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茶叶中多环芳烃污染水平及来源研究进展

2016-05-30高贯威陈红平刘平香马桂岑郝振霞王晨柴云峰鲁成银

热带作物学报 2016年10期
关键词:多环芳烃来源茶叶

高贯威 陈红平 刘平香 马桂岑 郝振霞 王晨 柴云峰 鲁成银

摘 要 在查阅国内外近20年来相关文献基础上,分析了茶叶中多环芳烃污染水平及分布规律,阐述了多环芳烃在茶叶种植、加工过程中的污染来源、环境行为和生物学效应,提出了新形势下茶叶产地环境对茶叶中多环芳烃污染来源的重要性,可为探寻茶叶中多环芳烃关键控制点,为进一步研究新环境下多环芳烃污染来源和开发风险控制技术提供思路。

关键词 茶叶;多环芳烃;污染水平;来源

中图分类号 S571.1 文献标识码 A

Abstract Polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs)are priority pollutants in the world due to their high toxicity, such as carcinogenicity and genemutation. PAHs residue in foods becomes the focus of food safety owing to the environmental deterioration and high frequency of food accident. Tea is one of the most widely consumed beverages in the world and it is a major cash crop in China. However, PAHs contamination could be occoured during the long-time and complex tea production chain. In this study, the contaminated levels and pollution source of tea were analyzed on the basis of relevant articles during recent 20 years. Environmental behavours and tea biological effects of PAHs were aslo described. Meanwhile, the important source of PAHs from tea plantation area was firstly pointed out. This study would provide some helpful information for further exploring the key control point and developing effective techniques to recude PAHs levels in tea.

Key words Tea; Polycyclic aromatic hydrocarbons; Contaminated levels; Source

doi 10.3969/j.issn.1000-2561.2016.10.030

多环芳烃(Polycyclic Aromatic Hydrocarbons,缩写PAHs)是分子中含有2个或2个以上苯环或环戊二烯稠合而成的有机污染物,又称多环性芳香化合物或多环芳香族碳氢化合物,是芳香族碳氢化合物的一种[1]。PAHs是一种环境污染物,自然状态下呈半挥发性质的气、液、固3种不同状态,并且会随气体交换在大气与植物、土壤、水之间相互扩散[1]。研究表明,空气[2-3]、水[4-7]、土壤[8-13]中均存在一定程度的PAHs污染。PAHs容易产生于所有的有机物氧化反应中,生物能源的降解和自然火灾是全球PAHs的主要来源[14-15]。空气中PAHs主要产生于木炭、石油等矿物质的燃烧[1,14],近年来人均汽车拥有量增多,交通网络进一步发展,公路源的汽车尾气已经成为空气中PAHs的主要来源之一[1,14]。PAHs污染日益加重,产地环境中土壤[8,11]、水[5]、空气[16]不可避免受到PAHs污染,并且通过大气沉降、植物根系吸收等作用,导致农作物受到PAHs的污染[17-20]。同时,在农产品复杂加工过程中,原料(即农作物)中PAHs的残留量具有放大效应,导致农产品或食品中PAHs急剧上升。因此,产地环境PAHs污染评价与控制成为食品安全关注的焦点。

PAHs具有强烈的致癌性,诱发基因突变等毒性[21-23],是世界各国重点关注的环境污染物之一,1993年即被美国环保署确认16种PAHs为优先污染物(表1)。欧洲曾认定15种PAHs为食物中致癌性物质,2002年欧盟食品中PAHs指示物更改为PAH4(BaP,CHRY,BaA,BbF),并设定食品中BaP最高含量标准[24]。

茶叶是世界三大饮料之一,是我国重要的经济作物和出口创汇农产品。然而,几年来爆发的茶叶质量安全事件阻碍了茶产业健康发展,使得我国茶产业蒙受巨大经济损失。随着我国经济的高速发展,农业环境的污染范围不断扩大,茶园环境污染不容忽视,茶叶环境污染物,如PAHs,成为茶叶质量安全关注的焦点。本研究在综述近二十年来茶叶中PAHs相关研究基础上,分析了茶叶中PAHs的污染水平和来源,旨在为新环境下探寻茶叶中PAHs关键控制点提供思路。

1 茶叶中多环芳烃的污染水平

茶叶具有多种保健作用,可以防治包括癌症在内的多种疾病[25-30],因此茶叶饮品逐渐受到人们的推崇,近年来茶产量增长迅速[31]。茶叶是一种多年生植物,具有生长周期长的特征,且饮用部分(一芽二叶或三叶)需要经过杀青、做形、干燥等复杂的加工过程,在茶叶种植、加工阶段不可避免受到PAHs污染。因此,茶叶中PAHs污染成为茶叶质量安全关注的焦点。表2统计了近二十年国内外学者对茶叶中PAHs污染状况的研究结果[24,32-48],分析了茶叶中PAHs污染水平及分布规律。结果表明,茶叶中PAHs检出率接近100%,其残留量在0.1~10.0 mg/kg之间。不同茶类PAHs含量差别较大,红茶PAHs平均含量明显高于其他茶类,黑茶、绿茶次之。茶叶PAHs主要来源于加工过程,尤其是干燥环节[37,44]。不同茶叶之间制作工艺不尽相同,PAHs含量也参差不齐,经过熏焙的茶叶PAHs含量明显要比未熏焙茶叶高[37]。茶叶PAHs以2-4环为主,5-6环PAHs含量相对较少。不同PAHs在茶叶中的检出率和残留量有一定的差别,茶叶中不同环数PAHs检出率基本上随着PAHs苯环数的增加而减小(图1)。

