丹江口水库沉积物重金属形态分布特征及其迁移能力

李佳璐,姜 霞,王书航,王雯雯,陈俊伊 (中国环境科学研究院,环境基准与风险评估国家重点实验室,北京100012)



丹江口水库沉积物重金属形态分布特征及其迁移能力

李佳璐,姜 霞*,王书航,王雯雯,陈俊伊 (中国环境科学研究院,环境基准与风险评估国家重点实验室,北京100012)

摘要：以丹江口库区及其支流为研究对象,采用连续分级提取法研究了表层沉积物中Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Hg和Pb各形态的空间赋存特征和相对比例,探讨了各形态金属的稳定度并对其进行污染评价.结果表明,表层沉积物各形态金属分布都具有明显的空间差异性,高值集中于库区中部、西部入库支流和丹江库区西北部.沉积物中Pb的可还原态、Cd的弱酸提取态占总量的质量分数较高,分别达到54.91%和42.19%,其余重金属则以残渣态为主.重金属稳定度分析表明,8种金属稳定性顺序为Cr>Pb>As>Ni>Cu>Hg>Zn>Cd,Cd在大部分点位处于不稳定状态,快速解吸释放的风险较大.

关键词：丹江口水库；沉积物；重金属；形态；稳定度；连续提取

* 责任作者, 研究员, jiangxia@craes.org.cn

重金属进入环境后会对生态环境造成极大危害,并很难被微生物降解,能够通过食物链循环最终在生物体内富集,破坏生物体正常生理代谢[1-4].沉积物是重金属重要的蓄积场所,但在条件适宜的情况下重金属还会再次释放进入上覆水体,造成“二次污染”.然而并不是所有形态的重金属都能被生物吸收或对生物产生毒性效应,研究表明[5-10],不同赋存形态的重金属环境行为和生态效应也不同,水体沉积物中重金属的迁移转化、毒性及其潜在环境危害更大程度上取决于其赋存形态.目前,国内关于水体沉积物重金属污染方面的研究多集中于海湾[11]、河流[12]和湖泊[13]等水体,而水库作为城市的生活饮用水水源地,对其沉积物重金属污染的关注较少.

2005年南水北调中线工程开工建设后,丹江口大坝加高至176.6m,水库蓄水位抬高,导致水体流速变小、重金属等污染物扩散与迁移速率减慢[14].同时新增的淹没区农田将成为新的水库底质,累积在农田土壤中的重金属在适宜条件下会释放到水体中.水库的入库支流持续接收城市和城镇工业、农产品废水、生活污水和农业面源污染排放,这些污染可能带来重金属的输入从而有可能进一步对水库水体产生风险.丹江口水库作为南水北调中线工程水源地,良好而稳定的水质是调水的前提,是保证河南、河北、天津、北京4省市沿线20余座城市居民用水安全的基本条件.目前对于丹江口水库水环境的研究主要集中在水质、水生态等方面[15-16],而对于重金属的研究较少,尤其是对库区及其支流沉积物中重金属赋存形态的调查更是鲜有报道.本文以丹江口库区及其支流为研究对象,采用BCR连续提取法分析了39个丹江口表层沉积物中重金属(Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Hg、Pb)不同形态含量的空间分布特征和各赋存形态的相对比例,探讨了各形态金属的稳定度并利用重金属形态评价方法对其进行潜在生态风险评价.以期为保障水库饮用水安全及合理制定环境政策提供依据.

1　材料与方法

1.1 研究区域

丹江口水库位于汉江干流与其支流丹江交汇处下游0.8km处,是由丹江和汉江两个库区组成的并联水库,库区跨豫、鄂、陕三省.丹江口水库设计蓄水水位157m,相应库容为174×108m3,水面面积为745km2.水库多年平均入库水量为394.8×108m3,水量来自于汉江(丹江口以上部分的陕西南部、湖北西部,多年平均来水326×108m3)和汉江的支流丹江(多年平均来水约54×108m3).丹江口大坝加高以后,水库正常蓄水位将从157m提高至170m,库容从174.5×108m3增加到290.5×108m3,水域面积将达1050km2.

