鄂尔多斯盆地奥陶系平凉组笔石页岩微孔隙特征及其影响因素

邓昆，周文，周立发，万延周，邓虎成， ，谢润成， ，陈文玲（.成都理工大学能源学院；2.山东省沉积成矿作用与沉积矿产重点实验室；.成都理工大学油气藏地质及开发工程国家重点实验室；.西北大学地质系；.中海石油（中国）有限公司上海分公司）



鄂尔多斯盆地奥陶系平凉组笔石页岩微孔隙特征及其影响因素

邓昆1， 2， 3，周文3，周立发4，万延周5，邓虎成1， 3，谢润成1， 3，陈文玲1
（1.成都理工大学能源学院；2.山东省沉积成矿作用与沉积矿产重点实验室；3.成都理工大学油气藏地质及开发工程国家重点实验室；4.西北大学地质系；5.中海石油（中国）有限公司上海分公司）

摘要：选取鄂尔多斯盆地中奥陶统平凉组笔石页岩3个典型地区样品，通过多项测试分析，探讨了微—纳米孔隙特征与笔石含量、岩矿组分、有机碳、成熟度、主微量/稀土元素及含气性的关系。平凉组笔石主要聚集式保存在下段黑色页岩中，页岩孔隙类型复杂，镜下观察到的孔隙类型有胞外聚合物孔隙、生物笔石体腔孔隙、黏土矿物粒间孔隙、粒内孔隙、矿物晶体间孔隙、溶蚀孔、微裂缝等。多项测试分析表明：笔石对页岩气聚集具有一定意义，对沉积环境也具有一定指示意义，笔石含量与有机碳含量呈正相关性，在一定范围内，比表面积与有机碳、成熟度具有相关性，其原因主要与岩性、无机矿物和有机质相关。样品稀土配分模式具相似性，推测物源相同，稀土总量、Fe、Al 及Ti含量与有机碳含量负相关，说明稀土总量较高不是有机质富集所致，而与稀土元素赋存矿物有关。吸附气量与比表面、有机碳含量和成熟度正相关。上述诸因素对页岩微—纳米孔隙具有显著影响，孔隙结构研究需考虑有机碳和成熟度等。图6表3参13

关键词：笔石页岩；孔隙类型；地球化学参数；奥陶系平凉组；鄂尔多斯盆地

1 研究区概况

鄂尔多斯盆地中奥陶统平凉组笔石页岩发育规律与中国南方下志留统龙马溪组、下寒武统牛蹄塘组页岩有一定相似性，为页岩气勘探有利层系之一［1-2］，其主要发育于鄂尔多斯盆地西缘［3］（见图1）。目前针对平凉组笔石页岩微—纳米孔隙特征研究较少，对其地球化学参数等的对比分析亦较少，本文通过相关测试分析，探讨鄂尔多斯盆地平凉组页岩笔石含量、矿物组成、有机地球化学参数、无机成分等对页岩孔隙结构、含气性等的影响。

图1　鄂尔多斯盆地平凉组页岩厚度分布图

2 平凉组页岩笔石化石分析

笔石动物是一类在奥陶纪生物大辐射时期崛起并扮演重要角色的海洋群体生物，主要由含O、N等杂原子基团高分子化合物的聚合物蛋白质组成，成熟度较低时是极好的生烃母质，不仅具有地层指示意义，也是一种指相化石［4-7］。四川盆地志留系龙马溪组发育含笔石页岩，前人研究认为水体较深时发育尖笔石、锯笔石和栅笔石，水体较浅时发育螺旋笔石、弓笔石和耙笔石，即龙马溪组发育笔石种类自下而上呈叉笔石—单笔石—耙笔石特征［8］。

本文选取惠探1井和平凉市太统山露头平凉组页岩样品，对其中笔石发育种类及数量进行了研究（见图2）。平凉组笔石发育在平凉组下段（乌拉力克组）黑色页岩中，笔石种类多，个体繁盛，保存较好，且顺层面保存。平凉组下段属笔石相沉积，所含化石几乎全为笔石，属Glyptograptus teretiusculus（雕笔石）组合。平凉组上段（拉什仲组）属混合相沉积，所含化石包括笔石、三叶虫、腕足和介形虫等，属Nemagraptus gracilis（丝笔石）组合。

