纳米氧化铝掺杂对高速动车组牵引电机绝缘性能的影响

刘 洋， 吴广宁， 高国强

(西南交通大学 电气工程学院，四川 成都 610031)

近年来，经过引进、吸收以及再创新之后，我国已经掌握了制造高速动车组的核心技术。变频牵引电机作为高速动车组动力来源，其安全稳定运行至关重要[1-3]。动车组运行时，由于车内体积的限制，变频电机中的工作温度可以达到200 ℃左右[4-7]，并且变流器输出的一系列脉冲形式的方波电压具有陡上升沿、频率高等特点。这一系列恶劣的运行环境可能导致变流器中绝缘材料过早老化而失效。

目前，动车组牵引电机电磁线绝缘包含绝缘漆以及以三分之二方式绕包的PI薄膜[8-10]。而相比于纯PI薄膜，无机纳米粒子掺杂后的PI绝缘性能更加优越[11]。与工频电压环境下工作的电机不同，双极性方波脉冲条件下电机匝间绝缘承受两倍于电压峰值的电压，电子的频繁入陷使得纳米粒子和PI分子相互作用的机理更加复杂。研究表明，PI薄膜在方波老化的过程中，局部放电、高频脉冲电压引起的介质弛豫损耗以及空间电荷积累导致的局部电场畸变是绝缘失效的主要原因[12]。

本文自制了纳米Al2O3含量不同的PI/Al2O3，测试了PI/Al2O3复合材料的介电常数，并对其进行了表面放电试验。测试比较了纯PI薄膜与PI/Al2O3复合薄膜局部放电参量。利用SEM镜观察了局部放电对PI复合材料的侵蚀情况。利用三层模型分析了PI/Al2O3薄膜内部电子与纳米粒子以及聚合物分子链的碰撞机理。

1 实验系统

1.1 复合薄膜电晕老化试验系统

针对于牵引电机匝间实际的绝缘结构，本文单独选取纳米粒子掺杂后的绝缘薄膜为研究对象，建立了电晕老化实验平台，平台组成见图1。

试验电源为发出高频电压的双极性电源[13]。其方波占空比为0.5。电源正负端通过保护电阻以及试验电极与薄膜试样相连。同时为了得到在电晕老化过程中试验表面局部放电参数，利用高频铁氧体以及绕制线圈作为传感器[14]，传感器套在电源负端的连接线上，试样产生局部放电时，放电电流通过连接线使传感器产生的感应磁通将放电信号耦合到绕制线圈。放电信号通过积分电阻被高频示波器2通道采集，示波器1通道通过高压探头连接到电源正极。双通道采集的数据传输到计算机的数据库内，方便读取。

试验所用电极根据标准制作。其中柱电极边缘曲率半径设计为1 mm，其边缘与薄膜试样间的气隙会在高压情况下产生发电，便于模拟实际牵引电机匝间绝缘内部气隙的局部放电侵蚀。柱电极由绝缘板以及螺丝支撑，以便调节薄膜试样与电极的平整接触。试验系统也设置了烘箱，烘箱温度在室温到300 ℃可调。

1.2 PI/Al2O3膜制作流程

无机纳米粒子与PI有机聚合物属于不同两相物质。KH560(硅烷偶联剂)可以水解使无机纳米粒子与PI有机分子链之间形成化学键，使得复合薄膜的性能更加优越。试验中首先利用KH560处理无机纳米粒子表面，使纳米粒子与硅烷偶联剂上亲无机的化学基团连接。处理步骤为：将质量为需处理无机纳米粒子质量的1%偶联剂与无机纳米粒子在乙醇-水溶液中混合，并将混合溶液加热至60 ℃进行磁力搅拌，使得反应充分。然后将混合溶液烘干，并将烘干后结块的纳米粒子研磨充分，以备掺杂使用。由于研磨可能达不到纳米尺度级别，所以在实际掺杂纳米粒子过程中还需要经过超声使纳米粒子进一步分散。

