黄石市大气颗粒物粒径分布与质量浓度特征

李慧蓉,钟　萍,袁　攀,王浩泉,阮景军,李小刚,王　晨,刘红霞*

(1湖北理工学院 环境科学与工程学院 湖北 黄石 435003;2湖北理工

学院 矿区环境污染控制与修复湖北省重点实验室，湖北 黄石 435003)



黄石市大气颗粒物粒径分布与质量浓度特征

李慧蓉1,2,钟萍1,2,袁攀1,2,王浩泉1,2,阮景军1,2,李小刚1,2,王晨1,2,刘红霞1,2*

(1湖北理工学院 环境科学与工程学院 湖北 黄石 435003;2湖北理工

学院 矿区环境污染控制与修复湖北省重点实验室，湖北 黄石 435003)

摘要：于2015年9月8日至同年月29日采用安德森分级撞击式采样器在湖北理工学院环境科学与工程学院楼顶采样，分析不同粒径样品中颗粒物质量浓度，探讨黄石大气颗粒物粒径分布与质量浓度特征。结果表明：质量浓度相对较大的粒径依次为0～0.4 μm、0.4～0.7 μm、4.7～5.8 μm，质量浓度分别为15.96 μg/m3、14.26 μg/m3、9.45 μg/m3，其余粒径质量浓度相差不大；小于0.7 μm的颗粒物粒径越细质量浓度越高；0.7～10 μm粒径范围颗粒物质量浓度相对较低。各粒径范围颗粒物质量浓度变化为：第3周>第2周>第1周，推断降雨可降低空气中颗粒物质量浓度。相关性分析表明，黄石市大气颗粒物特点随其粒径不同而显著不同，可能是因各粒径范围颗粒物理化成分不同而导致。

关键词：大气颗粒物；质量浓度；粒径分布；黄石市

大气颗粒物是影响大气能见度、气候变化以及人体健康的重要污染物。除了大气颗粒物本身对环境有害外，颗粒物中包含的一些有毒物质，如多环芳烃、异构烷烃、重金属等更易造成二次污染[1-2]。颗粒物粒径小且可吸附微量元素[3]、硫酸盐、硝酸盐和碳组分等，与呼吸器官疾病发病率、心肺发病率及死亡率等诸多不利健康效应也关系密切[4-5]。随着大气颗粒物污染日趋严重和对大气颗粒物研究的不断深入[6]，人们逐渐深刻意识到颗粒物给地球环境和人体健康带来的巨大危害。

大气颗粒物的环境效应和气候效应主要取决于其粒径大小，且粒径分布特征是研究气溶胶来源、形成与转变的重要依据[2,6]。目前，大气颗粒物研究主要集中在长江三角洲[7]、珠江三角洲[8]、京津翼[9-10]等地区，在华中城市圈鲜有相关研究。随着我国中部崛起战略逐步实施及东部经济相对发达地区的产业转型，很多企业开始向中部城市转移，这可能会加重中部地区的环境污染程度。黄石市作为我国长江中下游地区典型资源型工矿城市，其工业经济规模不断扩大以及城市机动车保有量不断增加，大气颗粒物成为影响该区域空气质量和危害人体健康的主要污染物之一，因此，研究该地区大气颗粒物粒径分布特征具有重要意义。

于2015年9月8日至同年月29日在黄石市湖北理工学院环境科学与工程学院楼顶(距离地面约16 m)采集大气颗粒物，利用安德森8级颗粒物撞击采样器获得9个粒径范围样品，调查典型矿区城市大气颗粒物的质量浓度及粒径分布，为开展长期而系统的大气颗粒物研究积累工作经验，并累积城市和区域大气化学的特征数据，为城市大气环境污染治理提供背景资料。

1实验与方法

1.1采样地点

黄石市位于湖北省东南部，属亚热带季风气候，其地势由西南向东北倾斜，延绵于湘鄂赣三省边境的幕阜山脉。黄石市是老矿冶城市，素有“江南聚宝盆”之称，是我国长江中下游重要的资源型工矿城市。2003年国务院办公厅批准实施《黄石市城市总体规划(2001-2020)》，黄石市由工矿资源型城市向开放型、多功能现代化工贸大城市转变，面临加入WTO及经济全球化发展。近年来，黄石市空气污染日趋严重，因此，对于大气颗粒物的跟踪监测以及空气质量调研与评估显得非常必要。采样点为湖北理工学院环境科学与工程学院楼顶(经度为：30°12′35.34″，纬度为：115°01′30.17″)，采样仪器距离地面16 m。

