高温滤料对去除有害气体方面的研究

邢建民，周　蓉

(青岛大学纺织服装学院， 山东青岛 266071)



高温滤料对去除有害气体方面的研究

邢建民，周蓉

(青岛大学纺织服装学院， 山东青岛 266071)

摘要：钢铁、水泥、煤电等高耗能企业生产中所产生的高温烟尘不仅导致空气中含尘量增大，同时还伴随有大量的氮氧化物、硫化物等有害气体的排放，导致雾霾产生，大气污染严重。烟尘的治理集中于除尘及脱硫脱硝以除去有害气体。分析了当前烟尘治理的研究现状，对袋式除尘器及其滤袋的研究成果及现有脱硝技术予以归纳总结，为今后研究思路和方向提供借鉴。

关键词：除尘脱硫脱硝袋式除尘器

0引言

近年来，我国大范围特别是京津冀地区持续遭遇的雾霾天气，引起了社会广泛关注。形成大气污染的因素主要包括工业烟(粉)尘、有机挥发物、汽车尾气、扬尘等。据报道[1]，燃煤过程所排放的二氧化硫(SO2)、二氧化碳(CO2)、氮氧化物(NOx)和粉尘分别占我国排放量的87%，71%，67%和60%，城市生活垃圾焚烧处理也会产生CO、SO2、NOx、HCl、HF等大量有害气体。除尘与除去有害气体是当前环保部门和排污企业重点关注和亟待解决的问题。

针对粉尘导致的大气污染[2]，国家积极推进烟(粉)尘治理工作，并多次提高重点行业烟(粉)尘排放标准。电力行业的排放浓度限值由50 mg/m3调整到30 mg/m3；钢铁行业由100mg/m3～150mg/m3调整到30mg/m3～ 50mg/m3；水泥工业由30mg/m3～ 50mg/m3调整到20mg/m3～30mg/m3。工业烟尘排放浓度标准的提高有赖于除尘设备的除尘效率及过滤精度，而有害气体的去除则主要通过脱硫脱硝技术实现。对此，人们展开了大量研究，研究内容和相关研究成果主要体现在以下几个方面。

1去除有害气体(氮氧化物NOx)方面的研究

1.1NOx的控制方法

目前工业去除NOx化合物的方法比较多，常用脱除NOx的措施可以分成三种[3]：燃料燃烧前脱硝、燃烧过程的脱硝和燃烧后脱硝。燃料燃烧前脱硝技术不很成熟，有待于今后继续研究开发；燃烧过程的脱硝主要有两种，设计新型燃烧器和改变炉内燃烧条件，其核心技术有低NOx燃烧技术和低NOx燃烧器；燃烧后脱硝是对产生的烟气进行脱硝，按工作环境分为湿法脱硝和干法脱硝两种[4]。

燃烧前脱硝技术：目前工厂很少采用燃料燃烧前脱硝技术，燃烧前脱硝技术涉及的面比较多，国内外在这方面的研究比较少，相关技术有待于今后继续研究。

燃烧过程中的脱硝[5-7]：因为在燃烧过程中NOx的产生来源可以分为三类：温度型NOx，即燃烧时空气中的氮气产生的氮氧化物；快速型NOx，即燃料中的碳氯在燃烧过程时在火焰的表面产生的氮氧化物；燃料型NOx，即燃料中的含氮燃料在快速燃烧时产生的氮氧化物。据此工厂在生产中为了达到脱硝的目的采用了两种类型的脱硝技术-低NOx燃烧技术和低NOx燃烧器。低NOx燃烧技术简单地说空气和燃料都是分级送入炉膛，让已经生成的氮氧化物在富集NH3等还原剂的环境中进一步被还原为N2等。低NOx燃烧器法即改进传统的燃烧工艺来达到减少NOx的生成。

燃烧后脱硝技术[8]：燃烧后脱硝技术比较多，按照工作性质的不同可以分为湿法和干法脱硝技术；按照脱硝技术的工作原理不同可以分为三类：吸收法脱硝技术、吸附法脱硝技术、催化还原脱硝技术。

(1)吸收法脱硝技术

主要是液体吸收法，可以分为水吸收法、稀硝酸吸收法、碱性溶液吸收法、氧化吸收法等湿法脱硝技术。

(2)吸附法脱硝技术[9]

吸附法是用丝光沸石分子筛、泥煤、风化煤等吸附烟气中的NOx，用分子筛、活性炭、活性焦、天然沸石、硅胶及泥煤等吸附剂可以吸附脱除NOx。其中有些吸附剂，如硅胶、分子筛、活性炭及活性焦等兼有催化的性能，能将烟气中的NO催化氧化为NO2,脱附出来的NO2可用水或碱吸收而得以回收。