本文制备PI薄膜的方法是利用二氨基二苯醚与均苯四甲酸二酐在极性有机溶剂内进行低温缩聚[15-16]。试剂充分缩聚后会形成聚酰胺酸(PAA)溶液。然后将聚酰胺酸溶液在高温下进行热亚胺反应脱环形成聚酰亚胺基体。

图2为PI薄膜制作工艺流程。本次制备极性溶剂选取DMAC(二甲基乙酰胺)溶液，且DMAC溶液中混有已经改性过并经过超声分散作用的纳米Al2O3。为了制得长分子链的PAA，使得缩聚反应充分，可将等摩尔量的均苯四甲酸二酐分多次加入溶剂中进行缩聚反应，反应过程中对混合溶液进行至少6 h的机械搅拌；缩聚反应中不能引入水分，相关试验器具必须保持干燥洁净，药品和试剂尽量避免接触空气防止吸湿以及氧化；此外热亚胺反应过程中进行梯度升温能使所制得的PI膜有更强的柔韧性。表1为所得PI/Al2O3膜的厚度以及含量参数。

表1 试样参数

样品编号厚度/umAl2O3%样品编号厚度/umAl2O3%#a530#b541#c522#d555

2 实验结果与分析

2.1 介电常数的测试

利用LCR测试仪测试计算所制试样的介电常数。不同纳米粒子含量的PI/Al2O3复合薄膜相对介电常数频谱图见图3。

由图3可知，纳米Al2O3提高PI/Al2O3复合薄膜的相对介电常数，并且PI/Al2O3薄膜的相对介电常数随着监测频率的增加而减小。固体纳米复合材料中介电常数的来源包括：(1) 固有电矩在外电场作用下跟着电场方向转动形成的转向极化；(2) 纳米复合材料中纳米粒子在聚合物中所引入的缺陷以及空洞产生的界面极化。

纳米粒子添加在PI基体中后，PI分子缠结在纳米粒子周围，使PI基体转向能力减弱，降低了复合材料的介电常数[16]。但是，无机Al2O3纳米粒子其介电常数大于由高分子聚合物PI基体，根据Maxwell-Garnett理论，2种不同介电常数材料合成的新材料，其介电常数介于两者之间。

将试样放在烘箱中保持不同的温度值，设定测试频率为100 Hz,不同纳米粒子含量的复合薄膜相对介电常数温度谱见图4。

随纳米Al2O3含量的上升，复合薄膜的相对介电常数明显上升。纳米粒子的缠结作用是导致复合薄膜相对介电常数上升的主要原因。复合薄膜的相对介电常数随温度变化其变化规律不是很明显。在100 ℃以下时随温度的上升，相对介电常数有所减少。主要原因是温度较低时，分子热运动不是很明显，且介质的松弛时间随着温度上升而呈指数下降，从而导致相对介电常数下降[17]。温度达到200～225 ℃时，相对介电常数跟着温度升高而上升。主要缘由是分子热运动加剧，松弛极化作用加强，导致了相对介电常数上升。

2.2 局部放电特性的研究

在实际测试中与工频采集局部放电不同的是高频方波下电源在传感器中耦合出干扰信号。并且由于传感器为高磁通线圈，很容易受到周围无关信号干扰。所以需要通过滤波以及软件计算将干扰信号排除。主要方法是利用滤波手段将所采集信号频段限制在局部放电信号频段附近(2 GHz)，以便排除大部分干扰信号。其次采用阀值提取设定将不满足局部放电电压的干扰信号进一步排除，从而将局部放电信号提取出来。图5(a)为采集到的原始放电信号，图5(b)为采用阈值设定以及高频滤波器去除白噪声后得到的滤波后信号[14]。