3 平凉组页岩微—纳米孔隙类型

孔隙分析样品采自鄂尔多斯盆地西缘内蒙乌海老石旦、甘肃平凉太统山、环县石板沟3个典型地区，均为平凉组笔石页岩。全岩X射线衍射分析结果为：岩石脆性矿物含量高，石英含量22%～72%，平均为53.8%；长石含量0～5%，乌海老石旦剖面笔石页岩不含长石；方解石含量1%～26%，环县石板沟方解石含量高达26%，为钙质页岩；黏土矿物含量为19%～72%，平均34.3%左右。根据矿物成分可分为两类：石英+方解石+伊利石组合，石英+方解石+伊利石+绿泥石组合［2］。

3.1 实验仪器

本次实验研究使用成都理工大学油气藏地质及开发工程国家重点实验室场发射扫描电镜/能谱分析仪，主要由场发射环境扫描电子显微镜（Quanta250FEG）和能谱仪（Oxford INCAx-max20）两部分组成，分辨率可达1.4 nm，部分样品用香港大学电镜中心Hitachi S4800场发射扫描电镜分析观察。

3.2 孔隙类型

本次页岩样品扫描电镜观察到的微—纳米孔隙类型有胞外聚合物（Extracellular Polymeric Substances）孔隙、生物笔石体腔孔隙、黏土矿物粒间孔隙、粒内孔隙、矿物晶体间孔隙、溶蚀孔（粒间溶蚀微孔和粒内溶蚀微孔）、微裂缝等。

3.2.1 胞外聚合物微—纳米孔隙

属有机质孔隙类型，胞外聚合物为微生物的附属物，堆积在细胞外围，具保护作用。图3a观察到胞外聚合物呈粘附团块状有机质状态，微—纳米孔隙发育，呈不规则、似气泡状，孔隙大小50 nm～5 μm，图3b为鄂尔多斯盆地延长组长7段页岩胞外聚合物。

图2　平凉组页岩中笔石类型（（a）—（f）为惠探1井页岩，（g）—（l）为太统山露头页岩）

3.2.2 生物笔石体腔孔隙

生物可通过扰动沉积物、产生粪便或通过其本身就带有孔隙的骨骼或外壳而产生颗粒内孔隙［9］，笔石动物是奥陶纪具有重要作用的海洋群体生物［4-7］，在平凉组聚集式保存在下段黑色页岩中，在上段粉砂质页岩中散布。图3c笔石横断面元素点能谱分析表明笔石被方解石化。

3.2.3 黏土矿物粒间孔隙

为原生孔隙，主要发育于颗粒接触处，多为不规则状、拉长状（见图3d）。粒间孔隙主要为微米级，纳米级很少见，孔隙大小1 nm～30 μm。

3.2.4 粒内孔隙

孔径相对较小，大小从几十纳米至2 μm。见黏土矿物、方解石粒内微—纳米孔（见图3e）。黏土矿物转化过程会产生大量粒内孔。

图3　平凉组笔石页岩微孔隙类型

3.2.5 矿物晶体间孔隙

矿物晶体生长堆积形成的微孔隙，主要见于石英晶体、草莓状黄铁矿和针铁矿晶体间。草莓状黄铁矿和针铁矿主要见于平凉组上段，草莓状黄铁矿偶见于平凉组下段，充填粒间孔、粒内溶孔等。草莓状黄铁矿微球粒和针铁矿针形晶体发育纳米级矿物晶间孔隙（见图3f），黄铁矿微球粒直径小于1 μm，晶间孔孔径范围从几十纳米至1 μm。

3.2.6 溶蚀孔

发育粒间溶蚀微孔和粒内溶蚀孔（见图3g、3h、3i），主要为不稳定矿物如石英、碳酸盐、长石、黏土矿物等因发生溶蚀作用而形成，边缘不规则，长石中观察到沿解理溶蚀形成的次生孔隙（见图3j）。

3.2.7 微裂缝

平凉组笔石页岩中发育不同尺寸的微裂缝，在晶间和晶内均不同程度发育。靠近青铜峡—固原断裂带的页岩中裂隙变形特征发育，有助于构造背景研究。电镜下观察到云母片理缝、成岩作用收缩缝等（见图3k、3l），这些微裂缝对后期人工裂缝的延伸起到积极作用。

