煤中汞在电厂烟气中的排放特征

张晓勇，张金池，俞美香，李海东

(1.南京林业大学林学院，江苏 南京　210037；2.江苏省环境应急与事故调查中心，江苏 南京　210036；3.江苏省环境监测中心，江苏 南京　210036；4.环境保护部南京环境科学研究所，江苏 南京　210042)



煤中汞在电厂烟气中的排放特征

张晓勇1,2，张金池1①，俞美香3，李海东4

(1.南京林业大学林学院，江苏 南京210037；2.江苏省环境应急与事故调查中心，江苏 南京210036；3.江苏省环境监测中心，江苏 南京210036；4.环境保护部南京环境科学研究所，江苏 南京210042)

摘要：为了解燃煤电厂烟气中汞的排放特征，选择江苏省5个地区的7家燃煤电厂，基于美国EPA 30B方法进行现场采样，分析煤中汞含量、机组容量和不同处理设施等对烟气中汞排放的影响。结果表明，煤中汞含量与电厂烟气中汞排放浓度的相关性不强，不起决定性作用；机组容量与烟气中汞排放浓度呈极显著负指数关系(P<0.01)。采用循环流化床锅炉燃烧方式且配置静电除尘器的电厂烟气中汞的脱除效率(98.9%)明显高于煤粉炉配置静电除尘器和石灰石-石膏湿法脱硫装置的脱除效率(67.5%～81.6%)。循环流化床并配置静电除尘器装置对电厂烟气中汞的脱除更有利。

关键词：煤炭；电厂；烟气；汞；排放特征；处理设施

我国是煤炭消耗大国，也是汞排放大国。据联合国环境规划署资料，2005年全球人为汞排放的40%来自中国，而中国的汞排放中约有52%来自燃煤。汞进入生物体后很难被排出，在生物体内沉积而对生物体产生毒害[1-2]。目前，燃煤电厂已成为主要的人为汞排放源之一，其汞排放量占人为汞排放总量的1/3。为控制燃煤电厂的汞排放，2009年由环境保护部牵头制定了《重金属污染综合整治实施方案》，2012年1月正式实施GB 13223—2011《火电厂大气污染物排放标准》，明确规定新建燃煤锅炉烟气中汞及其化合物的排放浓度限值为0.03 mg·m-3[3]，这对燃煤电厂的汞污染物控制提出了新的要求和挑战。

煤中汞燃烧后通过烟气、粉煤灰、炉渣和石膏等形式排放至周边环境，其中，大气中的汞可通过干沉积和湿沉降等进一步转移至土壤和水体，并在土壤中富集，对生物体产生危害。燃煤固体副产物中粉煤灰和煤渣的主要利用方式为生产水泥和制造粉煤灰砖，脱硫石膏的主要用途是制备水泥缓凝剂和墙体材料，副产物在进一步利用过程中经历高温时，汞会再次释放到大气中，弃置的副产物中汞也可能造成大气、土壤和地下水环境的二次污染[4-8]。燃煤烟气中的汞有气态单质汞(Hg0)、气态二价汞(Hg2+)和颗粒态汞(HgP)3种形态[1,3]，3者之和即为总汞(HgT)，各种形态汞所占比例取决于煤种、燃烧条件、温度和烟气组成等因素。Hg0是烟气中气态汞的主要存在形态，具有较高的挥发性和较低的水溶性，很难被常规烟气处理设施去除；Hg2+可吸附于固体表面，易溶于水，易被湿法脱硫装置去除；HgP可被除尘器脱除。Hg0如何转化为易被捕集和吸收的Hg2+已成为当前研究的热点[9-10]。

近年来，国内外学者在燃煤电厂煤中汞的形态分布、影响因素、转移规律和排放控制等方面开展了大量的基础研究工作[11-15]，但对煤中汞的实测研究较少[16]，制约了燃煤电厂脱汞技术的开发和应用。为此，该文采用美国EPA 30B方法，通过现场采样，结合不同处理设施和不同煤种情况下烟气中的汞浓度，探讨常规污染物控制设施的脱汞作用，以期为燃煤电厂烟气中汞的治理提供参考数据。