1.1 红茶中多环芳烃的污染水平

红茶主要采用一芽二叶经过萎凋、揉捻、发酵、干燥4个加工工序制成。传统红茶干燥工序主要采用煤炭、木柴等燃烧加热烘干,因此加工过程中传统红茶极易受到大量的PAHs污染[44]。研究表明(表2)红茶中PAHs平均含量明显高于其他茶类,5-6环PAHs占PAHs总量比例较低。一些污染水平较高的红茶茶汤中BaP含量已接近我国饮用水限量标准[46]。红茶中PAHs污染最为严重的为中国生产的正山小种红茶,其主要原因是在加工过程中采用燃烧松木产生的烟熏焙至干,而松木燃烧产生大量的PAHs会急剧增大干燥室内空气PAHs浓度,最终使得茶叶PAHs含量大幅升高[37]。正山小种红茶中最高PAHs残留量高达8 800 μg/kg[41]。Lin[41,46]检测的我国3个红茶样品,PAHs平均残留量达到6 380 μg/kg,且16种PAHs均有检出。Mohammadi-Moghadam[39]检测的伊朗红茶样品中,发现PAHs最高残留量为2 082.2 μg/kg,平均755.8 μg/kg。阿根廷首都布宜诺斯艾利斯超市内销售的红茶PAHs污染水平与前者相近,16种PAHs总含量平均在900 μg/kg左右,最高接近2 200 μg/kg[40]。休斯敦当地销售的红茶PAHs污染水平较低,平均PAHs总含量在270 μg/kg左右,最小值为141.0 μg/kg[38]。

红茶中2-4环PAHs居多,污染水平较高红茶中3-4环PAHs污染严重,而在PAHs污染水平相对较低的红茶中2环PAHs居多。London~ o等[40]的研究中27种红茶2-4环PAHs浓度平均占到茶叶中PAHs总量的95%以上。Mohammadi-Moghadam[39]检测结果中8个样品5-6环PAHs均未检出,4环PAHs占PAHs总量比例平均达到46%。随着红茶PAHs总含量的增加,2环PAHs比例会随之降低,3-4环PAHs比例升高[39]。5-6环PAHs在茶叶中检出率较低,但高污染水平的红茶中5-6环PAHs会有少量存在[37,41,44,46]。我国PAHs残留量最高的正山小种红茶16种PAHs均有检出,95%以上为3-4环PAHs[41]。

1.2 绿茶中多环芳烃的污染水平

绿茶属于不发酵茶,原料采用茶树新梢(一般是一芽二叶),通过杀青、揉捻、做形、干燥等工序制成,其中,干燥方式主要有炒干、烘干、晒干3种。绿茶PAHs残留量较红茶低,一般很少高于1 000 μg/kg,平均在400 μg/kg左右,3-4环PAHs占PAHs总含量比例较高(表2)。我国川渝地区经济发展滞后,茶叶加工设备较为简陋,使用柴烟和煤烟烘干茶叶,造成烘青绿茶PAHs污染严重,其PAHs平均含量高达5 538.4 μg/kg,柴烟茶比煤烟茶PAHs污染更为严重,最高PAHs含量可达8 367.1 μg/kg[48]。我国其他地区绿茶PAHs含量基本上在400 μg/kg左右,最高检测值很少超过600 μg/kg[35,41,45-46]。大佛龙井PAHs含量接近600 μg/kg,基本上是西湖龙井PAHs含量的两倍,两者2-6环PAHs构成相近[49]。Garcia Londono等[40]检测了14种阿根廷当地的绿茶,最高PAHs残留量为2 746.5 μg/kg,平均达到1 028.7 μg/kg,甚至要比同地区红茶样品PAHs平均残留量高。日本学者Ishizaki等[35]检测的其本国的一种绿茶,PAHs总量低于100 μg/kg,是至今发现PAHs含量最低的绿茶样品。

绿茶中PAHs污染主要是3-4环PAHs,2环PAHs占一定比例,5-6环检出率较低。London~o[40]检测的14种绿茶3-4环PAHs占PAHs总含量的50%,与此同时,2环PAHs占到PAHs总含量的43.6%。随着绿茶PAHs总含量的降低,3-4环PAHs比例有降低的趋势[35,41,45-46,48]。日本的绿茶样品中PAHs污染程度较轻,3-4环PAHs比例不足70%[35]。我国川渝地区烘青绿茶PAHs污染较为严重,其中3-4环PAHs平均可占总PAHs含量的92%,最高可达99%[48]。绿茶样品很少存在5-6环PAHs污染[35,41,48]。我国杭州茶叶市场上绿茶样品中有少量5-6环PAHs检出[41]。相比之下,四川筠连柴烟茶5-6环PAHs污染较为严重,5环的BkF残留量达到1 171.1 μg/kg,占PAHs总含量的18.6%[48]。