1.2 样品采集与处理

图1　丹江口采样点分布示意Fig.1　Sampling sites and location of Danjiangkou Reservoir

于2015年3月,在丹江口库区及其支流共布设39个采样点,其中26个位于库区内,其余13个点位布设在出入库支流处.用抓斗式采泥器采集表层沉积物样品,每个采样点采集4个平行样现场混匀,装入自封袋,并用GPS进行定位导航,采样点位置见图1.沉积物样品经-40℃冷冻干燥、研磨、过100目筛后保存于封口袋中备用.

1.3 测试项目与方法

沉积物重金属形态分析采用BCR形态分析法[17-18],BCR法将沉积物重金属赋存形态分为4 类,分别为可交换态及碳酸盐结合态(B1)、铁锰氧化物结合态(B2)、有机物及硫化物结合态(B3)及残渣态(B4).具体步骤如下:

B1:准确称取0.5g沉积物样品于50mL离心管中,加入40mL 0.11mol/L乙酸溶液,在(22±5)℃和(220±10) r/min条件下振荡16h后,在3000r/ min,15～20℃离心20min.取上清液于50mL比色管中定容,4℃保存待测.离心后残余物用少量超纯水清洗,离心后弃去上清液,剩余残渣供第2步提取.

B2:向上述提取残余物中加入40mL 0.5mol/ L的NH2OH·HCl,用2mol/LHNO3调节pH值至1.5.混合物振荡、离心、移液、洗涤同上,残渣供下一步提取.

B3:向B2提取残余物中加入10mL 8.8mol/ LH2O2,室温消化1h(间歇用手震荡),然后在(85± 2)℃下水浴蒸发至近干.冷却后再次加入10mL 的H2O2,重复上述操作.最后加入40mL 1mol/L的NH4Ac在同样条件下振荡、分离、离心、移液,剩余残渣留作残渣态提取.

B4:残渣态测定方法参考总量的消解方法.

ICP-MS(Agilent 7500型,美国)测定重金属各提取态含量.

1.4 数据处理

As为类金属,为了便于叙述,将As归类为重金属一并讨论.所有样品分析均做3次平行,试验结果以3次样品分析的平均值表示(3次分析结果的误差范围<5%).采用水系底泥标准参照样品(GBW07305a GSD-5a)作为质量控制样品,对沉积物样品前处理过程和形态测定过程进行质量控制.结果显示,Cu、Zn、Pb、Ni、Cr、Cd、Hg和As这8种重金属的回收率均在85%～110%之间,见表1.试验数据采用Excel2010、Origin9.0、ArcGIS10.2、以及SPSS22软件进行检验、绘图和分析.

表1　沉积物标准样品(GSD-5a)回收率试验结果Table 1　Results of recovery test of standard samples(GSD-5a)

2　结果与分析

2.1 沉积物重金属赋存形态的空间分布特征

水体沉积物中的重金属以不同结合形式存在,主要包括可交换态及碳酸盐结合态(弱酸溶解态)、Fe/Mn氧化物结合态(可还原态)、有机物及硫化物结合态(可氧化态)以及存在于矿物晶格中的残渣态[19],其中前3种形态统称为可提取态,为可被生物所利用的形态[20],对生态环境具有潜在的危害[21-22].

2.1.1 可交换态及碳酸盐结合态金属的空间分布特征 可交换态及碳酸盐结合态(B1)金属在中性和弱酸条件下即可释放出来,容易被生物吸收利用,毒性也最强.这部分包含:(1)能被生物直接利用的水溶态重金属离子;(2)位于沉积物黏土矿物等活性成分交换位置,能被Ca2+、Mg2+、或NH4+等阳离子交换下来易被生物利用的元素;(3)被碳酸盐表面吸附或以共沉淀形式存在,在pH值变化的情况下可被生物利用的元素[23].丹江口库区表层沉积物中可交换态及碳酸盐结合态金属的空间分布特征如图2所示.