1材料与方法

1.1研究对象

选取江苏省的南京、江阴、宜兴、徐州和扬州的7家燃煤电厂作为研究对象，编号依次为A～G，燃煤电厂基本情况见表1。为保证研究结果的代表性，除考虑所选燃煤电厂的区域分布外，还特别考虑了机组装机容量大小(50～1 000 MW)和燃烧方式(包括煤粉炉、循环流化床锅炉)等。

表1燃煤电厂基本情况

Table 1Basic situation of the coal-burning power plants studied

电厂地点锅炉类型处理设施 单机容 量/MW 主要燃 煤来源 A南京 PC ESP+WFGD 320印尼B江阴 PC ESP+WFGD50中国山东C宜兴 PC ESP+WFGD135中国安徽D扬州 PC ESP+WFGD220中国山西E徐州 PC SCR+ESP+WFGD1000中国山西F徐州 CFB ESP300中国江苏G徐州 CFB ESP135中国江苏

PC为煤粉炉，CFB为循环流化床锅炉。ESP为静电除尘器，WFGD为石灰石-石膏湿法脱硫装置，SCR为选择性催化还原脱硝装置。

为了净化烟气，A、B、C和D电厂烟气排放系统中设置静电除尘器(electrostatic precipitation，ESP)和石灰石-石膏湿法脱硫装置(wet flue gas desulfurization，WFGD)；E电厂的烟气排放系统除依次设置ESP和WFGD以外，还通过改造方式在空气预热器之前设置选择性催化还原脱硝装置(selective catalytic reduction，SCR)，F和G电厂的烟气净化设施采用ESP。

1.2研究方法

1.2.1采样点设置与煤样采集

受温度和烟尘等条件的限制，只在脱硫设施前后的烟道中采集烟气样品，煤粉样品采自给煤机位置，每次采集2个平行煤样，收集的煤样置于洁净的塑料封口袋内，带回实验室后立即进行分析。为保证输入/输出物料的对应，烟气样与煤样的采集同时进行，采样期间锅炉及各设备运行工况维持稳定。

1.2.2样品采集

烟气汞采样采用美国EPA 30B方法，双路独立采样方式，使用内装吸附剂的捕集管(A、B管)以适当的流量从烟道中抽取一定体积的烟气，将烟气中的汞吸附在吸附管上，再经加热线进入冷凝脱水、气体泵和流量计等环节，实现汞的采样。EPA 30B法所用吸附管分为总汞吸附管(Φ10 mm×185 mm，Ohio Lumex公司)和价态汞吸附管(Φ10 mm×300 mm，Ohio Lumex公司)2种，其中，总汞吸附管可用于测定烟气中总汞浓度，价态汞吸附管可用于测定烟气中Hg0和Hg2+浓度[3,17]。

采样仪器选用国产便携式汞采样器PMS-30B(南京埃森环境技术有限公司)，采样流程见图1[3]。采样时，将2根相同类型的吸附管并联固定于不锈钢采样枪内，将采样枪温度加热到120 ℃，采样管线采用全过程加热方式，保持采样枪温度恒定，避免汞在输送过程中可能发生的损失，采样气体流速为0.2～0.6 L·min-1，总采样时间设定为30 min。将采样后的吸附管内含汞固体样品带回实验室进行分析，为了保证测量数据的可靠性，上述过程在每个测点进行3次重复采样。

1.2.3样品分析

采集到的固体样品中汞浓度使用俄罗斯生产的RA-915M全自动测汞仪测定，其中，汞吸附管可直接分析，煤粉样品采自炉前煤，入炉煤在经过混合与研磨之后再分析。样品通过热解析处理后，用冷原子荧光分光光度法测定，检测范围为0.3 ng·m-3～200 μg·m-3。此分析仪采用高频调制偏振光的塞曼原子吸收光谱原理，利用汞原子蒸汽对254 nm共振发射线的吸收来进行分析[3,17]。