1.3 黑茶、白茶及乌龙茶中多环芳烃的污染水平

黑茶、白茶及乌龙茶均是我国传统六大茶类之一,在加工工艺上可分为后发酵茶、轻微发酵茶和半发酵茶。黑茶原料鲜叶较为粗老,基本加工工序包括杀青、揉捻、渥堆、干燥(烘烤或者晒干)等。白茶以茶芽或者叶芽为原料,经过萎凋、晒干或烘干等工艺制成。乌龙茶干茶色泽介于红茶和绿茶之间,也称青茶,主要制作工序包括萎凋、做青、半发酵、烘焙等。3种茶叶PAHs污染报道较少,难以确定其污染水平,相关研究有待进一步开展。

研究表明(表2),砖茶样品中PAHs含量均超过1 000 μg/kg,2-6环PAHs均有检出,2环PAHs比重不足10%,3种砖茶5-6环PAHs残留量接近100 μg/kg[41,45]。普洱茶是一种具有地理标志的黑茶[50],主要产于我国云南省。Lin[41]检测了我国云南省一种普洱茶,PAHs残留量为685.0 μg/kg,较同地区砖茶PAHs残留量低。日本国内一种普洱茶PAHs残留量较低,仅有66.6 μg/kg[35]。5-6环PAHs在黑茶中检出率较高[41,45],可能与黑茶原料鲜叶较为粗老,原料中存在一定量5-6环PAHs有关[51]。无论PAHs污染水平高低,黑茶中3-4环PAHs可以占到PAHs总含量的80%左右。报道出的检测结果中仅发现布宜诺斯艾利斯(阿根廷首都)销售的一种白茶样品,其PAHs总含量为908.1 μg/kg,其中5-6环PAHs占PAHs总含量中比例接近10%,3-4环PAHs占60%。阿根廷其他种类茶叶样品PAHs含量一般较高[40],但难以说明白茶PAHs整体污染水平。Lin等[41]和Ishizaki等[35]分别检测到我国和日本的一种乌龙茶,PAHs含量均在700 μg/kg左右,16种PAHs污染状况不尽相同,但3-4环PAHs均占到PAHs总含量的50%以上。

2 茶叶中多环芳烃的主要污染来源

PAHs是一种环境污染物,自然状态下2-6环PAHs呈半挥发性质的气、液、固3种不同状态,并且会随气体交换在大气与植物、土壤、水之间相互扩散[1]。大气沉降、根系吸收等原因均会造成茶树叶片在生长过程中受到环境中的PAHs污染,并在叶片内积累[16,52]。加工过程中茶叶暴露于空气中的时间较长,传统干燥工艺需要燃烧木柴或者煤炭来加热,易造成茶叶PAHs污染[37,44]。本研究将从种植、加工两个方面对茶叶中PAHs的主要污染来源进行探讨。

2.1 种植阶段

由于茶产地环境受到PAHs污染,大气沉降、茶树根系吸收等原因,茶鲜叶不可避免受到PAHs污染[37,44],成为茶叶PAHs污染来源之一(图2)。空气中PAHs吸附于茶树叶片表面,以及随空气进入叶片组织内部[16,52,53],同时大气降尘、道路粉尘也可以造成茶树叶片的PAHs污染[16]。PAHs在空气中存在一系列的氧化还原反应使得苯环链接上有利于PAHs水溶性的羟基、硝基等基团[1]。PAHs可以与其他有机质结合,并在水中转运[54]。茶树根系可能会吸收或者吸附土壤以及水分中的PAHs,继而运输到叶片中[53]。

2.1.1 大气中PAHs对茶树鲜叶的污染 我国PAHs污染比较严重,PAHs在空气中浓度平均可以达到0.1 μg/m3左右[2-3]。空气中PAHs主要产生于木炭、石油等矿物质的燃烧[1-14],而冬季煤炭、石油等使用量增多,且气温较低,空气流通较差,空气中PAHs浓度明显比其他季节高[2-3,55]。随着交通网络的高速发展,交通尾气污染逐渐成为空气中PAHs的主要来源之一[1,3],道路旁茶园空气中PAHs浓度高达4.7μg/m3[16]。产地环境空气中的PAHs可通过叶片进入农作物,从而对农产品质量安全造成危害。植物叶片对空气中的PAHs有一定的吸收和富集能力,小白菜、卷心菜、菠菜叶片均有PAHs污染的报道[19,56]。研究表明,叶片表面积越大,叶表面绒毛越是细密,PAHs吸附能力越强[57]。

