轻型车在欧美日法规下非常规污染物排放的试验对比

张 凡，于津涛，田冬莲

(中国汽车技术研究中心 北京100176)

轻型车在欧美日法规下非常规污染物排放的试验对比

张 凡，于津涛，田冬莲

(中国汽车技术研究中心 北京100176)

在同一辆汽车上使用相同的汽油，在轻型车底盘测功机上分别进行了欧洲、美国、日本标准规定的排放试验。使用 FTIR、HPLC、GC-MS多种方法联合测量了轻型汽车尾气中甲醇、甲醛、乙醛、丙酮、苯、甲苯、二甲苯、乙烯、丙烯、1，3-丁二烯和异丁烯等非常规污染物的排放。试验结果说明，整个循环工况的非常规污染物排放水平主要取决于催化剂尚未完全起燃的冷起动前的100,s。同一车辆在不同循环工况的各种污染物平均排放水平存在差异，最大变化量不超过2倍。CO、HC、CO2、CH4常规污染物和醇醛酮类、芳香烃类、烯烃类非常规污染物的平均排放水平呈现出相同的规律：日本JC08＞欧洲NEDC＞美国FTP75，而NOx排放呈现出相反的规律。

轻型汽车 非常规污染物排放 排放法规

0 引 言

世界汽车排放法规可以划分为欧洲、美国、日本3大体系。2008年7月18日，欧盟颁布了最新的汽车排放法规——EC 692/2008(欧Ⅴ和欧Ⅵ)排放法规，标志着欧洲汽车排放法规向着更严格的排放控制要求发展。[1]2004年美国联邦法规开始实施Tier,2阶段，该法规是目前美国联邦执行的排放法规，对各种工况下不同污染物提出了更为严格的要求。[2]自2009年起，日本汽车排放法规开始实施“后新长期规定”，污染物排放限值大幅降低，试验方法更趋合理，成为具有代表性的世界三大汽车排放法规体系之一。[3]

随着法规限制的常规污染物排放日益降低，汽车尾气中的非常规污染物排放日益受到人们的重视。美国在1990年开始实施的《洁净空气修正案》规定了更严格的机动车尾气排放标准，并对189种有毒污染物制定了新的控制标准，其中 9种醛酮(包括甲醛、乙醛、丙醛、丙烯醛等)、19种单环及多环芳香烃(包括苯、甲苯、乙苯等)被列为有害空气污染物。[4]中国的环境质量标准及排放标准中也包括了对甲醛、苯、总挥发性有机物等物质的规定。[5]这些多环芳烃、醛酮等非常规污染物具有很强烈的刺激作用和致敏作用，还有潜在的遗传毒性和致癌活性，对环境及人类健康的危害是不容忽视的。[6]因此，除了对比分析轻型车在不同法规下常规污染物排放之外，[7]重点非常规污染物的排放水平也需要进行进一步检测和研究。

在同一辆汽车上使用相同的汽油，在轻型车底盘测功机上分别进行了欧洲、美国、日本标准规定的排放试验。使用傅立叶变换红外光谱仪(FTIR)、高效液相色谱仪(HPLC)、气相色谱-质谱联用仪(GC-MS)多种方法联合测量了轻型汽车尾气中甲醇、甲醛、乙醛、丙酮、苯、甲苯、二甲苯、乙烯、丙烯、1，3-丁二烯和异丁烯等非常规污染物的排放，对比分析了同一辆汽车在不同排放法规下的非常规污染物排放水平。

1 试验装置及仪器

本研究使用的试验车辆为 1辆 2011年生产的1.6,L自动档轻型轿车，行驶里程约为 20,000公里，其相关参数如表1所示。

表1 试验车辆相关参数Tab.1 Parameters of the test vehicle

试验用汽油是燕山石化公司提供的 93#国Ⅳ标准油。采集 2,L油样送至上海 SGS检测中心进行分析，油样参数的相关结果如表2所示。

表2 试验用油样相关参数Tab.2 Parameters of the fuel sample

试验测试系统主要由底盘测功机系统、环境模拟系统、排放分析系统、控制系统等部分组成，具体的试验装置及仪器型号如表 3所示。本试验采用德国MAHA公司的ECDM-48L-4WD轻型车排放底盘测功机。本试验的排气分析系统主要包括日本掘场公司(Horiba Company)的 CVS-7400系列定容稀释采样系统、MEXA-7400系列常规排放分析系统和MEXA-6000FT多组分排放分析仪。环境模拟系统包括德国IMTECH公司的SFTP低温排放环境试验仓和日本掘场公司的DAR-3300空气净化系统。