(3)催化还原法脱硝技术

选择性非催化还原法[10](SCNR)是在高温没有添加任何的催化剂的环境下，通过烟道气流产生的氨原法自由基与NO反应。SNCR的优点是工艺简单，整个工艺的成本低，但缺陷是此类方法必须工作在严格的温度要求下，在实际运行中必须先对烟气进行脱硫，由于脱氮效低，只有50%左右，SNCR技术的推广应用受到限制。

选择性催化还原法(SCR)[11]：选择性催化还原法(SCR)用NH3作还原剂，在催化剂的作用下将NOx催化还原为N2，因此催化剂是决定脱硝效率的关键因素。该技术中烟气中的氧气很少与NH3反应，放热量小。SCR法是目前国内外燃煤电厂应用最多且最成熟的有效去除氮氧化物的技术，脱硝效率可达到90%以上，实际上一般可以取得65%一80%的净化效果，由于此法效率高，可广泛应用于固定源NOx治理的技术。

1.2NH3-SCR技术的发展应用

NH3选择性催化还原NOx技术(SCR)是目前国际上采用最为广泛的烟气脱硝技术。

NH3选择性催化还原NOx技术(SCR)中的固定源SCR反应器可以放在锅炉后面，空气预热器前面，称为高尘烟气SCR(High-Dust SCR)[12]，该布置方式的催化剂通道孔与低灰区域布置方式的相比较大，比表面积小，壁厚大，因此催化剂用量大且活性低。由于该工艺中催化剂处于高尘烟气中，容易造成腐蚀和剥落，此外灰尘中含有砷和碱金属等物质，对催化剂有毒化作用，影响其寿命。此外在旧厂改造时，由于锅炉、空预器和省煤器是一体的，再安装SCR脱硝装置时会有很大难度，也不宜采用这种布置方式。

也可放在空气预热器和除尘设备后面，称为低尘烟气SCR(Low-Dust SCR)[13]，此种方法的缺陷是硫化物可以和烟气中的氮氧化物反应生成硫酸盐造成对布袋除尘器的堵塞现象。

还可以放在烟气脱硫装置后、烟囱前，称为尾SCR(Tail-End SCR)[14]，此种方法可以在低温近乎无硫的环境中工作，避免了中毒和磨损问题。低温NH3-SCR技术属于尾SCR(Tail-End SCR)，是以NH3为还原剂在催化剂的作用下将NOx还原为N2和H2O的烟气脱硝技术。自20世纪70年代应用于固定源Nx脱除以来，低温NH3-SCR技术日趋成熟，在控制大气中NOx污染方面发挥了非常重要的作用。由于NH3-SCR技术具有很好的经济适用性，成本低效率高，并且易于大范围的推广，所以NH3-SCR技术已成为该领域研究的热门[15]。

2袋式除尘器(滤袋)和NH3-SCR技术结合

袋式除尘是一种高效的干式除尘，在我国化工、冶金、矿山、机械、水泥、建材、粮食、制药、轻工等行业早已得到广泛应用，主要用来捕集细小、干燥的非纤维性粉尘，在我国燃煤电厂输煤系统的除尘中也已得到较为广泛的应用，目前被大部分生产工业广泛采用。但由两者的结合研制成的既可以去除高温烟尘又可以高效达到脱硝效果的技术还不是很成熟，对于此项技术的研究主要是解决把NH3-SCR技术中的催化剂合理地结合到耐高温滤料上去，可以从以下三个方面入手，

(1)从脱硫脱硝的角度考虑，低温NH3-SCR技术中催化剂活性组分种类的开发，一般应用的催化剂可以分为四类：贵金属催化剂、金属氧化物催化剂、分子筛催化剂和活性炭催化剂。应用到工业中的绝大数催化剂是金属氧化物催化剂，所以可以从这方面入手。根据不同的活性物质如金属氧化物Mn、Fe、Cu、Mo、Cr[16,17]等开发高效低温SCR催化剂活性组分，其中金属氧化物催化剂研究比较多的是Mn，因为Mn组成的SCR催化剂具有较好的低温活性。

(2)从袋式除尘器和低温NH3-SCR技术的应用环境考虑，酸碱性环境，无论是去除高温烟尘还是低温NH3-SCR技术去除有害气体，它们两者的共同特点是工作环境都是处在氮氧化合物的酸碱性环境中，所以寻找催化剂活性组分和催化剂载体必须适应酸碱性环境，特别是载体的纤维组成，这些载体纤维必须要有很好的耐酸碱性，确保耐高温滤料的过滤性能不能下降太大。

