某铀尾矿库周围农田土壤重金属污染潜在生态风险评价

张学礼，徐乐昌，张 辉

核工业北京化工冶金研究院，北京 101149

某铀尾矿库周围农田土壤重金属污染潜在生态风险评价

张学礼，徐乐昌，张 辉

核工业北京化工冶金研究院，北京 101149

为能够定量评价铀尾矿库周围农田土壤重金属污染程度及其潜在生态危害性，采用Hakanson潜在生态风险指数法对土壤中重金属进行综合污染评价。结果表明，铀尾矿库周围部分农田土壤中重金属Cd、Ni、As、Cu、Hg、Zn含量存在积累和超标情况，尤以Cd的污染最严重，Ni、As次之；Pb、Cr含量能够满足标准限值要求。潜在生态风险评价结果显示，铀尾矿库周围农田土壤重金属潜在生态风险较高，主要潜在生态风险因子为Cd，其次是Hg、As，Cr、Pb、Ni、Cu、Zn并不构成潜在生态风险。铀尾矿库周围农田土壤中较高水平的Cd在构成环境污染的同时，也构成了较严重的生态危害，应加强对重金属Cd、Hg的生态风险防治。

铀尾矿库；农田土壤；重金属污染；潜在生态风险

矿产资源采冶活动是造成土壤和水体环境重金属污染的主要原因之一。为了解矿产资源开发带来的土壤重金属污染状况，已有一些学者对土壤重金属污染开展了生态风险评价研究。目前，国内外关于土壤重金属污染生态风险评价方法主要有Hakanson潜在生态风险指数法、地积累指数法、富集系数法、沉积物质量基准比较法、风险评价代码法、随机模糊理论等[1-5]。不同的评价方法均有其局限性[6]，传统的指数平均法和模糊评价法等缺少将污染物与其生物毒性、生态危害有机结合的、兼有现时与潜在风险评价的研究层次[7]。目前土壤环境质量评价中采用的单因子指数法或综合指数法只能说明超标情况，而不能确定重金属污染的生态风险。而Hakanson潜在生态风险指数法能将重金属的生态效应、环境效应与毒理学联系在一起，不仅考虑了污染物的环境影响，也反映了多种污染物的复合效应，并可定量评价潜在生态风险危害程度，是综合反映土壤重金属对生态环境影响潜力的指标。Hakanson潜在生态风险指数法是目前国内外学者用来评价土壤(沉积物)中重金属生态风险的先进方法之一[8]，已广泛应用于评价湿地土壤、水体沉积物、矿区和工业园周边土壤等的潜在生态风险程度[9-13]。

铀矿石水冶过程中会产生大量的固体废弃物—铀尾矿。铀尾矿中除含大量放射性核素外，还含有很多含量较高的非放射性重金属[14]而成为一个重金属的复合污染源。铀尾矿中的重金属有可能通过渗漏水、扬尘、生态迁移或人为因素(如滥用尾矿、渗出水灌溉)等造成附近区域的土壤和水体环境污染。铀尾矿的放射性污染问题向来一直是各方关注的重点。近年来，对于重金属污染问题已有较多的研究[15-21]，现有的研究主要集中在铀矿山环境中重金属的形态、形成机制、迁移规律、地球化学分析等方面。在铀矿区土壤重金属污染评价方面，针对铀矿山企业厂界内的水冶厂、尾矿坝、矿井周边区域土壤重金属污染状况评价也已有报道[22-25]，但对有关铀尾矿库坝外附近稻田土壤重金属污染生态风险评价方面的研究相对较少，尤其对生物毒性系数较大的重金属Hg、As污染生态风险评价方面鲜有报道。

本研究在某铀尾矿库周围稻田采集土壤样品，考虑到其铀尾矿中污染物特征和评价目的，以8种重金属元素(Cd、Ni、As、Cu、Hg、Zn、Pb、Cr)为研究对象，以土壤背景值和相关标准为依据探讨了其污染状况，并采用Hakanson潜在生态风险指数法评价了土壤重金属的潜在生态危害，以期为全面了解该铀尾矿库周边稻田土壤重金属污染现状提供基础资料，为今后指导该铀尾矿库退役治理和周边重金属污染土壤的生态修复提供参考依据。

