东胜铀矿砂岩中方解石富集及铀矿成因

冯乔，秦宇，付锁堂，柳益群，周鼎武.山东科技大学地球科学与工程学院，青岛6650；.中国石油青海油田分公司，敦煌760；.大陆动力学国家重点实验室，西北大学地质系，西安70069 4.海洋国家实验室海洋矿产资源评价与探测技术功能实验室，青岛6607



东胜铀矿砂岩中方解石富集及铀矿成因

冯乔1,4，秦宇3*，付锁堂2，柳益群3，周鼎武1
1.山东科技大学地球科学与工程学院，青岛266510；2.中国石油青海油田分公司，敦煌736202；3.大陆动力学国家重点实验室，西北大学地质系，西安710069 4.海洋国家实验室海洋矿产资源评价与探测技术功能实验室，青岛266071

摘要：东胜铀矿区方解石富集特征、无机碳氧同位素以及邻近气藏包裹体捕获压力、有机碳同位素和3He/4He的相关研究表明，东胜铀成矿与深层天然气存在密切关系。方解石的δ(13)C值-19.6‰～-1.11‰，δ(18)O值-17.13‰～-9.00‰，δ(13)C值的变化范围较宽，可能是地表水和深层天然气影响程度不同所致。鄂尔多斯盆地北部气藏储层包裹体捕获压力从深部向浅部和从盆地西南向东北方向逐渐降低的变化趋势表明，天然气为铀的转化提供了充足的还原剂，为大型东胜铀矿形成提供了必要条件。天然气中3He/4He比值证明东胜直罗组铀矿砂岩中没有有意义的幔源流体贡献。这些证据表明东胜铀矿砂岩中的方解石是地表水和深部天然气共同作用的结果，这暗示了东胜大型铀矿床是由低温混合成矿作用形成的。

关键词：方解石；碳氧同位素；3He/4He比值；东胜铀矿

Key words: calcite; carbon and oxygen isotopes;3He/4He ratio; Dongsheng uranium deposit

铀的地球化学特性决定了砂岩型铀矿富集成矿的过程中，可溶性的U6+必须还原转化为不可溶的U4 +铀石或含铀络合物（Christina and Cochran,1993），其还原剂的组成及数量是铀转化形成大型砂岩型铀矿的关键因素（Landaisa et al.,1990）。众多实例及模拟试验表明，有机质与铀成矿之间存在密切关系（Landaisa et al.,1990; Landais,1996; Charles,1996; Cortiall et al.,1990; Bonnamy and Oberlin,1982; Meunier et al.,1990; Mcmanus et al.,2005），可以作为铀转化过程中非常重要的还原剂，其主要作用表现在：（1）有机质的吸附作用，尤其是发现褐煤对铀有较强的吸附作用（Na⁃kashima et al.,1984; Mohan et al.,1982; Nakashima,1992; Forbes et al.,1988）；（2）微生物在铀矿形成过程中起着关键作用（Min et al.,2005；尹金双等，2005；赵瑞全等，1998）；（3）原油降解形成的沥青与沉积铀矿床之间存在令人信服的关系（Leventhal et al.,1986），石油可以作为铀转化过程中的良好的还原剂（Cai et al.,2006）。目前的研究当中很少明确提到天然气在铀成矿中的作用。

东胜铀矿位于鄂尔多斯盆地北部伊盟隆起，鄂尔多斯市（原东胜市）最大型的典型沉积砂岩型铀矿，铀矿化过程中伴生有许多独特的地质现象，如砂岩漂白化、绿色化、黄铁矿化和方解石的沉淀富集等。