茶树鲜叶表面积大,嫩叶背部绒毛较多,且生长周期长,易受到大气中PAHs的污染[52-53],且PAHs在茶树中表现出组织分异特性、季节性与品种差异性。不同部位茶树鲜叶PAHs含量呈现出芽<第二叶<第四叶<第六叶的规律,16种PAHs含量随鲜叶的老化均有一定程度升高,其中3环PAHs占总PAHs含量比例明显增大,证明茶树鲜叶在生长过程中有富集PAHs的能力,且主要是吸附3环PAHs;茶树鲜叶PAHs含量有明显的季节性差异,夏季茶鲜叶PAHs含量较高,春秋季节茶鲜叶PAHs含量相对较低,说明外部生长环境对茶树鲜叶PAHs含量有较大影响;鲜叶的品种特性会影响到其PAHs的吸附能力,造成不同茶树品种间鲜叶PAHs含量也有所差异,脂肪含量较高、叶形较小的湘妃翠茶树鲜叶PAHs含量为149.9 μg/kg,较政和大白茶、桃源大叶PAHs含量高[52]。

大气中高环数PAHs一般以固态形式存在,传播距离有限,较低环PAHs有更长的漂移时间[1]。距离公路5 m处茶园空气中PAHs含量可达4.7 μg/m3,

250 m处茶园空气中PAHs含量不足2.0 μg/m3,茶园距离PAHs污染源(尤其公路源)越近,茶树鲜叶中PAHs含量也会越高,鲜叶最高PAHs检测含量达到885.0 μg/kg[16]。距离公路越远,茶园空气中颗粒态的高环数PAHs含量越小,茶树鲜叶高环PAHs污染程度也明显降低[16]。道路粉尘中含有大量的PAHs[58-59],成为道路旁茶树鲜叶PAHs严重污染的主要来源,但相关研究鲜见报道。已有研究表明茶鲜叶PAHs残留量100 μg/kg以上[16,37,52]。以4 kg茶树鲜叶制备成1 kg干茶的比例计算(通常情况下,这个比例更高),鲜叶中PAHs为100 μg/kg 时,则干茶中的PAHs达到400 μg/kg。由此可以看出,茶树鲜叶是茶叶中PAHs的主要污染来源之一,茶产地环境PAHs的控制是降低茶叶中PAHs污染的有效途径之一。

茶树鲜叶PAHs污染主要是2-4环PAHs。胡琳玲等[52]的研究中茶鲜叶2-3环PAHs占总PAHs含量的80%。公路旁茶园鲜叶中PAHs主要为3-4环,其中嫩叶中以3环PAHs污染为主,而老叶中以4环PAHs为主[16]。叶片越是老化、距污染源(尤其公路源)越近的鲜叶高环数PAHs比重越大,距公路5 m处茶树老叶中5-6环PAHs占到了PAHs总含量的27.2%[16]。

2.1.2 土壤中PAHs对茶树组织的污染 PAHs是一种半挥发性的环境污染物,在大气中一系列的氧化还原反应使得苯环链接上利于水溶性的羟基、硝基等基团,并可以在大气与植物、土壤、水之间传递[1]。河水[4-5]、湖水[7]、以及水库水[6]均有PAHs污染的报道,且污染量一般在0.1 μg/L以上。土壤亦存在PAHs污染,含量基本在1 000 μg/kg左右,甚至更高[8-13]。距离污染源越近,土壤中PAHs污染程度越高[8,10,59,60]。种植环境水和土壤中的PAHs会通过根系进入农作物,从而对农产品质量安全造成危害。

植物根系分泌物有助于根部吸附土壤中的PHEN和PY[18,61]。无论是水培环境[62],还是土壤环境[18,63],植物根系对PAHs都有一定的吸收和富集能力。根菜类果蔬表皮PAHs含量要高于其内心PAHs含量[19],说明植物根系吸收PAHs后可以向组织内部运输。Lin[16]检测到的茶园土壤PAHs浓度低于50 μg/kg,但茶树根系PAHs浓度远高于其生长的土壤环境PAHs浓度,最高可以达到531.0 μg/kg,证明茶树根系可以强烈的主动吸收和富集PAHs。茶树根系中主要存在2-4环PAHs,尤其是3-4环占到PAHs总量的80%以上,5-6环含量和检出率较低。主根2-4环PAHs占总PAHs比例明显比须根高,特别是6环PAHs在主根中未检出[16]。茶树根系吸收PAHs后可以向上运输到叶片,造成茶鲜叶PAHs污染,茶树叶片中5.0%~50.5%的PAHs来自于根系吸收后的向上运输[53]。

2.2 加工阶段

已有研究表明红茶PAHs污染主要来源于加工阶段[37,44]。红茶主要采用一芽二叶通过萎凋、揉捻、发酵、干燥4个加工工序制成,新芽叶中PAHs含量一般不高于200 μg/kg[16,37,44,52]。发酵环节结束后茶叶中PAHs含量变化较小,但干燥环节过后茶叶中PAHs含量急剧增长,最高接近10 mg/kg,且其中主要是3-4环PAHs[37,44]。不同茶叶加工工序有一定差别,而且近年来茶叶加工工艺特别是干燥工序变革很大,采用木柴燃烧加热已经很少[64]。采用烘箱干燥,并非燃煤、燃材加热干燥方式的黑茶加工中,茶叶PAHs含量并未呈现出爆发式的增长,而且2-6环PAHs占PAHs总含量的比例在加工过程中变化较小[51]。证明采用烘箱干燥后,黑茶PAHs浓度升高的主要原因是茶鲜叶水分散失,而并非茶叶对外界PAHs的吸附。