(3)从过滤高温烟尘的角度考虑，载体的开发，现在研究比较多的是室内甲醛类有害气体的去除，此类载体的适应温度是在常温环境下。借鉴温室内甲醛的去除载体的选择，寻找一种合适的耐高温载体是此项技术至关重要的一面。借鉴活性组分负载到不同的载体物质，如活性碳材料、TiO2、活性氧化铝等制备出具有高比表面积、热稳定性好的低温SCR催化剂，寻找一种或者多种应用到高温去除烟尘的耐高温滤料。

2.1催化剂载体(耐高温滤料)对酸碱性环境适应性的研究

催化剂载体的种类研究[18]较多，主要有TiO2、A12O3、分子筛、活性炭等催化剂载体，还有一些芳香族聚酰胺(Nomex)纤维、玻璃纤维、聚苯硫醚纤维(PPS)、芳族聚酰亚胺纤维(P84)和聚四氟乙烯纤维(PTFE)等耐高温滤料。

对PPS(聚苯硫醚纤维)研究。Tanthapanichakoon等[19]在200℃温度条件下，选用500ppm的O2和1000ppm的NO气体，对PPS纤维及滤料进行气体腐蚀试验。实验数据显示，纤维和滤料强度保持率与非结晶和非结晶区的降解速率有关。并由此推断，结晶区和非结晶区的降解速率可能与NO气体的浓度有很大关系[20]。日本东洋纺公司对其生产的“普康⑧”PPS纤维和间位芳纶纤维在160℃，0.39MPa，相对湿度79%条件下进行高温耐酸碱能力对比试验。试验表明，PPS纤维耐水解性能大大优于间位芳纶纤维。对PPS纤维和间位芳纶纤维分别在2%氢氧化钠溶液、15%氢氧化钠钾、7%硫酸和37%的盐酸进行耐酸碱腐蚀试验，其中在95℃下的碱性溶剂中浸泡48h，在200℃的酸性溶剂中浸泡2h。试验结果表明，PPS纤维除了在硫酸中强度保持率下降为80%，其他溶剂中都接近100%[21]。这些实验研究表明，PPS纤维可以很好地适应高温环境中的酸碱性环境，能够应用到去除高温烟尘气体的载体材料中。

对芳香族聚酰亚胺纤维研究。李玲玲[22]等根据耐高温滤料应用环境，设计不同种类、不同质量分数的酸和碱溶液，研究聚酰亚胺(PI纤维)经过上述溶液的处理后，其物理机械性能和表观形态。结果发现：聚酰亚胺纤维在不同酸碱性溶液的表现性能依次为：耐硫酸性能>耐硝酸性能>耐盐酸性能；PI纤维耐碱性能差；PI纤维的力学性能随着处理时间延长、溶液质量分数增加、温度升高逐渐变差，并且纤维表面变粗糙。在实际的工厂环境中，S02气体和水蒸气会对催化剂载体即高温滤料造成一定的堵塞，影响催化剂的使用效率和使用寿命，所以芳香族聚酰亚胺纤维可以作为高温烟尘和有害气体去除的催化剂载体材料。

对几种工厂常见的滤料性能对比实验研究。东华大学冯建民等[23]研究玄武岩针刺滤料与工厂实际生产中常见的几种滤料性能对比。在30℃温度下，用不同浓度酸碱溶液对玄武岩纤维复合针刺过滤材料进行侵蚀试验，观察其拉伸性能变化。实验结果显示，玄武岩滤料与其他三种针刺毡相比耐酸性基本一样，其耐碱性略优于它们；玄武岩纤维复合针刺过滤材料本身实验对比，其耐酸性好于耐碱性。许明珠等[24]在85℃恒温条件下，对四种耐高温纤维PPS纤维(聚苯硫醚纤维)、PMIA纤维(间位芳酰亚胺纤维)、PSA(芳砜纶纤维)纤维，PI纤维(聚酰亚胺纤维)分别用30%的硫酸、盐酸、硝酸溶液及10%氢氧化钠溶液进行化学腐蚀试验。实验显示，PPS纤维的耐酸碱性能最为显著，PI纤维>PMIA纤维>PSA纤维，PI纤维耐碱性能最差。上述实验提供了一个很好的滤料使用分类标准。因为在工业生产中，耐高温滤料制成的滤袋所处工作环境非常复杂。其在使用过程中会碰到各种各样的问题。滤袋的使用必须处在可控温度范围之内，防止因温度超高而烧损滤袋，同时也要防止因低温水汽结露糊袋或酸结露腐蚀滤袋。所以对耐高温滤料的耐酸碱性研究非常重要，根据上述研究成果，在研究滤袋和低温NH3-SCR技术结合时，根据不同的工作环境可以选择不同的耐高温滤料。例如根据工作温度分为三类：低温段、中温段、高温段；根据不同的耐酸碱性程度的好坏可以分成两类：耐酸性催化剂载体、耐碱性催化剂载体。