综上所述，平凉组下段笔石发育程度较高，胞外聚合物微—纳米孔隙、生物笔石体腔孔隙主要见于该组，平凉组上段笔石发育程度较低，此类孔隙不发育，另外，矿物（草莓状黄铁矿和针铁矿）晶体间孔隙主要见于平凉组上段。

4 笔石页岩孔隙度及比表面积

4.1 笔石页岩孔隙度分析

本次利用无水乙醇孔隙度测定法测定样品孔隙度，结果表明石英含量相对较低、方解石和黏土矿物含量相对较高的粉砂质含笔石页岩孔隙度明显偏大，最高可达13.44%，如石板沟地区样品石英质量分数平均为22%，其孔隙度达最高值13.44%；石英富集的样品孔隙度偏小，平均在4%左右，如老石旦地区样品石英质量分数平均为66.25%，太统山地区样品石英质量分数平均为56.5%，其孔隙度值均较小（见表1）。

表1　平凉组笔石页岩孔隙度统计

4.2 笔石页岩比表面积测定

本研究采用美国Quantachrome公司生产的比表面积及孔径测定仪测得页岩样品的吸附-脱附曲线，该仪器的吸附-脱附相对压力范围为0.001～0.998，孔径测量范围为0.35～500 nm。分别采用多点BET（多分子层吸附理论）模型和BJH（孔径分布计算理论）模型计算样品的比表面积。

4.2.1 吸附曲线特征

氮气吸附曲线总体呈“S”型。根据氮气吸附-脱附曲线特征（见图4），可将平凉组笔石页岩微孔分为两类，即Ⅰ类（样品分析编号42、45、48）和Ⅱ类，其中以Ⅱ类为主，其孔隙类型较为复杂。

4.2.2 无机矿物成分对比表面积的影响

前人研究结果表明：比表面积受无机矿物类型的影响较大，主要跟石英、长石、方解石及黏土矿物等有关［10-11］。石板沟样品和太统山样品均为粉砂质含笔石页岩，黏土矿物（主要为伊利石和绿泥石）含量高，方解石含量相对较高，石英含量相对较低，故其比表面积（SBET）相对较大，分别为23.527 m2/g和21.221 m2/g，说明平凉组黏土矿物对比表面积影响较大。

图4　平凉组笔石页岩吸附气量与相对压力关系

4.3 比表面积与TOC、Ro、（S1+S2）关系

对8件页岩样品进行了比表面积与有机地球化学参数分析（见表2）。按TOC=1%为界分两类情况分析，SBJH与TOC分别呈正相关；而TOC大于1%时，SBET与TOC呈正相关，TOC小于1%时，SBET与TOC呈负相关，说明TOC小于1%时，比表面积与TOC关系较为复杂（见图5a）。比表面积为10～20 m2/g时，SBET、SBJH与Ro均呈正相关，比表面积为20～25 m2/g时，SBJH与Ro呈负相关（见图5b），其原因主要跟岩性及无机矿物组成相关。比表面积与（S1+S2）部分呈正相关，部分投点相关性不明显（见图5c）。上述分析表明孔隙结构研究需要考虑TOC及Ro值。另外，对页岩中笔石种类及数量进行研究发现，随着笔石数量的增加，TOC有增加的趋势，平凉组下段笔石发育程度较高，其TOC值也相对较高（见表3）。

表2　平凉组笔石页岩SBET、SBJH与有机地球化学参数统计表

图5　笔石页岩SBET、SBJH与TOC、Ro、（S1+S2）关系及稀土配分模式

表3　平凉组笔石页岩主微量、稀土元素与有机地球化学参数统计表

5 笔石页岩元素组成及与有机地球化学参数相关性

选取老石旦、太统山、石板沟3个典型露头16件样品，由西北大学大陆动力学国家重点实验室完成样品分析，常量元素在日本产理学RIX2100XRF仪上测定，微量元素和稀土元素在美国Perkin Elmer公司Elan6100DRC型电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS）上测定。