关于东胜铀矿的成因目前还存在较大争论：（1）层间氧化带型铀矿床（王金平，1998；狄永强，2002；左文乾，2005；杨建新，2005；杨建新等，2006；黄净白和李胜祥，2007），并强调东胜铀矿与典型层间氧化带型有较大不同；（2）强还原条件下的低温热液型铀矿床（肖新建等，2004；柳益群等，2006）；（3）多期次多阶段成矿（向伟东等，2006；张复新等，2006）；（4）较多研究者均强调深部流体对铀矿形成的影响，但不同学者强调深部流体的来源、组成是有所不同的，包括幔源流体（朱西养等，2003；李荣西等，2006）、油气流体（Min et al.,2005;张景廉等，2006）、天然气流体（孙晔等，2004；冯乔等，2006；吴柏林等，2006）。本次研究通过对天然气来源以及与东胜砂岩型铀矿化伴生的次生方解石的研究，以期能为东胜砂岩型铀成矿机理以及有机—无机相互作用提供重要的依据。

1　方解石沉淀富集特征

通过露头剖面和钻井岩心的详细观察，铀矿砂岩中的次生方解石主要富集在中侏罗统直罗组（J2z）的中下部绿色化砂岩中，其上部为下白垩统紫红色泥岩与浅褐色细砂岩间互层（K1），其下部为中侏罗统延安组的漂白砂岩夹薄煤层（J2y），缺失上侏罗统沉积（图1）。

图1　研究区地质图与样品位置图Fig.1 Geological map of the study area showing sampling locations

中侏罗统直罗组浅灰绿色铀矿化砂岩中的次生方解石以两种形式富集。一种呈集合状，地表露头特征明显，主要为长条柱状（俗称钙化木）、球形、层状、条带状等，其中在绿色化砂岩中主要呈孤立产出的球形、长条柱状和透镜体（图2a，2b），在绿色化砂岩与上覆紫红色岩石之间紧邻绿色化岩石中的方解石呈与地层产状近平行的层状、不连续的条带状（图2e）。柱状和球状方解石核心往往包裹泥质粘土，从内向外具层圈结构，反映了其围绕一个支点逐渐生长发育的过程（图2b-d）。上述形态和结构变化似乎表明次生方解石富集与地表水的淋滤作用有关，处于氧化-还原过渡带，因水环境的酸碱条件转化而沉淀富集的。另一种呈分散状散布于岩石中，薄片观察、酸溶实验表明，直罗组铀矿砂岩中的方解石含量平均约17.4%，最高可达35%，少量样品中方解石含量＜5%，甚至无。分散状方解石分为亮晶方解石和泥晶方解石，前者形成早，晶粒较粗，数量多；后者形成晚，颗粒细小。

图2　地表露头中次生方解石的富集产状特征图Fig.2 Photographs showing the secondary calcite-rich feature in the outcrop

2　方解石的成因

绿色铀矿化岩石中超出正常含量的方解石从何而来？探讨控制方解石来源的因素主要考虑碳的来源，沉积岩中碳的来源包括两个方面：内源和外源。内源指直罗组的古沉积环境对碳来源的影响，外源指成岩作用期间碳的来源。

2.1古沉积环境的影响

古环境中碳富集程度受两个因素影响，一个为地球原始碳库的旋回变化导致的大气中CO2分压。在地球演化历史过程中，有几个时期的地层中特别富集碳，如中元古代、中晚寒武世、早中奥陶世、二叠纪-早三叠世、早白垩世等，其较高的CO2分压形成了巨厚的碳酸盐岩地层，而东胜铀矿赋存的中侏罗世直罗组沉积时期，在地球碳库旋回演化过程中表现为贫碳，大气环境中提供的原始碳比较少，几乎很少有碳酸盐岩地层发育。另一个控制原始沉积碳来源的因素是区域沉积环境，直罗组沉积时，鄂尔多斯盆地北部属于干旱炎热气候环境，以河流-河泛平原沉积为主，沉积物处于氧化环境，不利于碳的保存，地层中整体碳含量低；即使有较多有机物质发育，由于存在较强的呼吸作用，能够在沉积物中保留的有机碳也是有限的，不能为方解石沉淀富集提供较多的碳来源，因此直罗组中原生方解石沉淀应是很少的。