1.2.4数据处理

采用Excel 2010和SPSS 13.0软件对数据进行处理和统计分析。采用SPSS 13.0软件对机组容量与烟气中汞排放浓度进行回归分析。采用单因素方差分析(one-way ANOVA)和新复极差法(SSR)比较不同数据组间的差异，显著性水平设定为α=0.05。

图1　EPA 30B 法的采样流程示意

2结果与分析

2.1不同燃煤电厂烟气中的汞浓度

表2显示，7家电厂烟气中ρ(汞)均值为0.18～14.70 μg·m-3，均低于GB 13223—2011中0.03 mg·m-3汞排放限值，除B电厂外，其他电厂烟气中ρ(汞)均较低(≤5.15 μg·m-3)。B电厂烟气中ρ(汞)均值最高，G电厂最低，A和D电厂相当， F和G电厂相当。7家电厂烟气中ρ(汞)的3次重复测试结果均较接近，表明EPA 30B法重现性较好。

表2不同电厂的汞排放浓度

Table 2Mercury concentration in fumes emitted from different power plants

电厂烟气中ρ(汞)/(μg·m-3)第1次测试第2次测试第3次测试均值A1.751.962.16 1.96B16.9714.4812.7014.70C6.804.284.375.15D1.932.241.631.93E2.783.303.043.04F0.320.200.230.25G0.320.150.080.18

2.2煤中汞含量对烟气中汞排放的影响

由表3可见，7家电厂入炉煤中w(汞)为0.064～0.297 mg·kg-1，平均为0.155 mg·kg-1。C电厂所使用的来源于安徽的煤中w(汞)为0.064 mg·kg-1，为国产煤中最低。F和G电厂主要的燃煤来源同为江苏当地，但煤中w(汞)差异较大，分别为0.104和0.297 mg·kg-1，表明即使在同一地区，由于成煤植物、组成结构、地下水淋溶、地质和区域化学差异、混合方式以及主要燃煤来源等原因[18]，煤中汞含量也会存在较大差异。D和E电厂所用的山西煤中w(汞)比较稳定，分别为0.130和0.128 mg·kg-1。B和G电厂入炉煤中w(汞)为0.272和0.297 mg·kg-1，高于中国平均值(0.195 mg·kg-1)[2,18-19]，其他5家电厂均低于美国平均值(0.17 mg·kg-1)[2,18-19]；C电厂入炉煤中汞含量略高于澳大利亚平均值(0.06 mg·kg-1)[2,18-19]。

表3不同来源煤中的汞含量

Table 3Mercury content in coals of different sources

电厂主要燃煤来源煤中w(汞)/(mg·kg-1)平行样1平行样2平均值A印尼0.0680.1130.090B中国山东0.1420.4010.272C中国安徽0.0780.0490.064D中国山西0.1850.0750.130E中国山西0.2010.0550.128F中国江苏0.0900.1170.104G中国江苏0.2580.3360.297

中国山西和江苏煤中w(汞)平均值分别为0.167和0.200 mg·kg-1。

7家燃煤电厂入炉煤中汞含量与烟气中汞排放浓度呈一定的正相关，但相关性未达显著水平(P>0.05)。其中，F和G电厂因采用循环流化床锅炉燃烧方式，烟气中汞排放浓度都很低，其煤中汞含量与烟气中汞排放浓度不呈正相关，说明烟气中汞排放浓度受煤中汞含量、燃烧方式、烟气处理设施建设和操作运行情况等众多因素影响。

2.3机组容量对烟气中汞排放的影响

由图2可见，随着机组容量的增大，烟气中汞排放浓度呈现减小趋势，机组容量与汞排放浓度呈负指数关系，相关性达极显著水平(P<0.01)。当机组容量越大、发电负荷越高时，废气处理设施的运行水平相对较高，除尘和湿法脱硫系统脱除烟气中Hg相对较多[20-21]，烟气中汞排放浓度也较低。