表3 试验装置及仪器型号Tab.3 Parameters of test equipments

2 欧美日排放试验工况的对比分析

欧Ⅴ和欧Ⅵ标准的 I型常温试验工况循环继续采用欧Ⅲ和欧Ⅳ试验循环——NEDC循环，即市区循环 ECE＋市郊运转循环 EUDC。该试验循环市区阶段的平均车速为 19,km/h，由 4个循环单元组成，每个循环单元行驶时间为 195,s，理论行驶距离为1.013,km，4个循环的当量距离为 4.052,km；市郊阶段的平均车速为62.6,km/h，仅有一个循环，有效行驶时间为400,s，理论行使距离为6.955,km，最大车速为120,km/h。[1]

美国FTP75试验循环是美国乘用车和轻型货车排放标准规定的测试方法。该试验总里程为17.77,km，总试验时间为 1,874,s，最大速度为 91.2,km/h，平均速度为 34.2,km/h。试验分为冷启动阶段(0～505,s)、过渡阶段(505～1,369,s)和热启动阶段(0～505,s)。热启动阶段的速度曲线与冷启动阶段相同，在过渡阶段和热启动阶段有9～11,min的热浸阶段。[2]

JC08循环是日本汽车排放法规引入的最新测试循环。该循环再现了汽车在拥挤的城市中行驶的情况，包括怠速和频繁的加速与减速。JC08循环持续时间为 1,204,s，总行驶里程为 8.171,km，平均速度为24.4,km/h(不包含怠速，怠速为34.8,km/h)，最大速度为81.6,km/h。[3]

3 非常规污染物排放的测量方法

使用 FTIR瞬时值积分和袋采化学分析两种方法计算了甲醛、乙醛、苯、甲苯非常规污染物的循环工况平均排放，结果取两种方法的平均值。使用袋采化学分析方法计算了丙酮、二甲苯非常规污染物的循环工况平均排放。使用 FTIR瞬时值积分方法计算了甲醇、乙烯、丙烯、1，3-丁二烯、异丁烯非常规污染物的循环工况平均排放。

3.1 FTIR瞬时值积分方法

使用 MEXA-6000FT测量了甲醇、甲醛、乙醛、苯、甲苯、甲醇、乙烯、丙烯、1，3-丁二烯、异丁烯非常规污染物在整个循环工况的瞬时排放值，根据稀释系数将直排浓度转换为稀释排气的浓度，然后与稀释排气的瞬时流量进行积分计算，再除以汽车行驶总距离，得出甲醇、甲醛、乙醛、苯、甲苯、甲醇、乙烯、丙烯、1，3-丁二烯、异丁烯在整个循环工况下的平均排放水平。

3.2 袋采化学分析方法

使用化学分析方法直接测量采样气袋中稀释排气的非常规污染物排放水平。在试验循环结束后，使用美国SKC公司的PCXR8型气体采样泵从采样气袋中抽出适量的稀释排气，分别使用 TENAX-TA吸附管采集稀释排气中的挥发性有机化合物，使用 2，4-DNPH吸附柱采集稀释排气中的醛酮类化合物。对于 TENAX-TA 吸附管，采样后经过热脱附后使用GC-MS进行定性定量分析，得出样品中苯、甲苯、二甲苯的排放值。对于2，4-DNPH吸附柱，利用固相萃取装置进行样品洗脱后，经 HPLC测量可以得到甲醛、乙醛、丙酮的排放水平。在采集过程中，使用校准后的流量计精确测量经过各吸附管的采样流量，然后根据稀释排气总流量和采样流量的比值，计算得出在整个循环工况下甲醛、乙醛、苯、甲苯、丙酮、二甲苯非常规污染物的平均排放值。

4 不同试验工况的排放结果分析

4.1 常规污染物的瞬态排放测量结果

图 1～图 3分别给出了同一辆试验车在 JC08、FTP75(第一、二阶段)、NEDC循环工况下的 CO、HC、NOx常规污染物瞬态排放曲线。从图1中可以看出，在日本 JC08循环工况中，CO排放在冷启动后15,s时出现第 1个峰值，约为 100×10-6，然后在第1个急加速工况处(约 40,s时)达到最高峰值，约为300×10-6，随后在每个急加速工况都有一个较小的峰值出现。HC排放同样在冷启动15,s时出现第1个峰值，约为 200×10-6，并一直维持到 50,s，随后逐渐降低到零附近，直至循环工况结束。NOx排放峰值出现在第1个急加速工况处(约40,s时)，约为80×10-6，随后与 HC排放相似，逐渐降低到零水平并一直维持。

图1 日本JC08循环工况的常规污染物瞬态排放Fig.1 Instantaneous regulated emissions in the JapanJC08 cycle