1 材料与方法

1.1 研究区概况

某铀尾矿库位于低山丘陵地形的剥蚀堆积延伸凹地内。在子午线方向被峡谷分割，谷底为稻田，丘陵顶为缓坡，坡度为5°～15°，绝对标高75～85 m。该区属中亚热带大陆性季风湿润气候，春季阴雨低温，盛夏初秋高温少雨，冬寒期短，间有冰雪。年平均气温18.9 ℃，年平均降水量1 557 mm，年平均风速为1.8 m/s，年主导风向为东北风。

该铀尾矿库运行多年来，由于自然和人为因素，局部坝体出现了渗漏，为减少对周围环境的污染，已沿渗漏坝段的坝坡修建了渗水收集渠、泵房等。铀尾矿库周围环境中土壤多为酸性紫色土，以种植水稻和蔬菜为主。污染途径主要是污水渗漏。目前，该铀尾矿库正待退役，库内大部分尾矿仍呈裸露状态，库内高处干燥，低处滩面积水[25]。

1.2 数据来源

于2013年11月秋收后在某铀尾矿库周围稻田采集了98个土壤样品。在土壤样品经风干、磨碎、过筛等预处理后，对Cd、Ni、As、Cu、Hg、Zn、Pb、Cr共8种重金属元素含量、pH进行了测定。样品测定方法、质量控制措施、测定结果的统计分析详见文献[25]。

1.3 评价方法

不同重金属元素对农作物及人体健康的毒性不同，即使土壤中具有相同含量的不同重金属，其对农作物和人体健康的危害也有差别。文章采用Hakanson潜在生态风险指数评价土壤中重金属的潜在生态危害，该指数不仅反映某一特定环境中各种污染物对环境的影响及多种污染物的综合效应，而且用定量的方法划分出潜在生态风险的程度。其计算公式为

(1)

表1 重金属的参照值和生物毒性系数

表2 潜在生态风险因子和潜在生态风险指数分级

表1中的土壤参照值与《土壤环境质量标准》(GB 15618—1995)相比，各重金属的含量都不超过一级标准，说明此参照值下的土壤未受到重金属污染，可以作为土壤重金属的背景参照值。

2 结果与分析

2.1 重金属污染状况及分析

将98个土壤样品中各重金属含量测定结果分别与《土壤环境质量标准》(GB 15618—1995)和当地土壤背景值进行比较，可得出各重金属元素污染状况(表3)。

表3 土壤中重金属元素污染情况

注：“—”表示Pb、Cr均未超标。

由表3可见，以GB 15618—1995中的二级标准值(为保障农业生产，维护人体健康的土壤限制值)衡量，部分测点土壤中重金属Cd、Ni、As、Cu、Hg、Zn含量超标，特别是Cd的点位超标率(72%)最大，Ni(21%)、As(12%)次之；土壤中Pb、Cr含量均未超标。而与当地土壤背景值相比，样品中的8种重金属均存在超背景值情况。这除了反映出人为活动引起库区周围农田土壤中重金属含量升高之外，还因土壤重金属背景值不超过GB 15618—1995中的一级标准值，故与背景值比较时各重金属的污染程度就显得更为严重。

进一步分析发现，铀尾矿库周围农田土壤中的重金属污染特征与铀尾矿中的重金属污染特征基本一致，均存在Cd、As、Ni污染较严重，表明铀尾矿库是重金属污染源[25]，说明长期的矿石水冶活动、尾矿风化与淋溶可能是导致其周边土壤中重金属发生累积性污染的原因之一。