丹江口库区表层沉积物中可交换态及碳酸盐结合态Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Hg和Pb的平均含量分别为(0.41±0.29), (3.95±1.94), (4.35±2.94), (15.94±22.36), (0.87±0.62), (0.40± 0.23), (0.01± 0.01)和(1.60±0.80)mg/kg.丹江口库区表层沉积物B1态各重金属空间分布相似,具有明显的空间差异,其含量在库区中部、西部入库支流和丹江库区西北部D1采样点处明显高于其他区域. 可能是由于库区中西部位于十堰市附近,河水携带大量含重金属的工业废水和生活污水,并在河道内沉积,造成该区域重金属含量偏高,且多为易释放的部分.而D1采样点其沉积物粒径较小,比表面积较大,较易吸附重金属.丹江口库区表层沉积物中可交换态及碳酸盐结合态重金属含量Cd较高,为0.07～ 0.97mg/kg,其对环境变化最为敏感,在中性条件下即可释放出来,酸性条件下极易释放,易于迁移转化.而Cr较小,这与周怀东等[24]对长江水系沉积物中重金属形态分析结果相一致.本次调查中,丹江口库区沉积物pH值在7.47～7.98之间,平均为7.56,呈中性至弱碱性,在正常情况下并不利于碳酸盐结合态金属的释放,但在酸雨、水生植物腐烂等环境条件下,沉积物中可交换态及碳酸盐结合态重金属具有二次释放的风险. 2.1.2 Fe/Mn氧化物结合态金属的空间分布特征 Fe/Mn氧化物结合态(B2)金属通过吸附作用或共沉淀作用而积累,包括沉积物中Fe/Mn氧化物吸附以及被其包裹的部分重金属,这部分氧化物表现的专属吸附作用比较强,当水体中氧化还原电位降低或水体缺氧时,Fe/Mn氧化物会被还原,重金属释放,从而可能造成水体污染,或在硫的作用下进入B3态[25],具有较强的潜在可迁移性.丹江口库区表层沉积物中Fe/Mn氧化物结合态金属的空间分布特征如图3所示.

本研究的8种重金属Fe/Mn氧化物结合态平均含量分别为(7.60±4.00), (3.91±1.79), (8.13± 3.75), (16.58±10.73), (1.31±0.68), (0.19±0.11), (0.01±0.01)和(16.72±7.97) mg/kg,其空间分布特征与B1态相似.Pb的B2态含量较高,为2.64～36.51mg/kg,平均值为16.72mg/kg,远远高于其他形态,说明沉积物中Pb主要以Fe/Mn氧化物结合态形式为主;Cu和Cr的B2态含量分别为0.52～16.7, 0.75～17.62mg/kg, 平均值为8.13, 7.60mg/kg.与其他库区相比[26-27],Fe/Mn氧化物结合态金属浓度较高,这可能是由于库区表层沉积物中Fe含量在12.62～35.87mg/g之间,平均值为25.32mg/g,其含量较高,其氢氧化物对金属离子具有较强的吸附能力.当库区水体氧化还原电位降低时,库区沉积物在还原条件下具有释放重金属的能力.

图2　丹江口库区表层沉积物中可交换态及碳酸盐结合态重金属的空间分布特征Fig.2　Spatial distribution of exchangeable and carbonate phases of heavy metals in surface sediments of Danjiangkou Reservoir

图3　丹江口库区表层沉积物中Fe/Mn结合态重金属的空间分布特征Fig.3　Spatial distribution of Fe/Mn oxide and hydroxide phases of heavy metals in surface sediments of Danjiangkou Reservoir

2.1.3 有机物及硫化物结合态金属的空间分布特征 有机物及硫化物结合态金属(B3)是以重金属离子为中心离子,以有机质活性基团为配位体的结合或是硫离子与重金属生成难溶于水的物质.沉积物中有机质含量较高时,可在微生物的作用下矿化分解,使部分以氧化态存在的重金属释放进入上覆水或被水生生物吸收[28-29],也可使水土界面的氧化还原条件以及酸碱度发生改变,可使氧化态重金属元素发生形态转化,并以弱酸溶解态(B1)和可还原态(B2)进行迁移.丹江口库区表层沉积物中有机物及硫化物结合态重金属的空间分布特征如图3所示.

