over the Central and Southern Hebei[J]. Journal of Arid Meteorology, 2016, 34(3):481-493], DOI:10.11755/j.issn.1006-7639(2016)-03-0481