2.4不同处理设施对烟气中汞的脱除效果

7家电厂烟气中气态汞和颗粒态汞浓度见表4。A、B、C和D电厂均采用PC+ESP+WFGD处理方式，烟气中气态汞所占比例较高(63.5%～93.6%)，颗粒态汞所占比例较低(6.4%～36.5%)。E电厂采用PC+SCR+ESP+WFGD处理方式，气态汞所占比例为61.1%，颗粒态汞所占比例为38.9%。F和G电厂采用CFB+ESP处理方式，气态汞所占比例远小于颗粒态汞所占比例。不同处理方式下气态汞和颗粒态汞浓度的差异性，主要与循环流化床锅炉燃烧方式和污染物控制设施有关。

图2　机组装机容量与烟气中汞排放浓度的回归关系

表4烟气中汞形态分布与不同处理方式对汞的脱除效果

Table 4Fractionation of mercury in fume and mercury removal efficiency of different control facilities

电厂锅炉类型处理设施颗粒态汞所占比例/%气态汞所占比例/%汞脱除效率/%同一处理方式汞平均脱除效率/%APCESP+WFGD11.288.887.967.5BPCESP+WFGD6.493.627.5CPCESP+WFGD36.563.565.6DPCESP+WFGD14.685.489.0EPCSCR+ESP+WFGD38.961.181.681.6FCFBESP75.124.998.198.9GCFBESP69.330.799.7

PC为煤粉炉，CFB为循环流化床锅炉。ESP为静电除尘器，WFGD为石灰石-石膏湿法脱硫装置，SCR为选择性催化还原脱硝装置。

不同处理方式对各电厂烟气中汞的脱除效率差异较大，介于27.5%～99.7%之间(表4)。可以看出，CFB+ESP处理方式的汞平均脱除效率最大，PC+SCR+ESP+WFGD处理方式次之，PC+ESP+WFGD处理方式最低。

3讨论

3.1烟气中汞的排放特征

3.1.1与国内其他省份比较

7家电厂烟气中ρ(汞)均值为0.18～14.70 μg·m-3，将其与国内其他开展燃煤电厂烟气中汞排放浓度监测试点的省(市)进行比较(重庆，6.65～10.4 μg·m-3；河北，3.71～7.32 μg·m-3；天津，2.05～9.92 μg·m-3)[22]可知，3省(市)燃煤电厂烟气中ρ(汞)(2.05～10.4 μg·m-3)均处于7家燃煤电厂烟气中汞排放浓度范围内。以上燃煤电厂烟气中ρ(汞)均<15 μg·m-3，远低于GB 13223—2011中0.03 mg·m-3的汞排放限值，这主要得益于江苏、重庆、河北和天津4省(市)燃煤电厂现有的除尘设施、脱硫设施甚至脱硝设施的正常运行，对烟气中汞的脱除起了较大作用。

3.1.2与国外比较

MEJI[23]研究表明，荷兰燃煤电厂烟气中ρ(汞)为0.3～35 μg·m-3，平均值为4.1 μg·m-3。美国伊利诺伊州斯普林菲尔德(Springfield)市20个燃煤电厂烟气中ρ(汞)为0.5～6.9 μg·m-3，平均值为6 μg·m-3。美国第一能源公司所属的BMP电厂烟气中ρ(汞)为2.85 μg·m-3[20,23]。笔者研究所测7家电厂中，B电厂烟气中ρ(汞)最大，为14.70 μg·m-3，G电厂最小，为0.18 μg·m-3。与发达国家相比，B电厂烟气中汞排放浓度是荷兰燃煤电厂汞排放浓度均值的3.59倍，是美国伊利诺伊州斯普林菲尔德市的2.45倍，是美国BMP电厂的5.16倍；其他6家电厂中有4家烟气中汞排放浓度低于发达国家，2家与发达国家相近。