研究表明PAHs污染主要来自加工过程,尤其是干燥阶段。传统的干燥工艺中需要燃烧木柴或者煤炭来加热,易产生大量PAHs。Lin[37]检测了干燥室内外空气的PAHs浓度,发现干燥室内PAHs浓度在300 μg/m3左右,室外PAHs浓度不足3.0 μg/m3,室内空气PAHs浓度远高于室外,且室外空气样品中很少检出的5-6环PAHs,在干燥室内空气样品中均有检出。茶鲜叶在经过萎凋、揉捻后,PAHs含量有明显增长,可能是因为加工车间距离干燥室较近,空气中PAHs吸附于茶叶,茶叶在发酵过程中由于PAHs自身的挥发和微生物的消解,PAHs含量有所下降[37,44]。茶叶在萎凋、揉捻和发酵工序结束后PAHs含量未超过800 μg/kg[44],甚至低于200 μg/kg[37]。干燥过程中茶叶大量吸附干燥室空气中的PAHs,尤其是3-4环PAHs,造成茶叶PAHs含量急剧增长,最高可达9 650.0 μg/kg[37,44](图3)。

PAHs污染水平较高的茶叶中3-4环PAHs占PAHs总含量的比例较大,主要原因与传统茶叶干燥工艺加热方式相关。传统干燥工艺使用燃煤、燃材的加热方式,易产生大量PAHs,干燥室内空气PAHs浓度显著较高,3、4环PAHs分别占PAHs总浓度的32%和17%,2环PAHs独占44%的比例[37]。Grover[44]检测的茶鲜叶样品中仅含有2环PAHs,前三个工序过后,3-4环PAHs有一定量检出,未检出5-6环PAHs,干燥工序过后PAHs总量达到6 329.3 μg/kg,11种PAHs检出,包括3种5环的BbF、BkF、BaP,其中BaP含量达到1 574.1 μg/kg,2环PAHs仅占PAHs总量的0.5%。干燥环节过后,茶叶中PAHs总量急剧增长,其中有且仅有3环PAHs在含量和比重上均有明显的升高[37,44],4环PAHs比例虽有所下降,但含量较大,3-4环PAHs占到总PAHs含量的90%以上[37](图3)。3、4环PAHs为半挥发性物质,且传播距离高于5-6环PAHs[1],3-4环PAHs较其他环数PAHs更易被吸附,因而造成茶叶PAHs含量急剧升高。

Lin等[37]和Grover等[44]均认为茶叶PAHs污染主要来源于传统干燥工序中煤炭、松木等的燃烧。经过熏焙的茶叶PAHs含量显著高于未经熏焙的茶叶[65]。我国正山小种在加工过程中有独特的熏焙工序,茶叶中PAHs含量比较大[49]。我国茶叶种类很多,加工工艺也千差万别,加工过程对茶叶PAHs污染影响程度大不相同。目前,我国茶叶加工过程中干燥工艺变革很大,采用木柴燃烧加热已经很少[64]。理论上,按照现代茶叶加工方式(正山小种红茶除外),干燥工序中减少或者不使用煤炭、石油或者木柴等燃烧加热,控制干燥室内PAHs浓度,加工环节对茶叶PAHs污染影响程度将会大大降低。

胡琳玲[51]探究了16种PAHs在黑茶加工过程中的变化规律,分析了杀青、揉捻、渥堆、复揉、干燥等黑茶加工的五个工序,其中干燥工序采用的是烘箱干燥,并非燃煤、燃材加热方式。图4以其研究中夏季黑茶加工,摊放6 h、渥堆18 h的加工方式为例分析黑茶加工过程中PAHs含量及2-6环PAHs比例变化规律。加工原料以桃源大叶一芽三、四叶为主,鲜叶PAHs含量为117.7 μg/kg,5-6环PAHs含量达到21.0 μg/kg,含量和比例明显较高。经过五个工序加工后,茶叶PAHs污染水平由117.7 μg/kg增长到419.9 μg/kg,基本上符合1 ∶ 4的比例,干燥环节茶叶中PAHs含量并未呈现出爆发式的增长,而且2-6环PAHs占PAHs总含量的比例在五个工序加工过程中变化较小。证明采用烘箱干燥后,黑茶PAHs浓度升高的主要原因是茶鲜叶水分散失,而并非茶叶对外界PAHs的吸附。