1.2采样仪器及采样方法

8级颗粒物撞击式采样器(安德森，美国)由8个撞击盘组成，不同粒径气溶胶粒子根据空气动力学原理被分离并采集到各级采样膜，膜片用于重量和颗粒物成分的分析。采样流速为28.3 L/min，各分级粒径空气动力学直径范围分别为:< 0.4 μm、0.4～0.7 μm、0.7～1.1 μm、1.1～2.1 μm、2.1～3.3 μm、3.3～4.7 μm、4.7～5.8 μm、5.8～9.0 μm、9.0～10 μm。采样膜为玻璃纤维滤膜，采样前将滤膜放入马弗炉经500 ℃高温焙烧4 h消除可能有机物，冷却后放入恒温恒湿箱中平衡24 h。采样后滤膜分别装入膜夹，带回实验室于恒温恒湿箱中平衡24 h后置于冰箱冷冻保存。

采样时间分别为：第1周(9月8日7∶30～9月15日7∶30)；第2周(9月15日7∶30～9月22日7∶30)；第3周(9月22日7∶30～9月29日7∶30)。每周连续采集7 d，总共采集不同粒径样品27个；同时记录采样周期内气温、风速和降雨量等气象数据，采样时间内降雨量情况如图1所示。

1.3样品分析方法

将样品从冰箱中取出，至室温后放入恒温恒湿箱中平衡24 h，再用十万分之一微电子天平称重，称完后样品放回原膜夹置于冰箱(4 ℃)保存。

采样前后滤膜分别称量3次。称量前，滤膜首先在恒温恒湿箱中(温度控制在20～23 ℃；相对湿度控制在30%～40%)放置24 h以上至恒重，再用微电子天平称重。2次称重误差分别小于15 μg(采样前滤膜)和20 μg(采样后滤膜)。称重后滤膜保存于聚苯乙烯皮氏皿中，用聚乙烯封口袋密封，冷藏于4 ℃冰箱内。采样前后滤膜质量差减去空白样品质量进行校准后，除以标况采样体积即得到样品的质量浓度。

2结果与讨论

2.1颗粒物质量浓度特征分析

黄石地区以及其他地区大气颗粒物质量浓度如表1所示，其中黄石大气颗粒物质量浓度相对较大的粒径依次为：0～0.4 μm、0.4～0.7 μm、4.7～5.8 μm，对应粒径质量浓度分别为15.96 μg/m3、14.26 μg/m3、9.45 μg/m3，其余粒径质量浓度相差不大。本研究用PM(0～3.3 μm)代表细颗粒，PM(3.3～10 μm)代表粗颗粒。由表1可知，黄石细颗粒质量浓度(54.94 μg/m3)高于贵阳(39.92 μg/m3)；低于宝鸡(110 μg/m3)、北京城区(102.81 μg/m3)、成都(187.09 μg/m3)和石家庄(245 μg/m3)；与武汉(52 μg/m3)、鞍山(53 μg/m3)、哈尔滨(56.90 μg/m3)相差不大。黄石粗颗粒质量浓度(32.22 μg/m3)高于武汉(7 μg/m3)、贵阳(22.34 μg/m3)；低于哈尔滨(42.21 μg/m3)、宝鸡市(69 μg/m3)、石家庄(56.85 μg/m3)和北京城区(85 μg/m3)。

贵阳市属于亚热带湿润温和型气候，环境质量良好[11]。鞍山市是东北地区钢铁工业城市，颗粒物是大气首要污染物[12]。宝鸡市近年来环境空气质量污染以煤烟型为主，机动车尾气的贡献逐步上升[13]。哈尔滨市重工业所占比重较大，悬浮颗粒物污染严重[14]。武汉市近年来发展较为迅速，本地源对大气污染影响较大，空气质量较为一般[15]。石家庄矿业发达，由于特殊地理位置和自然环境以及特殊工业结构、燃料结构等多种因素，大气污染较严重[16]。北京市经济发达、人口密集，空气污染较为严重[17]。综上分析，黄石市大气细颗粒物粒径范围污染情况相比粗颗粒物粒径范围更为严重；但是，黄石市作为三线小型工矿城市，城区人口密度小，大气颗粒物污染程度总体相对较轻。

表1黄石地区以及其他地区大气颗粒物质量浓度μg/m3

研究地区研究时间粒径大小/μm0～0.40.4～0.70.7～1.11.1～2.12.1～3.33.3～4.74.7～5.85.8～9.09.0～10黄石市2015.915.9614.268.607.818.317.379.457.987.42贵阳市2014.秋39.92*22.34**鞍山市2014.753.00****宝鸡市2013.10110*69.00**哈尔滨2013.956.90*42.21**武汉市2013.夏52.00*7.00**石家庄2013.春245.00*85.00**北京市2012.夏102.81*56.85**