2.2 重金属的生态风险评价

2.2.1 单指标潜在生态危害评价

由潜在风险评价模式计算得到铀尾矿库周围农田土壤潜在生态风险因子值如表4、图1～图4所示。其频数分布见表5。由表4和表5可以对尾矿库周边的土壤重金属污染单指标潜在生态风险进行评价。由表4可见，在铀尾矿库周围农田土壤中，除Cd、Hg、As外，其余5种重金属的潜在生态风险因子值均低于30，并不构成潜在生态风险。Cd在该区土壤环境中的相对毒性较其他重金属明显更高，初步揭示出Cd对该区土壤农业生态环境的潜在威胁。Cd的潜在生态风险因子值为11～376，均值为114(C级)，且各采样点A～E级都有分布(表5)。其中，Cd的生态风险程度A级(低)占16%，B级(中等)占29%，C级(较高)占30%，D级(高)占23%，E级(很高)占2%。土壤中Hg的潜在生态危害性也较强，其潜在生态风险因子值为2.1～297，其生态风险程度A级(低)占45%，B级(中等)占39%，C级(较高)占13%，D级(高)占3%。As的潜在生态风险因子值为2.6～70，仅有4% 的土壤样品中As的生态风险程度为B级(中等)，其余96%的样品均为A级(低)。尾矿库周围农田土壤中各重金属潜在生态风险因子值排序为Cd>Hg>As>Cr>Pb>Ni>Cu>Zn。这与各重金属的污染程度排序不太一致，可能是由于各重金属对生态系统的毒性强度不同所引起。尾矿库周围农田土壤中Ni、Cu、Zn虽含量较高，但作为生物必需的微量元素及其较低的生物毒性系数，其对生态的潜在风险较低。土壤总体上的生态风险仍以Cd、Hg为主，Cd、Hg的潜在生态风险远远大于其他重金属元素，而积累较显著的Ni生态风险并不大，这与Cd、Hg具有的生物毒性系数较大，而Ni的生物毒性系数较小有关。如铀尾矿库周围农田土壤中Ni的最高含量(255 mg/kg)超过背景值7.0倍，超过二级标准值5.4倍，而此时Ni的潜在生态风险因子值为23.9，其潜在生态风险低，因此Ni在土壤中并不是主要生态风险因子。

表4 土壤重金属潜在生态风险因子评价结果

表5 土壤重金属潜在生态风险因子频数分布

图1 各测点处Cd的风险因子值

图2 各测点处Hg的风险因子值

图3 各测点处As的风险因子值

图4 Cr、Pb、Ni、Cu、Zn的风险因子值统计

2.2.2 综合潜在生态危害评价

土壤环境中的重金属元素之间会发生各种作用(如协同作用、拮抗作用等)且相互影响。土壤作为一个复杂的整体，其质量会受到多种重金属作用的总和影响。RI体现了生物有效性和相对贡献比例等特点，综合反映了土壤中重金属的污染水平及潜在生态危害性。土壤中重金属综合潜在生态风险性评价结果见表6、图5。

表6 土壤重金属潜在生态风险指数频数分布

由表6可以看出，重金属复合生态风险程度A级(低)占33%，B级(中等)占45%，C级(较高)占21%，D级(高)占1%。由图5可见，RI的范围为66～664，占三分之二样点处的RI均超过150(表6)。总的来说，铀尾矿库周围农田土壤重金属生态风险较高。需要指出的是，土壤中重金属的存在形态会影响其污染效应进而影响到环境的生态风险，尤其是重金属的生物可利用态(可交换态和水溶态)对土壤中植物的影响更重要，应该重点考虑。文章仅从重金属的总量进行土壤重金属潜在生态风险评价，可能会高估重金属污染的潜在生态风险。

图5 各测点处的风险指数值

图6 各元素对风险指数的贡献率

2.3 污染途径分析

2.3.1 废水渗漏

据调查，在水冶生产期间，该铀尾矿库坝体渗水量达106m3/a，其中大部分经坝坡上的集水渠和泵房收集后返回尾矿库，少部分在尾矿库附近渗入地下，致使渗水严重的地方形成小面积沼泽，这应是尾矿库废水对周围造成污染的主要途径。多段坝体曾出现过渗水沿外坡下流，使坝体全部饱和，外坡全部沼泽化，导致多次出现流砂、塌方、局部滑坡现象。从尾矿库向南的废水排放管道，也曾有多处因爆管而漏水。这些都造成附近的稻田受到污染。

2.3.2 人为污染

人为因素是各种对尾矿库有意和无意的侵扰，从而造成尾矿库内矿砂或污染物扩散。据调查，该铀尾矿库周围村民曾经强行挖掘部分外坡坝段的尾矿运走他用(如取尾矿砂与黏土掺合烧砖、铺路、填坑等)。另外，周围村民在干旱季节也曾破坏过排水设施，用废水灌溉稻田；在铀尾矿库中放牧水牛等情况也时有发生。这些都会使尾矿污染得以扩散。

需要指出的是，导致土壤重金属污染的来源是多方面的，包括自然来源、工业源与农业源等。前文仅就作为污染源之一的铀尾矿库对其周围环境的污染途径进行了初步分析，而其他方面的来源(如有机肥、复合肥、磷肥、农药、除草剂及污泥农用等)还有待进一步深入研究。