从图2中可以看出，在美国FTP75循环工况中，CO排放在冷启动后15,s时出现第1个也是最高1个峰值，约为 120×10-6，随后在几个急加速工况处出现若干不超过100×10-6的峰值。HC排放分别在第1个急加速工况处(约 35,s)和最大加速度工况处(约200,s)出现两个峰值，分别为 300×10-6和 50×10-6。NOx排放与HC排放类似，分别在35,s和200,s时出现270×10-6和80×10-6的两个峰值，要高于图1所示的NOx排放。

图2 美国FTP75循环工况的常规污染物瞬态排放Fig.2 Instantaneous regulated emissions in the America FTP75 cycle

从图3中可以看出，在欧洲NEDC循环工况中，CO排放基本在每个急加速工况处都会出现一个不超过 150×10-6的峰值，而最高峰值出现在速度最高的最后 1个加速工况处(约 1,115,s)，约为 480×10-6。HC排放在第1个急加速工况处(约20,s)出现1个峰值，约为420×10-6，随后在100,s逐渐降低到零附近。NOx在20,s和1,115,s出现两个峰值，分别为40×10-6和60×10-6。

图3 欧洲NEDC循环工况的常规污染物瞬态排放Fig.3 Instantaneous regulated emissions in the Europe NEDC cycle

4.2 非常规污染物的瞬态排放测量结果

图 4～图 6分别给出了同一辆试验车在 JC08、FTP75(第一、二阶段)、NEDC循环工况下的甲醇、甲醛、苯、1，3-丁二烯非常规污染物瞬态排放曲线。从图中可以看出，JC08、FTP75、NEDC,3个循环工况的非常规污染物瞬态排放曲线具有相似的规律。甲醇、甲醛、苯、1，3-丁二烯排放都是在冷启动后 25,s出现第1个也是最高1个峰值，峰值高度在不同循环中有所差别。随后各种非常规污染物排放都迅速降低到零排放附近，并一直维持到循环工况结束。其中，日本JC08循环工况的甲醇、甲醛、苯、1，3-丁二烯排放峰值最大，分别约为 25×10-6、20×10-6、40×10-6、110×10-6。

图4 日本JC08循环工况的非常规污染物瞬态排放Fig.4 Instantaneous unregulated emissions in the JapanJC08 cycle

图5 美国FTP75循环工况的非常规污染物瞬态排放Fig.5 Instantaneous unregulated emissions in the America FTP75 cycle

图6 欧洲NEDC循环工况的非常规污染物瞬态排放Fig.6 Instantaneous unregulated emissions in the Europe NEDC cycle

测量结果说明，由于甲醇、甲醛、苯、1，3-丁二烯本质上都是碳氢化合物，因此与 HC一样，都能够被起燃后的车用三效催化剂完全转化，使汽车尾气中的非常规污染物排放水平保持在较低的水平。总的来说，汽车在整个循环工况的非常规污染物排放水平主要取决于催化剂尚未完全起燃的冷启动前100,s。

4.3 常规污染物的循环工况平均排放测量结果

图 7分别给出了 CO、HC、NOx、CO2、CH4常规污染物的循环工况平均排放水平。从图 7可以看出，CO、HC、CO2、CH4排放呈现出相同的规律：日本JC08＞欧洲 NEDC＞美国 FTP75，而 NOx排放呈现出相反的规律：美国 FTP75＞欧洲 NEDC＞日本JC08。

图7 不同循环工况的常规污染物平均排放Fig.7 Average regulated emissions in three cycles

由于日本 JC08循环工况的总里程最短，平均速度、最大行驶速度最低，因此能够反映出汽车在拥挤城市中行驶时 CO、HC、CO2排放较高的特性。美国FTP75循环工况的总行驶里程和试验总时间都是最长的，平均速度也最高，因此CO、HC、CO2每公里排放值最低。欧洲 NEDC循环兼顾了车辆在市区和市郊的行驶状况，循环参数处于美国 FTP75和日本JC08之间，因此其CO、HC、CO2排放也处于中值。

从瞬态排放曲线的对比中可以看出，美国FTP75循环工况在冷起动刚开始时就会有一个急加速工况，发动机和催化剂都未达到稳定状态，尾气排放中有一个很高的 NOx峰值出现，造成了美国 FTP75循环工况的 NOx平均排放水平最高。虽然由于冷启动后的汽车速度、加速度不同导致排气温度差异，使得催化器进入正常工作的时间不同，催化器后的HC、CO和各种非常规污染物排放的排放峰值略有差异，但是造成 3个循环工况平均排放水平(mg/km)差异的主要原因还是汽车行驶里程的不同：NEDC循环 11,km，FTP75循环12,km，JC08循环8,km。