注：*表示粒径范围是0～2.5;**表示粒径范围是2.5～10;***表示无相应值。

2.2颗粒物质量浓度特征

黄石大气颗粒物中不同粒径范围质量浓度和3周平均值见图2。不同粒径范围颗粒物质量浓度在第1周表现为：0～0.4 μm>0.4～0.7 μm>4.7～5.8 μm>1.1～2.1 μm>2.1～3.3 μm>0.7～1.1 μm>3.3～4.7 μm>5.8～9.0 μm>9.0～10 μm；第2周表现为：0～0.4 μm>0.4～0.7 μm>4.7～5.8 μm>0.7～1.1 μm>9.0～10 μm>2.1～3.3 μm>5.8～9.0 μm>3.3～4.7 μm>1.1～2.1 μm；第3周表现为：0.4～0.7 μm>0～0.4 μm>0.7～1.1 μm>2.1～3.3 μm> 4.7～5.8 μm>5.8～9.0 μm>1.1～2.1 μm>9.0～10 μm>3.3～4.7 μm。3周平均质量浓度依次为：0～0.4 μm>0.4～0.7 μm>4.7～5.8 μm> 0.7～1.1 μm>2.1～3.3 μm>5.8～9.0 μm>1.1～2.1 μm>9.0～10 μm>3.3～4.7 μm。其中，粒径范围为0.7～1.1 μm、1.1～2.1 μm、2.1～3.3 μm和3.3～4.7 μm的颗粒物质量浓度较为平均，4.7～5.8 μm、5.8～9.0 μm和9.0～10 μm粒径范围的颗粒物质量浓度逐渐减小，最小在7.0 μg/m3左右。由此可得，粒径小于0.7 μm的颗粒物粒径越细质量浓度越高[18]，高于其余7个粒径范围颗粒物。黄石大气不同粒径颗粒物质量浓度总体呈现“中间凹两边凸”的趋势，与钦凡等[19]研究结果一致。

(a)第1周不同粒径颗粒物质量浓度(b)第2周不同粒径颗粒物质量浓度(c)第3周不同粒径颗粒物质量浓度(d)3周平均质量浓度

图2不同粒径中大气颗粒物质量浓度/(μg/m3)

2.3不同粒径颗粒物质量浓度时间变化特征

采样周期内大气颗粒物质量浓度及其平均浓度见3，采样周期内各粒径范围大气颗粒物浓度变化图见图4。

由图3和图4可以看出，0～0.4 μm、0.7～1.1 μm、2.1～3.3 μm、4.7～10 μm粒径范围颗粒物的3周质量浓度变化均为：第2周>第1周>第3周。由黄石气象资料及图1可知，2015年9月上旬有中雨和大雨，降雨量表现为：第3周>第1周>第2周。由此推断，以上粒径范围颗粒物受降雨量影响较明显。1.1～2.1 μm和3.3～4.7 μm粒径范围颗粒物周变化为：第1周>第2周>第3周，以上粒径范围颗粒物同样也受到第3周较强降雨量影响。0.4～0.7 μm粒径范围颗粒物质量浓度受降雨量影响不明显，推测其他因素可能会影响到该粒径范围颗粒物浓度。

综上所述，大多数粒径范围颗粒物质量浓度会受到降雨量影响，雨水对于颗粒物有一定冲刷作用，表现为降雨量越大其颗粒物浓度越小，这与段菁春等[20]和胡敏等[21]研究结果一致。有些粒径范围颗粒物质量浓度受降雨影响不明显，会受到其他因素影响，相关研究需深入开展。

2.4不同粒径颗粒物相关性分析

采用SPSS中pearson(皮尔逊相关系数)确定黄石大气不同粒径范围颗粒物质量浓度相关性，分析结果见表2。大多数粒径范围颗粒物质量浓度显示良好相关性。0～0.4 μm粒径范围颗粒物质量浓度与0.7～1.1 μm、2.1～3.3 μm、5.8～9.0 μm、9.0～10 μm粒径范围颗粒物质量浓度相关系数大于0.9，显示良好相关性。0.7～1.1 μm粒径范围颗粒物质量浓度与0～0.4 μm、5.8～9.0 μm、9.0～10 μm粒径范围颗粒物显著相关。2.1～3.3 μm粒径范围颗粒物质量浓度与0.4～0.7 μm、3.3～4.7 μm、4.7～5.8 μm、1.1～2.1 μm 粒径范围颗粒物显著相关。3.3～4.7 μm粒径范围颗粒物质量浓度与2.1～3.3 μm、4.7～5.8 μm粒径范围颗粒物显著相关。4.7～5.8 μm粒径范围颗粒物质量浓度与2.1～3.3 μm、3.3～4.7 μm粒径范围颗粒物显著相关。5.8～9.0 μm粒径范围颗粒物质量浓度与0.4～0.7 μm、0.7～1.1 μm粒径范围颗粒物显著相关。9.0～10 μm粒径范围颗粒物质量浓度与0.4～0.7 μm、0.7～1.1 μm、5.8～9.0 μm粒径范围颗粒物显著相关。