2.4 人群健康调查及健康风险评价

目前，该铀尾矿库附近2 km范围内有村民4 600多人。据现场初步调查，近5 a内村民患恶性肿瘤42例，涉及恶性肿瘤类型较多，包括胃癌、乳腺癌、子宫癌、肝癌、肺癌、脑瘤、鼻咽癌、舌癌、淋巴癌、白血病，尤以胃癌(14例)、乳腺癌(11例)居多。患者年龄在31～75岁。在这些恶性肿瘤患者中，发现病症时大多已是肿瘤晚期，除胃癌患者经手术后生存率稍高外，其他恶性肿瘤患者死亡率100%，死于癌症者占死亡总人数的22%左右。另外，周围村民中也有数人患有尿毒症、糖尿病。该铀尾矿库周围村民存在的患恶性肿瘤与患病情况是否与土壤重金属污染有关，尚需进行土壤重金属健康风险评价。

参照文献[29]，根据文献[25]中的重金属含量算术均值估算了土壤重金属健康风险。该铀尾矿库周围农田土壤中重金属通过不同暴露途径的非致癌风险和致癌风险如表7所示。由表7可以看出，各重金属的危害商HQ和总非致癌风险HI值均小于1，且所有重金属各途径的叠加非致癌风险为0.468，也未超过1，表明该铀尾矿库周围农田土壤重金属非致癌风险较小或可以忽略，不会对周围人群健康构成威胁。

通常认为，可接受致癌风险范围为10-6～10-4，小于10-6表示风险不显著或可忽略不计，当风险大于10-4则认为是不可接受的，有必要采取措施以降低风险。在4种致癌重金属中，As的致癌暴露风险为3.71×10-5，虽有一定的致癌风险，但在可接受范围之内；而Cd、Ni、Cr致癌风险均小于10-6，表示这3种重金属的致癌风险较低，在现有土壤环境状态下不会对人体造成致癌危害。

表7 非致癌暴露和致癌暴露风险值

注：“—”表示该元素不具有蒸气暴露途径；“+”表示该元素不属于致癌重金属。

众所周之，致癌因素是多种多样的，包括物理、化学和生物等因素，也涉及人的行为习惯等。从该铀尾矿库周围村民存在的患有多种类型恶性肿瘤情况来看，其致癌因素应是复杂多样的。欲查清该铀尾矿库周围村民患癌病因，需进一步开展详细的流行病学、人群健康状况、生活习惯、生态环境状况等调查研究。

3 讨论

文献[25]采用地积累指数、内梅罗污染指数法评价了该铀尾矿库周围稻田土壤重金属污染情况。通过与本文采用的潜在生态风险指数法评价结果进行比较不难发现，各重金属元素的污染程度与其产生的潜在生态风险并不完全一致。如地积累指数、内梅罗污染指数法评价结果均表明，该铀尾矿库周围稻田土壤受Cd的污染最严重(或污染贡献率最大)，Ni、As次之；而潜在生态风险指数法评价结果却显示，Hg是仅次于Cd的第二大潜在生态风险元素，Ni并不构成潜在生态风险。产生这一差异的原因在于，3种评价方法的侧重点不同。当然，这3种方法均能用于该铀尾矿库周围稻田土壤重金属污染状况评价。应综合考虑这些评价结果，才能更全面、真实地反映该铀尾矿库周围稻田土壤重金属的污染状况。

该铀尾矿库周围土壤存在重金属含量超标情况，与其流域土壤重金属污染特征相符，即表现为以Cd为主的多种重金属混合污染[30-32]。对农田土壤而言，重金属的潜在生态风险达到中度以上(包括中度)水平时都会在一定程度上影响到农产品的产量和质量[33]，应引起人们的重视。因此，针对上述生态风险评价结果，在该铀尾矿库附近进行农业生产时，土壤重金属中的主要污染控制对象为Cd、Hg。土壤中Cd、Hg通常认为来自污染企业的废水排放[34]，其积累可能同稻田土壤对污水中重金属的过滤、吸附等作用密切相关。另外，国内农田Cd含量超标率普遍较高，这可能与土壤环境质量标准中Cd的含量标准划分相对严格也有密切关系[35]；而进口磷肥及复合肥的施用，也可能引起土壤Cd污染[36]。

Cd在氧化环境和酸性条件下易于搬运和迁移。环境中低浓度Cd的长期摄入，在人体内蓄积可致慢性中毒。稻田中的Cd因土壤淹水、频繁农业活动的作用和稻米对Cd易吸收累积等特点而具有较强的迁移转化特性，易使稻米籽粒Cd含量超标而产生“镉米”，引起人体健康风险[37]。Hg是非生命元素，对生命体具有剧毒，特别是在自然环境中微生物的作用下可使汞甲基化，形成剧毒的甲基汞，并可通过食物链富集。