3 结论与展望

综上所述,茶叶均受到PAHs的污染,且PAHs污染水平与茶叶种类存在一定相关性,红茶污染最为严重,其次为黑茶,而不同绿茶中PAHs污染水平存在较大差异,平均含量水平为100~1 000 μg/kg。茶叶中PAHs污染来源主要包括种植环节和加工环节。茶产地环境中大气、土壤受到PAHs污染,并通过大气沉降、根系吸收与转运作用导致茶鲜叶受到PAHs污染,成为茶叶中PAHs主要来源之一。茶叶加工阶段PAHs的污染主要发生在干燥阶段,其诱因是加热阶段燃煤、燃材时释放大量PAHs,并被茶叶吸收,进而污染茶叶。

随着大气污染日益严重,且汽车尾气成为大气PAHs的重要污染来源,茶产地环境污染将成为新形势下茶叶PAHs主要来源,茶产地评价和质量控制将是茶叶中PAHs污染关键控制点。茶叶清洁化生产,茶叶加工中电加热模式取代传统燃煤、燃材加热模式,是降低茶叶加工过程PAHs污染的有效手段。总之,实现茶叶种植、加工过程中PAHs的全程监控,掌握PAHs主要污染来源与途径,从而获得关键控制点,是开发茶叶中PAHs风险控制技术的切入点。

参考文献

[1] Keyte I J, Harrison R M, Lammel G. Chemical reactivity and long-range transport potential of polycyclic aromatic hydrocarbons-a review[J]. Chemical Society Reviews, 2013, 42(24): 9 333-9 391.

[2] Li R, Kou X, Geng H, et al. Pollution characteristics of ambient PM2.5-bound PAHs and NPAHs in a typical winter time period in Taiyuan[J]. Chinese Chemical Letters, 2014, 25(5): 663-666.

[3] He J, Fan S, Meng Q, et al. Polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs)associated with fine particulate matters in Nanjing, China: distributions, sources and meteorological influences[J]. Atmospheric Environment, 2014, 89(2): 207-215.

[4] Zhang H, Sun L, Sun T, et al. Spatial distribution and seasonal variation of polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs)contaminations in surface water from the Hun river, northeast China[J]. Environmental Monitoring and Assessment, 2013, 185(2): 1 451-1 462.

[5] Zhao X, Ding J, You H. Spatial distribution and temporal trends of polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs)in water and sediment from Songhua river, China[J]. Environmental Geochemistry and Health, 2014, 36(1): 131-143.

[6] Zhu Y, Yang Y, Liu M, et al. Concentration, distribution, source, and risk assessment of PAHs and heavy metals in surface water from the Three gorges reservoir, China[J]. Human & Ecological Risk Assessment, 2015, 21(6): 1 593-1 607.

[7] Qin N, He W, Kong X, et al. Ecological risk assessment of polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs)in the water from a large chinese lake based on multiple indicators[J]. Ecological Indicators, 2013, 24: 599-608.

[8] 于英鹏, 杨 毅, 刘 敏, 等. 城市建筑物对周围土壤中多环芳烃含量与分布的影响[J]. 中国环境科学, 2014, 34(2): 452-458.

[9] 郭 娜, 王金生, 翟远征, 等. 北京市平原区土壤中PAHs分布特征与来源分析[J]. 水文地质工程地质, 2014, 41(6): 110-115.

[10] 黄翠香, 张文会, 夏燕飞, 等. 公路旁苹果园土壤PAHs污染状况[J]. 林业科学, 2013, 49(10): 23-27.

[11] Shao X, Xu Y, Zhang W, et al. Polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs)pollution in agricultural soil in Tianjin, China[J]. Soil & Sediment Contamination, 2015, 24(3): 343-351.

[12] Wang X, Miao Y, Zhang Y, et al. Polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs)in urban soils of the megacity Shanghai: occurrence, source apportionment and potential human health risk[J]. Science of the Total Environment, 2013, 447(1): 80-89.

[13] Yuan Z, Liu G, Da C, et al. Occurrence, sources, and potential toxicity of polycyclic aromatic hydrocarbons in surface soils from the yellow river delta natural reserve, China[J]. Archives of Environmental Contamination and Toxicology, 2015, 68(2): 330-341.

[14] Villar-Vidal M, Lertxundi A, Martinez López De Dicastillo M D, et al. Air polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs)associated with PM2.5 in a north cantabric coast urban environment[J]. Chemosphere, 2014, 99(3): 233-238.

[15] Zhang Y, Tao S. Global atmospheric emission inventory of polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs)for 2004[J]. Atmospheric Environment, 2009, 43(4): 812-819.

[16] 林道辉, 朱利中. 交通道路旁茶园多环芳烃的污染特征[J]. 中国环境科学, 2008, 28(7): 577-581.

[17] Yu W, Kuang S, Zhao L. Uptake, accumulation and translocation of polycyclic aromatic hydrocarbons by winter wheat cultured on oily sludge-amended soil[J]. Chinese Journal of Geochemistry, 2013, 32(3): 295-302.

[18] 吉 敏, 孟 梁. 芹菜对土壤中多环芳径修复作用的初步研究[J]. 环境科技, 2014, 27(5): 12-15.