4.4 非常规污染物的循环工况平均排放测量结果

图 8(a)～(c)分别给出了甲醇、甲醛、乙醛、丙酮、苯、甲苯、二甲苯、乙烯、丙烯、1，3-丁二烯、异丁烯非常规污染物的平均排放水平。可以分为醇醛酮、芳香烃和烯烃3大类。

图8 不同循环工况的非常规污染物平均排放Fig.8 Average unregulated emissions in three cycles

试验结果显示，同一车辆在不同循环工况的各种污染物平均排放水平虽然存在差异，但是最大变化量不超过 2倍。从图中可以看出，各种非常规污染物排放具有与 HC、CO排放相同的规律：日本 JC08＞欧洲 NEDC＞美国 FTP75。CH4、甲醇、甲醛、乙醛、丙酮、苯、甲苯、二甲苯、乙烯、丙烯、1，3-丁二烯等污染物均为碳氢化合物，在汽车燃料不改变的情况下，这些污染物排放随循环工况变化的规律应与 HC一致。

现阶段汽油车在 3个循环工况下甲醇、甲醛、乙醛、丙酮的平均排放水平约为 2～5,mg/km，苯、甲苯、二甲苯排放约为 2～10,mg/km，乙烯、丙烯、1，3-丁二烯、异丁烯排放小于 5～25,mg/km。但是，从职业接触的空气中最高允许浓度(MAC)比较来看，一般认为毒性大小的顺序为：甲醛＞苯＞1，3-丁二烯。因此，甲醛是未来最有必要限制的非常规污染物排放。

5 结 论

整个循环工况的非常规污染物排放水平主要取决于催化剂尚未完全起燃的冷启动前 100,s。同一车辆在不同循环工况的各种污染物平均排放水平存在差异，最大变化量不超过2倍。CO、HC、CO2、CH4常规污染物和醇醛酮类、芳香烃类、烯烃类非常规污染物的平均排放水平呈现出相同的规律：日本 JC08＞欧洲 NEDC＞美国 FTP75，而 NOx排放呈现出相反的规律。

［1］ COMMISSION REGULATION(EC)No 692/2008 of 18 July 2008 implementing and amending Regulation(EC)No 715/2007 of the European Parliament and of the Council on type-approval of motor vehicles with respect to emissions from light passenger and commercial vehicles(Euro 5 and Euro 6)and on access to vehicle repair and maintenance information [S]. 2008.

［2］ 40 C. F. R. § 86. 1811-04 Emission standards for lightduty vehicles，light-duty trucks and medium-duty passenger vehicles [S]. 2000.

［3］ 潘朋，王建海，田冬莲，等. 日本后新长期规定对汽车 PM 排放的技术要求研究[J]. 标准科学，2010(8)：91-96.

［4］ Rutten G A，Burtner C W J，Visser H，et al. The Determination of aldehydes in the exhaust gases of LPG filled engines [J]. Chromatographia，1998(26)：274-280.

［5］ 戴有天，魏复盛，谭培功，等. 空气和废气中醛酮污染物的气相色谱测定[J]. 环境化学，1998，17(3)：293-298.

［6］ 闫秀峰，黄海波，黄星培. 车用甲醇燃料毒性和环境影响评价[J]. 职业卫生与病伤，2004，19(2)：117-118.

［7］ 于津涛，王建海，田冬莲. 欧美常温排放法规对比及试验分析[J]. 汽车技术，2011(4)：43-46.

A Comparative Test of Unregulated Emissions from a Light-duty Vehicle Under European，American and Japanese Emission Regulations

ZHANG Fan，YU Jintao，TIAN Donglian
(China Automotive Technology & Research Center，Beijing 100176，China)

Using a light-duty vehicle fuelled with the same gasoline sample，tests referring to European，US and Japanese emission regulations were carried out on a chassis dynamometer．FTIR，HPLC and GC-MS methods were used to measure unregulated emissions of methanol，formaldehyde，acetaldehyde，acetone，benzene，toluene，xylene，ethylene，propylene，1，3-butadiene and isobutylene in the vehicle exhaust．The test results indicate that unregulated emissions during the entire driving cycles depend primarily on the emission level of the first 100,s during cold start before the catalyst is completely lighted-off．Although there are differences in the average emission levels during different driving cycles，the largest variation is no more than 2,times．In addition to NOxemissions，the average levels of CO，HC，CO2，CH4，alcohols，aldehydes，ketones，aromatic hydrocarbons and olefins have the same tendency：Japanese JC08＞European NEDC＞American FTP75.

light-duty vehicle；unregulated emissions；emission regulations

TK411+.5

A

1006-8945(2016)01-0021-05

2015-12-14