对于用作催化剂载体的纤维材料，进行选择时应注意：

1.调查传统重工业-火力发电、钢铁、水泥、垃圾焚烧中生成的大气污染物的酸碱性，然后归类总结。

2.有根据地设计几组与实际工业生产环境相似的实验条件，包括环境温度(低温、中温、高温)、实际操作中的环境湿度、酸性或者碱性的具体pH值、酸性或者碱性条件的气体种类及它们形成的酸碱环境。

3.在实验条件设计时还要考虑到灰尘含量、袋式除尘器所处环境的风速。

4.针对电力、钢铁、水泥、垃圾焚烧等不同行业烟尘酸碱性，选择具有较好耐酸或耐碱性纤维。

2.2催化剂活性组分及催化剂载体的研究

应用到脱硫脱硝中的催化剂大致可以分成四类：贵金属类催化剂、分子筛催化剂、活性炭催化剂、金属氧化物催化剂。相对于其它三种催化剂，金属类催化剂由于拥有良好的高温适应性能，所以工厂目前应用比较多的催化剂是金属氧化物催化剂。其中锰类催化剂应用比较广泛。

对锰(Mn)类催化剂的研究。Qi等人[25]通过实验得知当Mn负载量达到10%，在低温环境下，Mn/TiO2催化剂的催化活性最大，以及对N2有一定的选择性。Mn的存在形式主要有MnO2和Mn2O3，并且MnO2的活性高于Mn2O3。由于Mn的两种氧化物之间的相互转化，保证催化反应能在催化剂上的顺利进行。唐晓龙等[26]以MnOx为活性组分，制备两类金属氧化物催化剂-非负载型和负载型，此类催化剂在较低温度时活性比较高，特别是温度达到150℃时，NOx转化率几乎达到100%。Mn类催化剂在低温SCR反应中具有良好的的活性，与Mn类元素组成的催化剂可以同时具备良好表面积，抗硫抗湿性能，所以关于Mn类元素的研究比较多。

对活性炭纤维为催化剂载体的研究。Gregorio等[27]研究以Nomex-ACF为载体，催化剂可以达到的最好催化效果。在90℃环境下，用硝酸对不同原料的活性炭纤维预处理1h～2h后负载MnOx，结果显示，此类催化剂在150℃时就对Nx去除率可以达到85%。Knoblauch等采用活性焦作处理烟气中的SO2和NOx的吸附剂和催化剂。合肥工业大学的杨波等人研究催化剂的脱硫效果，采用浸渍法制备了活性碳纤维(ACFS)负载CuCl的Cu-ACFS催化剂。ACFS是一种常见吸附剂，具有比表面积大、孔隙均匀、吸附能力强，回收容易等特点。实验结果表明，Cu在ACFS的负载量可以达到89.29%，催化剂具有很好的吸附效果[28]。湖南大学的王群敬等人为了研究活性碳纤维(AcF)负载复合金属氧化物催化还原NO的效果，采用浸渍法制备了系列负载氧化铈和氧化铜的ACF。催化剂在120℃～300℃区域内去除率维持在80%以上，是非常理想的催化剂[29]。从上述实验中可以发现，活性炭纤维制成的催化剂载体可以很好地达到脱硝的效果，因为活性炭纤维比表面积比较大，正是作为催化剂载体的一个良好性能。但是活性炭温度高于300℃的话,就会自燃(除非有惰性气体的保护,或在真空环境不会自燃)。很多活性炭的活化、改性都在高温下进行,有时候温度上升到500℃时,都要用氮气或其它惰性气体保护。所以活性炭纤维作为催化剂载体还需要进一步的研究探索。