5.1 笔石页岩稀土元素特征

笔石页岩样品稀土元素总量∑REE中等—较高，为（126.43～182.65）×10-6，环县南湫石板沟地区页岩样品∑REE相对最高；LREE/HREE（轻稀土元素总量和重稀土元素总量之比）为7.82～10.44，轻、重稀土元素分馏作用较强，轻稀土富集，La/Yb（镧与镱的含量之比）为8.58～11.09，石板沟地区页岩样品稀土元素的分异程度略低于其他两个地区。δEu为0.587～0.599，显示Eu中等程度负异常，δCe为0.998～1.100，显示基本无Ce异常，表明3个地区水体氧化还原沉积环境差别不大；球粒陨石标准化配分模式为右倾谱型，轻稀土呈右倾状，重稀土呈平坦状分布。3个地区样品稀土配分模式具有相似性，推测其来自于相同物源。

5.2 笔石页岩元素组成与有机地球化学参数相关性

表3显示：老石旦露头黑色笔石页岩TOC值最高，太统山露头次之，而石板沟粉砂质钙质含笔石页岩最低。石板沟露头页岩Fe含量、∑REE值、Al2O3含量、TiO2含量明显高于老石旦、太统山露头黑色笔石页岩，Al2O3、TiO2可作陆源组分的代表，而石板沟露头页岩样品SiO2含量低于其他2个地区样品；老石旦样品（V+Ni）含量是另外2个地区样品的2倍，其TOC也高于另外2个地区。通常有机质是稀土元素最强的吸附剂之一，即稀土元素丰度较高的样品主要分布在富含有机质层段［12］，如下扬子二叠系龙潭组黑色炭质页岩∑REE与TOC明显呈正相关［13］，而本文研究发现石板沟、老石旦、太统山露头样品∑REE与TOC具负相关性，说明∑REE较高可能不是有机质富集导致，而是与稀土元素赋存矿物有关。另外太统山地区有7件样品（S1+S2）值大于1 mg/g，其原因有待进一步分析。

6 笔石页岩含气性与SBET、TOC和Ro的关系

先进行N2扩展校正，在高压条件下，利用吸附设备测定CH4的等温曲线，然后根据兰氏方程进行吸附气量的计算。等温吸附模拟是解吸的逆过程，在30 ℃高压条件下，测量甲烷的等温线，获得吸附气含量数据。选取老石旦剖面2组样品进行等温吸附实验，LSDY-2 及LSDY-9样品均位于平凉组下段，前者距底界2.5 m，后者距底界18 m。测得兰氏体积分别为1.77 m3/t、1.79 m3/t，兰氏压力分别为0.65 MPa、1.56 MPa，获得理论吸附气量为0.65 m3/t和1.56 m3/t，平均吸附气含量为1.105 m3/t。对应样品进行了SBET、TOC和Ro测试（见图6），可见吸附气量与SBET、TOC和Ro正相关。

图6　页岩吸附气量与SBET、TOC和Ro关系

7 结论

鄂尔多斯盆地中奥陶统平凉组笔石页岩中发育胞外聚合物微—纳米孔隙、生物笔石体腔孔隙、黏土矿物粒间孔隙、粒内孔隙、矿物晶体间孔隙、溶蚀孔（粒间溶蚀微孔和粒内溶蚀微孔）、微裂缝等孔隙类型。样品孔隙度分析表明，受岩矿组分影响，石英含量相对较低、方解石和黏土矿物含量相对较高的粉砂质含笔石页岩孔隙度明显要大。根据氮气吸附曲线，平凉组笔石页岩微孔结构可以分为Ⅰ类和Ⅱ类，其中以Ⅱ类为主，其孔隙类型较为复杂。

平凉组下段笔石属Glyptograptus teretiusculus组合，平凉组上段属Nemagraptus gracilis组合；平凉组笔石主要聚集式保存在平凉组下段黑色页岩中，随着笔石数量的增加，TOC有增加的趋势。TOC大于1%时，比表面积与TOC正相关，而TOC小于1%时，比表面积与TOC关系较为复杂。比表面积小于20 m2/g时其与Ro呈正相关，比表面积大于20 m2/g时其与Ro呈负相关。

笔石页岩稀土元素总量中等—较高，为（126.43～182.65）×10-6，配分模式具有相似性，推测其来自于相同物源，石板沟露头样品粉砂质钙质含笔石页岩Fe含量和∑REE明显高于老石旦、太统山露头黑色笔石页岩样品，3个露头样品显示∑REE、Fe、Al及Ti与TOC呈负相关性，说明∑REE较高可能不是有机质富集所致，而与稀土元素赋存矿物有关。