2.2成岩作用期间碳的来源

直罗组在沉积埋藏以后的埋藏成岩作用期间，其碳主要来源于上覆地表水旋回和下伏石油、天然气的扩散富集作用。

2.2.1方解石碳氧同位素组成

测试样品包括露头剖面和钻井样品，为中侏罗统直罗组砂岩和其中的钙质结核，砂岩中的方解石胶结物和钙质结核的碳氧同位素值用磷酸法测定。测试工作由四川石油管理局地质勘探开发研究院用Fimligan-MAT252气体同位素质谱仪完成，工作标准为TTB-1，仪器分析精度δ13C=±0.1‰和δ13O=±0.2‰。分析结果见表1。

表1　方解石的碳氧同位素分析测试结果Table 1 Carbon and oxygen isotopes of calcite

测试结果表明，方解石的δ13C值为-19.6‰～-1.11‰，δ18O值为-17.13‰～-9.00‰，平均分别为-5.93‰和-11.23‰，与Cai等（2006）的测试结果基本一致。分散状方解石的碳氧同位素值与钙质结核中碳氧同位素值无太大差别。钻井样品的δ13C、δ18O值平均为-12.28‰和-13.72‰，与方解石胶结物含量之间的关系不密切，说明方解石的碳氧同位素不受其产状和含量的影响。但是露头剖面和钻井样品之间δ13C的差值较大，钻井样品比露头样品平均偏负6.31‰，δ18O也偏负2.49‰。由于氧同位素的偏负与较高的环境温度有关，而碳同位素主要受无机碳和有机碳相互作用的影响，所以钻井样品的碳同位素比露头样品更偏负说明埋藏较深部位的岩石可能受到了更多碳同位素更负的有机碳影响，或者露头样品可能受到了浅层地表水稀释作用改造；同时碳同位素分布范围较宽可能是地表水和深层有机质共同作用和差异影响所致。

2.2.2深层天然气的扩散

鄂尔多斯盆地深层发育两套天然气藏，一为奥陶系顶部的碳酸盐岩裂缝-溶洞性型天然气藏（杨华等，2011；杨华等，2013），二为石炭系—二叠系砂岩型天然气藏，其气源均主要来自于上古生界湖泊-沼泽相以III型干酪根为主的煤层气（戴金星，1992；冯乔等，2007）。这些天然气在聚集成藏的过程中，同时还应伴随着向更浅层重要的扩散作用（冯乔等，2007）。

应用流体包裹体技术（Aplin et al.,2000；米敬奎等，2002；刘德汉，1995；冯乔等，2006），对鄂尔多斯盆地上古生界储层砂岩中的包裹体捕获压力进行了计算，其结果表明，纵向上流体包裹体的捕获压力随地层层位变新（太原组—山西组—石盒子组—石千峰组）逐渐降低（图3）。其捕获压力的变化可以划分为3个流体压力系统，即太原组—山西组、下—上石盒子组、石千峰组。这一结果是天然气由深至浅逐次向上运移和扩散作用造成的。

从平面分布上看，流体包裹体捕获压力的变化具有东南高东北低的特点，整体呈现出由东南向西北然后转向东北方向逐渐降低的趋势（图4）。流体包裹体捕获压力的平面变化表明上古生界天然气不仅具有从深部向浅部扩散运移，而且具有从盆地西南部向东北部运移的趋势，在盆地东北部杭锦旗-东胜以北有众多天然气溢出就是运移的结果，而东胜铀矿发育区正位于天然气运移的汇聚区，这种巧合可能表明铀矿形成与天然气之间存在成因联系。

图3　流体包裹体捕获压力随地层层位变化图Fig.3　The diagram of the trapped pressure of the fluid inclusions with distance

图4　鄂尔多斯盆地上古生界流体包裹体捕获压力分布图Fig.4　The plan view of the trapped pressure of the fliud inclusions in Upper Paleozoic,Ordos Basin