图4　丹江口库区表层沉积物中有机物及硫化物结合态重金属的空间分布特征Fig.4　Spatial distribution of organic and sulfide phases of heavy metals in surface sediments of Danjiangkou Reservoir

丹江口库区沉积物有机质含量在4.85%～ 14.41%之间,平均值为8.52%.Hg的B3态含量较高,为0.002～0.043mg/kg,平均值为0.016mg/kg, Ni、As 和Cr的平均含量也分别达到5.19,1.42, 4.95mg/kg.Hg在沉积物中能被生物作用形成甲基汞,微生物也能将Hg2+还原为零价Hg,而这些作用主要发生于B3态,这导致Hg的B3态含量较高.Cr、Ni原子半径小,主极化能力强,易与离子半径大的、被极化能力强的S和As等形成共价或带金属键结合形成络合物.由于B3态在强氧化条件下才可以分解,因此这部分重金属在丹江口库区沉积物正常的中度还原至弱氧化环境下不易释放.

图5　丹江口库区表层沉积物中残渣态重金属的空间分布特征Fig.5　Spatial distribution of residual phases of heavy metals in Danjiangkou Reservoir

2.1.4 残渣态金属的空间分布特征 残渣态(B4)指主要赋存于原生矿和次生矿的矿物晶格中的重金属形态,具有极高的稳定性,对沉积物重金属的迁移和生物可利用性贡献不大,因此一般认为对环境是安全的[30].丹江口库区表层沉积物中Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Hg、Pb残渣态含量分别为(33.82 ± 16.79), (23.03 ± 9.81), (20.45 ± 8.18), (55.29 ± 20.59), (7.42 ± 3.69), (0.29 ± 0.18), (0.05 ± 0.03)和(10.60 ± 3.38) mg/kg,整体分布趋势与各形态相似,其占总量的质量分数分别为69.68%,62.36%,61.72%,65.06%,65.54%, 32.04%,50.83%和38.45%.与残渣态相反,金属可提取态含量占总量的质量分数越高,越易释放出来造成二次污染,其生物有效性就越大.根据重金属总量与形态分布特征,本研究的8种重金属的潜在生物有效性顺序为Cd>Pb>Hg>Cu>Ni>Zn> As>Cr.

2.2 沉积物重金属赋存形态的相对比例

以不同元素在各自形态中的平均含量计算百分比,丹江口库区沉积物中重金属每种形态占总量的比例如图6所示.其中,元素Cr,Ni,Cu,Zn, As,Hg主要以B4残渣态形式存在,Pb主要以B2态存在,Cd以B1态存在.Cr的B4态占了绝大多数,可提取态只占了30.32%,说明Cr在研究区域沉积物中的稳定性最好,对环境的影响较小.Ni的可提取态中各形态所占比例相近,占总量的37.64%,说明丹江口库区沉积物中Ni的生物可利用性并不高. Cu的B1态占12.04%,说明沉积物中元素Cu对环境的直接影响较小,但其B2态含量占总量的比例较高,占23.87%,元素Cu对环境的间接影响较大.Zn的可提取态主要以B1和B2为主,分别占总量的13.80%和17.43%,远低于其B4态,说明Zn的生物可利用性较低.As的可提取态所占比例都很低,且主要以B2和B3态为主,说明丹江口库区沉积物中As的生物可利用性不高.Cd的B1>B4>B2>B3,B1态占总量的42.19%,说明极其需要关注其对环境造成的直接和间接危害.Hg的B4残渣态占50.83%, B3(26.98%)> B2 (11.88%)>B1(10.32%),说明Hg在丹江口库区沉积物的可提取态中主要与有机质和硫化物相结合.Pb的B1态含量较小,主要以B2态存在,占总量的54.91%,在Eh变化时,可转化成B1态对环境造成直接影响,说明Pb的直接危害小而潜在危害较大.