页岩样品吸附气量与SBET、TOC和Ro呈正相关。平凉组笔石页岩孔隙类型较多，孔隙结构复杂，具有一定非均质性，页岩微—纳米孔隙特征与笔石含量、岩矿组分、TOC、Ro、无机组分（主、微量、稀土）具有一定相关性，孔隙结构研究需要考虑TOC及Ro等，笔石对页岩气聚集具有一定意义，对沉积环境具有一定指示意义。

符号注释：

HREE——重稀土元素总量，10-6；LREE——轻稀土元素总量，10-6；∑REE——稀土元素总量，10-6；S1——游离烃含量，mg/g；S2——热解烃含量，mg/g；SBET——多分子层吸附理论模型计算的样品比表面积，m2/g；SBJH——孔径分布计算理论模型计算的样品比表面积，m2/g。

参考文献：

［1］王社教， 李登华， 李建忠， 等.鄂尔多斯盆地页岩气勘探潜力分析［J］.天然气工业， 2011， 31（12）： 40-46.WANG Shejiao， LI Denghua， LI Jianzhong， et al.Exploration potential of shale gas in the Ordos Basin［J］.Natural Gas Industry，2011， 31（12）： 40-46.

［2］邓昆， 周文， 邓虎成， 等.鄂尔多斯盆地平凉组页岩气富集地质条件［J］.成都理工大学学报（自然科学版）， 2013， 40（5）： 595-602.DENG Kun， ZHOU Wen， DENG Hucheng， et al.Geological conditions for the accumulation of shale gas in the Middle Ordovician Pingliang Formation in Ordos Basin［J］.Journal of Chengdu University of Technology（Natural Science Edition）， 2013，40（5）： 595-602.

［3］刘全有， 金之钧， 王毅， 等.鄂尔多斯盆地海相碳酸盐岩层系天然气成藏研究［J］.岩石学报， 2012， 28（3）： 847-858.LIU Quanyou， JIN Zhijun， WANG Yi， et al.Gas filling pattern in Paleozoic marine carbonate reservoir of Ordos Basin［J］.Acta Petrologica Sinica， 2012， 28（3）： 847-858.

［4］穆恩之.中国笔石的研究［J］.古生物学报， 1980， 19（2）： 143-151.MU Enzhi.Researches on the Graptolithina of China［J］.Acta Palaeontologica Sinica， 1980， 19（2）： 143-151.

［5］张元动， 陈旭.奥陶纪笔石动物的多样性演变与环境背景［J］.中国科学： 地球科学， 2008， 38（1）： 10-21.ZHANG Yuandong， CHEN Xu.Diversity history of Ordovician graptolites and its relationship with environmental change［J］.SCIENCE CHINA Earth Sciences， 2008， 51（2）： 161-171.

［6］陈旭， 张元动， 樊隽轩， 等.赣南奥陶纪笔石地层序列与广西运动［J］.中国科学： 地球科学， 2010， 40（12）： 1621-1631.CHEN Xu， ZHANG Yuandong， FAN Junxuan， et al.Ordovician graptolite-bearing strata in southern Jiangxi with a special reference to the Kwangsian Orogeny［J］.SCIENCE CHINA Earth Sciences，2010， 53（11）： 1602-1610.

［7］樊隽轩， MELCHIN M J， 陈旭， 等.华南奥陶—志留系龙马溪组黑色笔石页岩的生物地层学［J］.中国科学： 地球科学， 2012， 42（1）：130-139.FAN Junxuan， MELCHIN M J， CHEN Xu， et al.Biostratigraphy and geography of the Ordovician-Silurian Lungmachi black shales in South China［J］.SCIENCE CHINA Earth Sciences， 2011，54（12）：1854-1863.

［8］梁狄刚， 郭彤楼， 陈建平， 等.南方四套区域性海相烃源岩的分布［J］.海相油气地质， 2008， 13（2）： 1-16.LIANG Digang， GUO Tonglou， CHEN Jianping， et al.Distribution of four suits of regional marine source rocks［J］.Marine Origin Petroleum Geology， 2008， 13（2）： 1-16.

［9］SLATT R M， O'BRIEN N R.Pore types in the Barnett and Woodford gas shales： Contribution to understanding gas storage and migration pathways in fine-grained rocks［J］.AAPG Bulletin， 2011， 95（12）：2017-2030.