3.2不同燃烧方式和处理设施对烟气中汞排放的影响

3.2.1不同燃烧方式对烟气中汞排放的影响

燃煤电厂主要有CFB燃烧(燃烧温度通常为800～950 ℃)和PC燃烧(燃烧温度通常在1 000 ℃以上)2种燃烧方式。由于较低的燃烧温度，CFB燃烧造成燃料的燃尽率低于PC燃烧，底渣和烟气飞灰含有的未燃尽碳容易吸附烟气中的Hg0和Hg2+[24]；由于飞灰与烟气的接触时间长，CFB燃烧也易于增加烟气中汞向飞灰中转移的量。

为了脱硫需要，CFB燃烧过程中要向炉内加入大量石灰石，使得炉内钙基颗粒含量增大，在Ca等元素的协同作用下可促进HgP的生成。CFB燃烧中HgP含量较高，经下游处理设施处理后HgP可近似全部被脱除，只有少量气态汞排放到外环境中[25-27]。

所测7个燃煤电厂中，只有F和G电厂采用CFB燃烧方式，其他电厂为PC燃烧方式。F和G电厂烟囱入口处烟气中ρ(汞)均值为0.25和0.18 μg·m-3，远低于其他电厂(表2)。CFB燃烧方式对降低燃煤烟气中汞排放浓度有利。

3.2.2不同处理设施对烟气中汞排放的影响

燃煤电厂的SCR、ESP和WFGD处理设施对烟气中汞排放均存在影响。SCR主要影响烟气中汞的存在形态，对汞的总量基本没有控制效果。当烟气中Hg0经过SCR装置内的V2O5-WO3/TiO2催化剂时[28-29]，在烟气中HCl与O2的参与下，Hg0被催化氧化成易被下游处理设施脱除的Hg2+[17,30]。

ESP对烟气中汞的影响主要体现在HgP的脱除上，除尘效率越高，汞脱除效果越好。同时，静电除尘器高压电晕线周围电辉光区产生的臭氧可促使Hg0向Hg2+的转化[17]。

WFGD对烟气中汞排放的影响主要体现在对Hg2+的捕获[31]，Hg2+可与WFGD浆液中的硫化氢或硫化物反应生成HgS沉淀，进而得到脱除。同时，WFGD的低温有利于Hg0的氧化与Hg2+的吸收[24,32-34]。

不同燃烧方式与处理设施呈现不同的脱汞效率(表4)。当PC配置ESP+WFGD时，污染物控制设施的脱汞效率为67.5%，而增加SCR设施后，污染物控制设施的脱汞效率提高到81.6%。SCR催化剂虽然对汞的脱除没有直接作用，但促进了Hg0向Hg2+的转变，有利于被下游ESP和WFGD设施脱除。采用CFB+ESP处理方式时，脱汞效率相对于前2种方式有大幅度提高，达到98.9%。可见，CFB+ESP处理方式的脱汞效率优于PC+ESP+WFGD处理方式。

3.3烟气中汞的转化与脱除

通常情况下，燃煤锅炉炉膛内温度可达1 000 ℃ 以上，在高温作用条件下，煤中汞几乎全部以Hg0的形态释放出来。除少量残留到炉渣中以外，大部分汞被烟气带出炉膛，进入后续工段。当烟气流经换热面，温度逐渐降低，随着温度的变化，部分汞被Cl、O等元素氧化并吸附在飞灰表面。当有SCR系统时，汞的氧化和吸附明显增强。另有部分Hg0被飞灰中残留的碳颗粒所吸附或凝结在其他亚微米级飞灰颗粒表面上形成HgP。当经过ESP系统时，吸附在飞灰上的汞随着飞灰被脱除，并富集在粉煤灰中,剩余的气态汞随着烟气流进入WFGD系统。在该系统内，气态汞中的Hg2+和少量的Hg0被洗涤下来，随着石灰石中的汞一起进入脱硫石膏中，另有极少量的汞进入脱硫废水，余下的汞则随着烟气经烟囱排入大气中[35]。