因此，在该铀尾矿库周围稻田土壤重金属Cd、Hg污染防治中，除了应从源头控制Cd、Hg输入稻田以减少重金属积累之外，还应采取物理、化学或生物技术(包括多种修复技术的联用)对受到污染的土壤进行综合修复治理，减少土壤中Cd、Hg的含量，降低重金属污染潜在生态风险。

4 结论与建议

1)铀尾矿库周围部分农田土壤中重金属Cd、Ni、As、Cu、Hg、Zn含量超标，Pb、Cr含量均未超标；重金属点位超标率大小顺序为Cd>Ni>As>Cu>Hg>Zn，Cd的超标率为72%，其最大超标倍数为6.1。

3)综合潜在生态危害评价结果表明，铀尾矿库周围农田土壤重金属生态风险较高；RI的范围为66～664，占三分之二样点处的RI均超过150，具有中等以上潜在生态风险危害；铀尾矿库周围农田土壤总体上的潜在生态风险仍以Cd、Hg为主，两者对RI值的贡献最突出，分别为49.0%、25.5%。当地在进行农业生产时，优先控制的污染元素应该是Cd，其次为Hg。

4)应加强对铀尾矿坝体和相关设施(防洪、排洪、回水等设施)的管理、维护与观测，确保其安全运行，控制尾矿库废水渗漏而污染周围环境。

5)加强同周围村民的沟通与环保宣传，让周围村民共同维护尾矿库安全环保设施，杜绝人为污染；严禁将铀尾矿运走他用，禁止用尾矿废水进行农田灌溉、禁止在库内放牧等。

6)针对当地酸性土壤，可在稻田中施用石灰等物质来调节土壤pH，以降低稻田中Cd的活性；再配施钙镁磷肥以降低水稻中Cd含量。

7)因Hg在淹水状态下对土壤的污染会增强，故受Hg污染的土地相对适合旱作，不适合用作稻田。通过改变农业种植结构或模式，种植一些排异型作物或改种非食用作物，可以中断重金属污染向食物链转移，降低重金属污染潜在生态风险。

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Potential Ecological Risk Assessment of Heavy Metals Contamination in Farmland Soils near an Uranium Tailings Pond

ZHANG Xueli，XU Lechang，ZHANG Hui

Beijing Research Institute of Chemical Engineering and Metallurgy, CNNC, Beijing 101149, China

The potential ecological risk index (RI),asthequantitativediagnostictools,wereusedtoevaluatethecontaminationsituationofvariousheavymetals(Cd,Hg,Ni,Zn,Cu,As,PbandCr)inpaddysoilsnearanuraniumtailingspond.TheresultsshowedthatsomeheavymetalssuchasCd,Ni,As,Cu,Hg,zincelementscontentswereaccumulatedinfarmlandsoilandthefarmlandsoilwaspollutedaccordingtocommonsoilassessmentstandards.ItwasalsodiscoveredthatthecontaminationlevelofthefarmlandsoilpollutedbyCdwasmostseriousespecially,followedbyNiandAs.PbandCrelementscontentsinthesoilscouldmeettherequirementsofstandardlimit.TheassessmentresultsbyRIshowedthattheecologicalriskofheavymetalsinthefarmlandsoilsurroundingthetailingswashighandthemainfactorcausedtheecologicalhazardwascadmium,followedbyHgandAs.TheotherheavymetalssuchasCr,Pb,Ni,Cu,Znelementsdidnotconstituteapotentialecologicalrisk.TheecologicalriskofheavymetalssuchasCr,Pb,Ni,Cuandzincelementswereinlowlevel.ThisstudysuggestedthathigherlevelsofCdelementinthesoilnotonlyconstitutedenvironmentalpollution,butalsoconstitutedaseriousecologicalhazard.TheecologicalriskpreventionandcontrolofCdandHgelementsshouldbestrengthen.

uranium tailings pond；paddy soil；heavy metals contamination；potential ecological risk

2015-10-20；

2015-11-14

国家国防科技工业局核设施退役及放射性废物治理专项(20101520)；环境保护部核设施、核基地放射性污染防治专项(DC201413)

张学礼(1973-)，男，四川渠县人，博士，高级工程师。

X825

A

1002-6002(2016)06- 0076- 08

10.19316/j.issn.1002-6002.2016.06.12