2.3天然气散失与铀成矿的关系

在富含有机质的弱酸性环境中，铀常呈UO22+和UO2(OH)+形式存在，易被有机物质和其它胶体吸附。当富含CH4的烃类气体沿一定通道，从深层气区运移到含铀的层间氧化还原过渡带时，天然气不仅能够改变成矿的地球化学环境，而且能够使铀矿物质发生溶解与沉淀（赵瑞全等，1998；杨殿忠等，2002）。在有氧带附近，天然气主要起催化作用，使铀矿物质溶解，形成铀酰络合物，以溶于水的形式被搬运。其氧化作用过程为：

在还原带附近，铀矿物质在CH4作用下被还原成UO2，富集成矿，同时伴生方解石和黄铁矿沉淀。其还原作用过程为：

上述过程中，CH4起着重要的还原作用，它不仅使铀矿物质形成碳酸铀酰络合物，易于迁移，而且又使碳酸铀酰络合物被破坏，铀沉淀下来形成铀矿体。其中，形成1 mol的铀石（UO2），需要消耗5 mol的CH4（氧化过程消耗3 mol，还原过程消耗2 mol）。因此要形成大型工业铀矿藏，就需要大量的CH4，因此仅仅依靠浅层气或煤层气是远远不够的，更可能与鄂尔多斯盆地深部石炭系—二叠系巨大的天然气藏的天然气散失有关。

从目前油气的勘探成果来看（何自新，2003），鄂尔多斯盆地呈现出“南油北气”的特点，东胜铀矿床区正处于鄂尔多斯盆地北部大型上古生界天然气藏大量运移扩散的指向区，通过天然气藏中具有较强扩散能力的CH4气体通过渗透性地层和断裂等通道（刘德长，2007），为大型铀矿的形成提供了有利条件。因此，鄂尔多斯盆地演化剧烈改造阶段和深部烃类气藏改造逸散阶段，应是东胜铀矿形成的主要时期。

3　碳同位素与3He/4He比值

有关专家认为东胜铀矿包含有幔源成因的组分（朱西养等，2003；李荣西等，2006）。为验证这一观点，在本研究中特别挑选了与东胜铀矿邻近的榆林气田中天然气碳同位素异常的样品和伊蒙隆起上的天然气样品进行了碳同位素和3He/4He比值分析（表2）。碳同位素测试在中科院广州地球化学研究所有机地球化学国家重点实验室用GC-IRMS （DELTAplusXL）在线分析。所有样品均被重复分析两次，测试精度±0.5‰。3He/4He比值在中科院兰州地质研究所气体地球化学重点实验室测试，空气标样Ra =3He/4He =（1.368±0.03）×10-6=1。

分析结果如表2所示，天然气碳同位素除伊蒙隆起上的M11属于煤成气、M10属于油型气外，其它样品的天然气均不符合δ13C1＜δ13C2＜δ13C3的裂解气规律，属于混合型气（戴金星，1986；冯乔等，2007），说明部分上古生界天然气中混有下古生界来源的天然气。

一般认为稀有气体He在空气中的居留时间大约只有106年,因而空气中3He含量比典型岩浆气的3He丰度低2～3个数量级。如设大气的R=1.386× 10-6=1.00 Ra，则放射性衰变和沉积物或地壳中的R为0.01～0.03 Ra，熔岩和大洋中脊水热流体中采集的氦气约为8±1 Ra，并被认为代表上地幔的氦同位素组成，而大陆区幔源捕虏体中的氦为5～8 Ra，代表次大陆岩石圈地幔中氦的同位素组成（陈红汉，2001）。

由表2可知，伊蒙隆起及榆林地区天然气中的R介于2.14×10-6～3.90×10-6之间，R/Ra远小于1.0，其He应主要来源于沉积物或地壳中的放射性衰变，从而否定了有幔源气来源的可能性，由此可推知东胜铀矿区也不可能存在幔源成因的放射性物质，其铀矿化中的天然气应主要为壳源上古生界的煤层气。