将被测试样放置在2个电极之间，并保持试样与电极充分接触。调整电源输出电压使复合薄膜电场强度为60 kV/mm，试验温度为室温，方波频率为1 kHz。纯PI膜和2% Al2O3纳米粒子含量的PI膜局部放电散点图见图6。

经统计，在相同试验条件下PI复合薄膜的局部放电次数随纳米Al2O3含量的升高而减少。在高频方波作用下，试样表面的电场变化较快。在一个方波周期内，电源电压极性变化时，试样表面电荷迁移速度较极性变化速度慢，产生残余电场。残余电场E1和方波极性稳定后的电源电场E2叠加形成叠加场强E=E1+E2。电场E大于方波稳定时候间隙电场E2，见图7。这也是局部放电主要发生在场强极性变化时的原因。

纳米粒子在复合薄膜内分布均匀，并且会在复合薄膜表面析出一些纳米粒子。与高聚物纯PI相比，无机纳米粒子的电导率要高于高聚物[18]。所以导致PI/Al2O3复合薄膜表面电导率大于纯PI薄膜。当电源方波电压极性翻转时，表面电荷消散更快，使得间隙电场会很快降低到Eres，导致间隙被击穿的次数降低，从而使得局部放电次数减少。

2.3 SEM分析

根据标准制作的电极周围有一定的曲率，放电区域位于试验电极与试样之间的气隙。击穿点发生在电晕放电较强的电极边缘。其表面侵蚀SEM见图8。

可以看出试样表面出现了许多被电晕侵蚀的坑洞，表面发生了大分子链的断裂，周围有少量的纳米粒子堆积。对纯PI薄膜和纳米Al2O3含量为2%PI复合薄膜老化前后表面进行微观形貌的观察，见图9。

图9可以看出纯PI薄膜表面被侵蚀程度远大于含有纳米Al2O3的薄膜。在纯PI膜表面，大分子链裂解程度严重，少部分有机物碳化生成了黑色的物质。见图10，纳米粒子均匀分布在PI基体中，并且有一部分分散在试样表面。

Al2O3纳米粒子作为无机粒子，其耐电晕的能力强于高分子聚合物。随着电晕放电对试样表面侵蚀，纳米粒子能够堆积在试样表面并阻止电晕放电对PI基体的进一步侵蚀。同时纳米粒子提高了试样表面电荷迁移率，使得电荷不容易残留在试样表面，降低了电荷对于PI基体的破坏。

从纳米复合材料微观结构分析，纳米粒子和PI基体作用形成三层结构[19]，这种结构广泛存在与纳米复合材料中，见图11。最里层为成键层，主要包括键能较大的离子键和氢键。其余两层分别为晶体层和疏松层，键能较小，耐电晕能力较差。在电晕放电时候，除了一部分电荷从试样表面迁移，剩下的电荷会被注入到复合薄膜基体中。电荷注入会不断遭遇纳米复合结构，撞击大分子链。撞击的能量主要被复合材料最外两层吸收，而最内层破坏程度较小。同时纳米复合材料内部会有一定的导电通道，一定程度上也防止了复合薄膜被破坏[20]。

3 结论

本文对自制的PI/Al2O3薄膜进行了介电性能试验、电晕老化试验、局部放电参量测试以及先进材料分析测试，得到了如下结论。

(1) 纳米Al2O3的掺入会增加PI薄膜的相对介电常数。频谱图随着频率增加复合薄膜的介电常数降低；温度谱图在100 ℃之间介电常数降低，200～225 ℃间介电常数增加。纳米复合材料的两相性质是影响介电常数的关键因素。

(2) 纳米Al2O3会增加PI薄膜表面电导率，降低了复合薄膜表面的残余电场，导致局部放电次数少于纯的PI薄膜。

(3) 由老化后的SEM图可以发现纳米Al2O3会防止电晕对于PI基体的侵蚀。其形成的三层复合结构使得纳米复合材料的耐电蚀性能提高。

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