图6　丹江口库区沉积物中重金属各形态的相对比例Fig.6　The relative proportion of heavy metals fractions in the sediments of Danjiangkou Reservior

2.3 丹江口库区沉积物重金属稳定度分析

作为沉积物中对环境条件改变最敏感的重金属形态,可交换态及碳酸盐结合态重金属由于其键合力微弱,在中性和酸性条件下极易释放,因而具有快速解吸释放的能力和生物可利用性.本研究利用Singh等[31]提出的重金属稳定度风险评估标准(RAC)来评估丹江口库区表层沉积物中重金属的二次释放风险.当稳定度SAC(SAC=ce/ct,式中ce为可交换态及碳酸盐结合态重金属的含量,ct为重金属总量)≤1%时,为“极稳定”;1%50%时,为“极不稳定”.

由图7可以看出,本次调查的8种重金属稳定性差异较大,且每一种重金属其稳定性的空间差异也较大.总体来看,表层沉积物8种重金属的稳定性可分为4组:元素Cr稳定性最好, SAC值均小于4%,66.7%的点位处于极稳定状态;元素Pb稳定性其次,SAC值在0.91%～ 11.53%,平均为5.51%,大部分处于稳定状态;元素Ni,Cu,As的SAC分别在4.27%～24.26%, 1.91%～ 27.36%,0.78%～28.28%,平均值分别为11.33%, 12.15%和7.77%,整体上均处于中等稳定状态,一部分处于稳定状态;元素Zn和Hg的SAC分别为0.01%～54.19%,0～32.85%,平均为13.85%, 12.28%,处于稳定状态和不稳定状态之间,整体处于中等稳定状态,极少数处于不稳定状态;元素Cd的SAC值17.82%～67.74%,平均为42.39%,基本上处于不稳定状态,约有20%处于极不稳定状态,表明Cd在水体沉积物中有相当高的比例是以活性吸附形态存在的.这与王书航等[32]对蠡湖沉积物重金属稳定性分析结果相似.

图7　丹江口库区表层沉积物中重金属稳定性累积频率Fig.7　Cumulative frequency of stability of heavy metals in surface sediments of Danjiangkou Reservoir

3　结论

3.1 丹江口表层沉积物中重金属各形态空间分布差异性较大,其高值集中于库区中部、西部入库支流和丹江库区西北部,8种重金属的生物有效性为Cd >Pb>Hg>Cu>Ni>Zn>As>Cr.

3.2 表层沉积物中Cd的可交换态及碳酸盐结合态、Pb的Fe/Mn氧化物结合态金属金属所占质量分数较高,分别达到42.19%、54.91%.

3.3 稳定性评估表明,元素Cd基本上都处于不稳定状态,快速解吸释放的风险较大.

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Heavy metal in sediment of Danjiangkou Reservoir: chemical speciation and mobility.

LI Jia-lu, JIANG Xia*, WANG Shu-hang, WANG Wen-wen, CHEN Jun-yi (State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China). China Environmental Science, 2016,36(4)：1207～1217

Abstract：BCR three stage sequential extraction procedure was applied to examine the spatial occurrence characteristics and relative ratio of the speciation of Cr, Ni, Cu, Zn, As, Cd, Hg and Pb in the sediments from Danjiangkou reservoir, and meanwhile their stability and pollution assessment were discussed. All types of metals had obvious spatial heterogeneity; their high value was grouped in the middle of the reservoir, the west of tributaries and the northwest of Danjiang reservoir. Most metals mainly existed in residue state except for Pb and Cd, the reducible Pb and acid soluble Cd respectively accounted for 54.91% and 42.19% of the total content. The stability of eight studied metals was in the order of Cr>Pb>As>Ni>Cu>Hg>Zn>Cd. Cd was unstable in most studied sites, and there was higher risk of quick desorption and release.

Key word：Danjiangkou Reservoir；sediment；heavy metal；speciation；stability；sequential extraction

作者简介：李佳璐(1988-),女,河南开封人,硕士,主要从事湖泊水环境研究.

基金项目：中国东部湖泊沉积物底质调查(2014FY110400-01)

收稿日期：2015-09-18

中图分类号：X524

文献标识码：A

文章编号：1000-6923(2016)04-1207-11