表2　各级粒径范围颗粒物质量浓度之间的相关性(P<0.05)

值得注意的是，1.1～2.1 μm粒径范围颗粒物质量浓度与各粒径颗粒物均无显著相关性；0.4～0.7 μm粒径范围颗粒物质量浓度与1.1～2.1 μm、2.1～3.3 μm、3.3～4.7 μm、4.7～5.8 μm粒径颗粒物显著相关，但是表现为负相关；粒径较细的前4个级别颗粒物与相邻颗粒物之间均不相关。由此看出，颗粒物特点随其粒径不同而显著不同，大部分粒径范围颗粒物质量浓度之间相关性良好，反映出它们在来源方面有相关之处[22]；少数粒径范围颗粒物质量浓度之间相关性差，推测可能是由于理化成分不同而导致其来源不同[23-24]。因此，针对不同粒径颗粒物的理化成分分析需要进一步探讨。

3结论

为调查黄石不同粒径大气样品中颗粒物质量浓度，于2015年9月8日-29日采用安德森分级撞击式采样器在湖北理工学院环境科学与工程学院楼顶采样，探讨并总结出黄石大气颗粒物粒径分布与质量浓度的若干特征。

1) 黄石大气颗粒物质量浓度相对较大的粒径依次为：0～0.4 μm、0.4～0.7 μm、4.7～5.8 μm，质量浓度分别为15.96 μg/m3、14.26 μg/m3、9.45 μg/m3；其余粒径质量浓度相差不大。细颗粒物粒径范围内污染情况相比粗颗粒物粒径范围更严重。相比于国内其他地区，黄石市不同粒径范围大气颗粒物质量浓度污染水平较低。

2) 黄石市小于0.7 μm的颗粒物粒径越细含量较高，0.7～10 μm粒径范围颗粒物质量浓度相对较低；各粒径范围颗粒物质量浓度变化为：第3周>第2周>第1周，推断降雨可降低空气中颗粒物质量浓度，有些粒径范围颗粒物质量浓度受降雨影响不明显，应与其他因素有关，有待于深入研究。

3) 黄石市大气颗粒物特点随其粒径不同而显著不同，可能是因各粒径范围颗粒物理化成分不同，从而导致其来源不同。因此，还需针对不同粒径范围颗粒物进行理化成分分析，以期查明大气颗粒物质量浓度具体组成以及可能来源。

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(责任编辑高嵩)

Mass Concentration and Size Distribution of Atmospheric Particles in Huangshi City

LiHuirong1,2,ZhongPing1,2,YuanPan1,2,WangHaoquan1,2,RuanJingjun1,2,LiXiaogang1,2,WangChen1,2,LiuHongxia1,2*

(1School of Environmental Science and Engineering,Hubei Polytechnic University,Huangshi Hubei 435003;2Hubei Key Laboratory of Mine Enviromental Pollution Control and Remediation;Hubei Polytechnic University,Huangshi Hubei 435003)

Abstract：To analyze size distribution and mass concentration of atmospheric particles in Huangshi urban area,samples were collected from September 8 to 29 in 2015 using an Anderson classification impingement sampler on the roof of School of Environmental Science and Engineering,Hubei Polytechnic University.The results showed that the higher mass concentrations presented in the following size distribution:0～0.4 μm,0.4～0.7 μm and 4.7～5.8 μm,with the concentration of 15.96 μg/m3,14.26 μg/m3 and 9.45 μg/m3,respectively.Fine particles less than 0.7 μm had higher mass concentrations than coarse particles between 0.7 μm and 10 μm.The change of size particles showed as the following sequence:the third week>the second week>the first week,which may be caused by rainfall that reduced particulate mass concentration in the air.According to the correlation analysis,particle characteristics significantly depended on particle size,suggested that different sources in various sizes particles were owed to different physical and chemical composition of the particles.

Key words：atmospheric particulates;mass concentrations;size distribution;Huangshi city

中图分类号：X513

文献标识码：A

文章编号：2095-4565(2016)02-0013-06

doi:10.3969/j.issn.2095-4565.2016.02.004

*通讯作者：刘红霞，副教授，博士，研究方向：环境地球化学。

作者简介：李慧蓉,本科生。

基金项目：湖北理工学院大学生科技创新项目(项目编号：14cx01)；国家级大学生创新创业训练计划项目(项目编号：201510920010)；矿区环境污染控制与修复湖北省重点实验室开放课题项目(项目编号：2014105)。

收稿日期：2015-12-14