［10］KENNEDY M， DROSER M， MAYER L M， et al.Late Precambrian oxygenation： Inception of the clay mineral factory［J］.Science， 2006，311： 1446-1449.

［11］于炳松.页岩气储层的特殊性及其评价思路和内容［J］.地学前缘，2012， 19（3）： 252-258.YU Bingsong.Particularity of shale gas reservoir and its evaluation［J］.Earth Science Frontiers， 2012， 19（3）： 252-258.

［12］孟庆涛， 刘招君， 胡菲， 等.桦甸盆地始新统油页岩稀土元素地球化学特征及其地质意义［J］.吉林大学学报（地球科学版）， 2013，43（2）： 390-399.MENG Qingtao， LIU Zhaojun， HU Fei， et al.Geochemical characteristics of Eocene oil shale and its geological significances in Huadian Basin［J］.Journal of Jinlin University（Earth Science Edition），2013， 43（2）： 390-399.

［13］江纳言， 贾蓉芬， 王子玉， 等.下扬子地区二叠纪古地理和地球化学环境［M］.北京： 石油工业出版社， 1994： 66-82.JIANG Nayan， JIA Rongfen， WANG Ziyu， et al.Lower Yangtze area Permian ancient geography and geochemical environment［M］.Beijing： Petroleum Industry Press， 1994： 66-82.

（编辑 黄昌武）

Influencing factors of micropores in the graptolite shale of Ordovician Pingliang Formation in Ordos Basin， China

DENG Kun1， 2， 3， ZHOU Wen3， ZHOU Lifa4， WAN Yanzhou5， DENG Hucheng1，3， XIE Runcheng1，3， CHEN Wenling1
（1.College of Energy Resources， Chengdu University of Technology， Chengdu 610059， China； 2.Shandong Provincial Key Laboratory of Depositional Mineralization & Sedimentary Minerals， Qingdao 266510， China； 3.State Key Laboratory of Oil and Gas Reservoir Geology and Exploitation， Chengdu University of Technology， Chengdu 610059， China； 4.Department of Geology， Northwest University， Xi′an 710069， China； 5.Shanghai Branch of CNOOC Ltd.， Shanghai 200030， China）

Abstract：A variety of tests were conducted on graptolite shale samples from Middle Ordovician Pingliang Formation in three typical areas in Ordos Basin to find out the relationship between micro-nano pore structure， graptolite content， rock composition， TOC， maturity，main and trace elements and gas content.The graptolite of Pingliang Formation concentrates in the black shale at the lower section of this layer.Pores in the shale are diverse in types， including extracellular polymeric substance （EPS） pore， pore in bio-graptolite body， clay mineral inter-granular pore， intra-granular pore， interstitial pores between mineral crystals， micro-fractures， and intra-granular dissolution pores etc.Test analysis shows graptolite has some effect on sedimentary environment and shale gas accumulation； graptolites content is positively correlated with TOC， in a certain range， specific surface area is positively correlated with TOC and maturity； the main reason is related to lithology， inorganic minerals and organic matter.The rare earth elements （REE） patterns of the three areas are similar，indicating the same provenance.Rare earth amount， Fe， Al and Ti content are negatively correlated with TOC， indicating the high REE content is not caused by organic matter enrichment， but related to minerals REE adsorbed to.Gas content is positively correlated with specific surface area， TOC and maturity.The above factors have significant effects on micro-nano pores in shale， so TOC and maturity should be taken into consideration in pore structure study.

Key words：graptolite shale； pore type； geochemical parameters； Ordovician Pingliang Formation； Ordos Basin

中图分类号：TE122.2

文献标识码：A

文章编号：1000-0747（2016）03-0378-08

DOI：10.11698/PED.2016.03.07

基金项目：国家自然科学基金项目（41272129）；国家科技重大专项“海相页岩优质储集层成因与评价技术”（2011ZX05018-002）；山东省沉积成矿作用与沉积矿产重点实验室开放基金（DMSM201002）

第一作者简介：邓昆（1968-），男，河南新乡人，博士，成都理工大学讲师，主要从事含油气盆地分析及非常规油气研究。地址：四川省成都市成华区二仙桥东三路1号，成都理工大学能源学院，邮政编码：610059。E-mail：dengkun08@cdut.cn

收稿日期：2014-12-03 修回日期：2016-03-22