[19] Ashraf M W, Salam A. Polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs) in vegetables and fruits produced in Saudi Arabia[J]. Bulletin of Environmental Contamination and Toxicology, 2012, 88(4): 543-547.

[20] Drabova L, Tomaniova M, Kalachova K, et al. Application of solid phase extraction and two-dimensional gas chromatography coupled with time-of-flight mass spectrometry for fast analysis of polycyclic aromatic hydrocarbons in vegetable oils[J]. Food Control, 2013, 33(2): 489-497.

[21] Li D, Huijbregts M A J, Jolliet O. Life cycle health impacts of polycyclic aromatic hydrocarbon for source-specific mixtures[J]. International Journal of Life Cycle Assessment, 2015, 20(1): 87-99.

[22] Li X, Wei J, Xu P, et al. The interaction of APEX1 variant with polycyclic aromatic hydrocarbons on increasing chromosome damage and lung cancer risk among male Chinese[J]. Molecular Carcinogenesis, 2015, 54(S1): E103-E111.

[23] Buonanno G, Giovinco G, Morawska L, et al. Lung cancer risk of airborne particles for Italian population[J]. Environmental Research, 2015, 142: 443-451.

[24] Schulz C M, Fritz H, Ruthenschroer A. Occurrence of 15+1EU priority polycyclic aromatic hydrocarbons(PAH)in various types of tea(Camellia sinensis)and herbal infusions[J]. Food Additives & Contaminants Part A Chemistry Analysis Control Exposure & Risk Assessment, 2014, 31(10): 1 723-1 735.

[25] Thielecke F, Boschmann M. The potential role of green tea catechins in the prevention of the metabolic syndrome-a review[J]. Phytochemistry, 2009, 70(1): 11-24.

[26] Tang N, Wu Y, Zhou B, et al. Green tea, black tea consumption and risk of lung cancer: a meta-analysis[J]. Lung Cancer, 2009, 65(3): 274-283.

[27] Arab L, Liu W, Elashoff D. Green and black tea consumption and risk of stroke: a meta-analysis[J]. Stroke, 2009, 40(5): 1 786-1 792.

[28] Johnson J J, Bailey H H, Mukhtar H. Green tea polyphenols for prostate cancer chemoprevention: a translational perspective[J]. Phytomedicine, 2010, 17(1): 3-13.

[29] 王 婧, 高玉堂. 茶多酚抗癌的流行病学研究进展[J]. 肿瘤, 2011, 31(6): 553-557.

[30] 温旭烨, 李记英, 蒋洁琳, 等. 表没食子儿茶素没食子酸酯的抗癌机制的研究进展[J]. 食品工业科技, 2013, 34(5): 347-352.

[31] 陈富桥, 姜爱芹, 李彦成. 2001-2010年全球茶叶出口贸易格局分析[J]. 饮料工业, 2012, 15(2): 3-7.

[32] 胡琳玲, 刘遵莹, 刘秋玲, 等. 高效液相色谱法同时检测黑茶中16种多环芳烃化合物[J]. 茶叶科学, 2014, 34(4): 324-330.

[33] Drabova L, Pulkrabova J, Kalachova K, et al. Rapid determination of polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs)in tea using two-dimensional gas chromatography coupled with time of flight mass spectrometry[J]. Talanta, 2012, 100(20): 207-216.

[34] Duedahl-Olesen L, Navaratnam M A, Jewula J, et al. PAH in some brands of tea and coffee[J]. Polycyclic Aromatic Compounds, 2014, 35(1): 74-90.

[35] Ishizaki A, Saito K, Hanioka N, et al. Determination of polycyclic aromatic hydrocarbons in food samples by automated on-line in-tube solid-phase microextraction coupled with high-performance liquid chromatography-fluorescence detection[J]. Journal of Chromatography A, 2010, 35: 5 555-5 563.

[36] Li X, Li N, Luo H, et al. A novel synchronous fluorescence spectroscopic approach for the rapid determination of three polycyclic aromatic hydrocarbons in tea with simple microwave-assisted pretreatment of sample[J]. Journal of Agricultural and Food Chemistry, 2011, 59(11): 5 899-5 905.

[37] Lin D, Zhu L. Polycyclic aromatic hydrocarbons: Pollution and source analysis of a black tea[J]. Journal of Agricultural and Food Chemistry, 2004, 52(26): 8 268-8 271.

[38] Adisa A, Jimenez A, Woodham C, et al. Determination of polycyclic aromatic hydrocarbons in dry tea[J]. Journal of Environmental Science & Health Part B Pesticides Food Contaminants & Agricultural Wastes, 2015, 50(8): 552-559.

[39] Mohammadi-Moghadam F, Amin M, Beik F, et al. Determination of polycyclic aromatic hydrocarbons concentration in eight brands of black tea which are used more in Iran[J]. International Journal of Environmental Health Engineering, 2013, 2(3): 40-44.

[40] Garcia Londono V A, Reynoso C M, Resnik S L. Polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs)survey on tea(Camellia sinensis)commercialized in Argentina[J]. Food Control, 2015, 50: 31-37.