表2　天然气样品中碳同位素与3He/4He比值分析结果表Table 2 The ratios of carbon isotope and3He/4He of gas samples

4　东胜铀矿的可能成因及认识

综上所述，东胜铀矿砂岩中较多的方解石富集是铀成矿过程中的伴生产物，其形成与携带有CO32-、HCO3-的地表水向下渗滤和深部天然气的向上扩散均具有密切关系。研究区缺失上侏罗统和上白垩统沉积，侏罗纪末期和白垩纪中晚期存在较长时期的风化剥蚀淋滤，地表水向下渗滤到氧化-还原过渡带，由于酸、碱水环境的改变而沉淀形成一定量的方解石；更重要的一方面，侏罗纪末期至白垩纪也是上古生界煤成天然气大量生成、运移时期（付少英等，2002），深部天然气向上及向东北方向的运移扩散，在杭锦旗-东胜一带与地表携带铀物质的地下水交汇，为含铀物质的转化提供了大量的还原剂，为东胜大型铀矿的形成提供了必要条件，同时伴生有较多方解石析出。因此东胜铀矿砂岩中的方解石是地表水和深部天然气共同作用的结果，这似乎暗示东胜大型铀矿床是在较低温压环境中的氧化-还原带附近由混合成矿作用形成的。

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The Enrichmentof Calciteandthe Genesisof Uranium Deposits in Dongsheng Uranium Sandstone

FENG Qiao1,4,QIN Yu3*,FU Suotang2,LIU Yiqun3,ZHOU Dingwu1
1.College of Geological Science and Engineering,Shandong University of Science and Technology,Qingdao 266510,China; 2.Qinghai Oilfield Branch PetroChina,Dunhuang 736202,China; 3.State Key Laboratory of Continental Dynamics,Department of Geology,Northwest University,Xi′an 710069,China 4.Laboratory for Marine Mineral Resources,National Laboratory for Marine Science and Technology,Qingdao 266071,China

Abstract:Research on calcite in Dongsheng uranium area is carried out including the enrichment characteristics,inorganic carbon and oxygen isotopes,neighboring gas reservoirs inclusions trapping pressure,organic carbon isotopes and3He/4He ratios.The results show that there is a close relationship between Dongsheng uranium mineralization and deep natural gas.The δ(13)C values range from -19.6‰to -1.11‰and the δ(18)O values range from -17.13‰to -9.00‰in calcite.The values of δ(13)C vary widely,maybe due to the influence of surface water and deep natural gas.The gas reservoirs inclusion trapping pressures decreased from the deep to the superficial part and from southwest to northeast in northern Ordos Basin,indicating that natural gas has supplied sufficient reducer for the conversion of uranium necessary for the formation of large-scale uranium.The3He/4He ratio in natural gas indicates that Dongsheng Zhiluo uranium sandstone has no meaningful contribution from mantle fluids.The evidence shows that the calcite is a result of joint actions of surface water and deep gas in Dongsheng uranium sandstone,suggesting that Dongsheng large-scale uranium deposit was formed by the effect of cryogenically mixed mineralization.

Corresponding author:QIN Yu,Ph.D.Candidate; E-mail: 434619960@qq.com

作者简介：冯乔，男，1963年生，博士，教授，主要从事油气地质、盆地分析与地球化学研究；E-mail: fengqiao999@126.com*通讯作者：秦宇，男，1988年生，博士研究生，主要从事盆地分析研究；E-mail: 434619960@qq.com

基金项目：海外及港澳学者合作研究基金（41428201）；国家重点基础研究发展计划“973”项目（2003CB214603）资助

收稿日期：2015-02-03；修回日期：2015-08-06

DOI:10.16108/j.issn1006-7493.2015029

中图分类号：P619.14

文献标识码：A

文章编号：1006-7493（2016）01-0053-07