由上述转化过程可知，如能采取相应措施促进Hg0向Hg2+的转化，在锅炉选型时优先考虑采用CFB，无论对汞的飞灰吸附还是脱硫过程吸收都有利，均可以有效降低烟气中汞的排放。

4结论

(1)7家电厂入炉煤中w(汞)平均值为0.155 mg·kg-1，低于我国平均水平，烟气中ρ(汞)均值为0.18～14.70 μg·m-3。通过比较发现，煤中汞含量与烟气中汞排放浓度之间相关性不强，说明煤中汞含量对烟气中汞排放浓度不起决定性作用。

(2)燃煤电厂机组容量、发电负荷越大，废气处理设施的运行水平相对较高，烟气中汞排放浓度也较低，机组容量与汞排放浓度之间呈极显著负指数关系(P<0.01)。

(3)循环流化床锅炉配置静电除尘器时，烟气中汞平均脱除效率为98.9%，而采用煤粉炉且配置静电除尘器和石灰石-石膏湿法脱硫时，平均脱除效率仅为67.5%，说明循环流化床锅炉配置静电除尘器的方式有利于脱除烟气中的汞。

(4)采用循环流化床锅炉燃烧的电厂烟气中汞排放浓度远低于配置煤粉炉燃烧的电厂烟气中汞排放浓度，颗粒态汞所占比例为69.3%～75.1%，远大于气态汞所占比例，循环流化床燃烧方式有利于脱除烟气中的汞。

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(责任编辑： 李祥敏)

Characteristics of Emission of Mercury With Fume From Coal-Burning Power Plant.

ZHANGXiao-yong1,2,ZHANGJin-chi1,YUMei-xiang3,LIHai-dong4

(1.College of Forest, Nanjing Forestry University, Nanjing 210037, China;2.Center of Environmental Emergency Response and Accident Investigation of Jiangsu Province, Nanjing 210036, China;3.Environmental Monitoring Center of Jiangsu Province, Nanjing 210036, China;4.Nanjing Institute of Environmental Sciences, Ministry of Environmental Protection, Nanjing 210042, China)

Abstract:To better understand characteristics of the system of emission of mercury with fume from coal-burning power plants, seven coal-burning power plants located in five different regions in Jiangsu Province were selected for in-situ sampling according to the USA EPA 30B approach for analysis of effects of mercury concentration in coal, generating units capacity and emission control facilities on the emission of mercury with fume. Results show that Hg concentration in the fume is not very much related to Hg content in the coal, but in significant negative exponential relation to the generating units capacity (P<0.01). It seems that the use of circulating fluidized bed boilers coupled with electrostatic precipitators is very efficient in removing mercury from the fume emitted from coal-burning power plants, reaching up to 98.9% in mercury removal efficiency, much higher than the efficiency of the use of the pulverized coal furnaces couples with electrostatic precipitators and lime-gypsum wet desulfurization equipment (67.5%-81.6%). It is, therefore, concluded that the technology of circulating fluidized bed boiler coupled with electrostatic precipitator is more efficient in removing mercury in fume emitted from coal-burning power plants.

Key words:coal;power plant;fume;mercury;emission characteristics;control facility

作者简介：张晓勇(1980—)，男，江苏淮安人，高级工程师，博士生，从事环境应急方面的工作。E-mail： zxyhj98@163.com

DOI：10.11934/j.issn.1673-4831.2016.02.010

中图分类号：X51

文献标志码：A

文章编号：1673-4831(2016)02-0229-06

通信作者①E-mail： zhang8811@njfu.edu.cn

基金项目：国家科技基础性工作专项(2014FY110800)；江苏省环境监测科研基金(1121)；林业公益性行业科研专项(201504406)

收稿日期：2015-11-16