[41] Lin D, Tu Y, Zhu L. Concentrations and health risk of polycyclic aromatic hydrocarbons in tea[J]. Food and Chemical Toxicology, 2005, 43(1): 41-48.

[42] Ziegenhals K, Jira W, Speer K. Polycyclic aromatic hydrocarbons(PAH)in various types of tea[J]. European Food Research and Technology, 2008, 228(1): 83-91.

[43] Sadowska-Rociek A, Surma M, Cieslik E. Comparison of different modifications on QuEChERS sample preparation method for PAHs determination in black, green, red and white tea[J]. Environmental Science and Pollution Research, 2014, 21(2): 1 326-1 338.

[44] Grover I S, Singh S, Pal B. Priority PAHs in orthodox black tea during manufacturing process[J]. Environmental Monitoring and Assessment, 2013, 185(8): 6 291-6 294.

[45] Fiedler H, Cheung C K, Wong M H. PCDD/PCDF, chlorinated pesticides and PAH in Chinese teas[J]. Chemosphere, 2002, 46(9-10): 1 429-1 433.

[46] Lin D, Zhu L, Lan L. Factors affecting transfer of polycyclic aromatic hydrocarbons from made tea to tea infusion[J]. Journal of Agricultural and Food Chemistry, 2006, 54(12): 4 350-4 354.

[47] Singh S, Vashishth A, Vishal. PAHs in some brands of tea[J]. Environmental Monitoring & Assessment, 2011, 177(1/4): 35-38.

[48] 潘 科. 川渝地区传统烘青绿茶中多环芳烃的组成及浸出规律分析研究[D]. 重庆: 西南大学, 2009.

[49] 林道辉. 茶叶中多环芳烃的浓度水平、 源解析及风险[D]. 杭州: 浙江大学, 2005.

[50] 国家质量监督检验检疫总局, 国家标准化委员会. GB/T22111-2008. 地理标志产品地理标志产品[S]. 北京: 中国标准出版社, 2008.

[51] 胡琳玲. 多环芳烃类物质在黑茶加工、 贮藏及冲泡过程中的变化特性研究[D]. 长沙: 湖南农业大学, 2014.

[52] 胡琳玲, 刘遵莹, 刘秋玲, 等. 茶鲜叶中多环芳烃类化合物的分布特性研究[J]. 茶叶科学. 2014, 34(6): 565-571.

[53] Lin D, Zhu L, He W, et al. Tea plant uptake and translocation of polycyclic aromatic hydrocarbons from water and around air[J]. Journal of Agricultural and Food Chemistry, 2006, 54(10): 3 658-3 662.

[54] Shi Z, Tao S, Pan B, et al. Partitioning and source diagnostics of polycyclic aromatic hydrocarbons in rivers in Tianjin, China[J]. Environmental Pollution, 2007, 146(2): 492-500.

[55] Jin G, Cong L, Fang Y, et al. Polycyclic aromatic hydrocarbons in air particulates and its effect on the Tumen river area, northeast China[J]. Atmospheric Environment, 2012, 60(6): 298-304.

[56] 曹启民, 王 华, 张永北, 等. 热带砖红壤生长的小白菜吸收和累积PAHs的特征[J]. 生态环境学报, 2014, 23(09): 1 478-1 481.

[57] 沈 菲. 钢铁工业区农田植物PAHs的浓度水平和影响因素[D]. 杭州: 浙江大学, 2006.

[58] Jiang Y, Hu X, Yves U J, et al. Status, source and health risk assessment of polycyclic aromatic hydrocarbons in street dust of an industrial city, NW China[J]. Ecotoxicology and Environmental Safety, 2014, 106(106): 11-18.

[59] Radzi N M, Abu Bakar N K, Emenike C U, et al. Polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs): contamination level and risk assessment in urban areas, Kuala Lumpur, Malaysia[J]. Desalination and Water Treatment, 2016, 57(1): 171-190.

[60] Kwon H, Choi S. Polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs)in soils from a multi-industrial city, south Korea[J]. Science of the Total Environment, 2014, 470-471(2): 1 494-1 501.

[61] Gao Y, Ren L, Ling W, et al. Desorption of phenanthrene and pyrene in soils by root exudates[J]. Bioresource Technology, 2010, 101(4): 1 159-1 165.

[62] 易 修, 袁嘉韩, 顾锁娣, 等. 小麦根系吸收萘、菲、芘的动力学特征[J]. 环境科学学报, 2013, 33(04): 1 135-1 140.

[63] 王海翠, 胡林林, 李 敏, 等. 多环芳烃(PAHs)对油菜生长的影响及其积累效应[J]. 植物生态学报, 2013, 37(12): 1 123-1 131.

[64] 杨 菊, 王凤花. 茶叶干燥方法的研究进展[C]. 中国农业机械学会国际学术年会论文集, 2012.

[65] Pincemaille J, Schummer C, Heinen E, et al. Determination of polycyclic aromatic hydrocarbons in smoked and non-smoked black teas and tea infusions[J]. Food Chemistry, 2014, 145(4): 807-813.

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