对抗SO2和H2O毒化能力的研究。Park[30]分别研究了在低温催化还原NOx时，两种催化剂-天然锰矿石与MnOx/Al2O3的抗SO2性能。实验可知，在低于200℃条件下，烟气中的SO2逐步被氧化成SO3进而与NH3和水反应生成(NH3)2SO4和NH3HSO3等，随着这类物质在催化剂表面的累积，催化剂逐渐失去脱硝活性。中国矿业大学的饶应福[31]研究了在高温环境下，布袋除尘器中喷入碱性固体物质Ca(OH)2脱硫的反应机理，总结了布袋除尘器应用不同除硫剂的脱硫效果。张惠等利用具有高表面积的新型USY分子筛作为催化剂载体，制备了具有抗硫和抗湿性能良好的MnOx为催化剂[32]。刘炜等用浸渍法制备了以Ce、Mn为活性组分，TiO2为催化剂载体的具有良好的抗SO2和H2O毒化的能力的催化剂，此类催化剂对反应温度要求比较低，且在低温120℃条件下，NO脱除率可以达到95%以上[33]。SO2对催化剂的影响主要是与NH3反应形成铵盐，会降低催化剂的性能，而且在低温环境下形成的硫酸盐会对催化剂有毒化作用，影响催化剂的使用寿命。所以对催化剂的抗SO2和H2O的毒化能力是非常重要的研究。上述实验可以很好地作为一个参考借鉴，在选取催化剂载体时必须要考虑它的抗SO2和H2O的毒化能力。

2.3催化剂与载体结合方式的研究

目前常用的固体化学催化剂的制备方法主要包括沉淀法、浸渍法、离子交换法、共混合法、溶胶凝胶法等。现在应用比较广泛的方法是浸渍法和溶胶一凝胶法。

对催化剂与载体结合方法的研究。Luis等人[34，35]制备V2O5-WO3/TiO2，采用了比较常见的浸渍法，然后在高温段大约是300℃～400℃的环境中进行脱硝实验，实验结果表明，脱硝效率几乎可以达到100%。Djerad等人制备V2O5-WO3/TiO2，采用溶胶一凝胶法。此类方法制备的催化剂可以提高钒氧化物分散度并且能够很大程度上增加还原反应中N2的选择性。催化剂的活性随着钒的负载量增加而增加，但是容易出现的一个问题是活性组分聚集，导致TiO2载体表面烧结。溶胶一凝胶法制备的V2O5-WO3/TiO2的WO3可以很好地解决载体表面的烧结现象，使载体表面的活性组分分散均匀[36，37]。Vidic等研究用浸渍了CuCl2的AC颗粒吸附剂对HgO的脱除性能，结果发现，浸渍后的AC可以很好的提高其脱HgO能力[38]。田柳青、叶代启等分别采用了浸渍法和溶胶-凝胶法制备了以TiO2/A12O3/堇青石为载体，V2O5-MoO3-WO3为活性组分的脱硝催化剂。实验结果表明，此类催化剂脱硝性能非常好，可以达到95%以上，并且此类催化剂具有很好的抗SO2毒化作用和水蒸气的侵蚀作用[39]。从上述实验中可以发现，制备固体化学催化剂的方法大多采用的是浸渍法，因为浸渍法催化剂利用率高，成本少，可以节省大量的贵金属，可以为催化剂提供良好的物理性能，还可以省去催化剂成型的步骤。但是浸渍法具有的缺点是浸渍不均匀。

3结论

上述文献研究表明，用于高温滤料的大部分纤维具有良好的耐酸碱性，可以用于酸性或碱性环境，同时负载有催化剂的活性炭纤维滤料具有一定的脱硫脱硝效果。采用纤维负载催化剂在除尘同时也能达到一定的脱硫脱硝效果，不仅可减轻排污企业的脱硫脱硝设备负担，而且倘若能实现较高的脱除率，还可以省去专门的脱硫脱硝环节，以减轻企业环保成本，是今后滤料功能化的一个发展方向。

滤料与低温NH3-SCR技术结合除去有害气体的关键环节是要选择优良催化剂，同时要考虑催化剂与纤维滤料的结合效果及脱硝脱硫效率。结合上述文献成果，在选择催化剂时应注意：

(1)催化剂的选择必须要符合袋式除尘器的安装环境

(2)与滤料结合后要保证滤料原有的机械强度、抗磨损性能

(3)应用到工业生产中的滤袋有一定的使用周期，需要隔一段时间对滤袋进行清灰处理，必要时还需要更换。

所以在选择催化剂时，尽量做到催化剂的研发制使用寿命大于滤袋的使用寿命。这样不但增加了整个系统的工作效率，而且可以减少频繁更换催化剂造成的不必要的浪费。

催化剂载体是袋式除尘器非常重要的组成部分。催化剂载体可以分为很多种，它们共有的一个作用就是分散活性组份，是活性组分的基底。同时它的另一个重要作用是起到增大表面积、提高耐热性和机械强度的作用，有时还能担当主催化剂和助催化剂的角色。使用催化剂载体主要是考虑两个方面的原因：物理原因，支撑、分散稳定化学反应作用；化学原因，提供催化剂活性中心、增加催化剂的抗SO2和HO2O的毒化作用及决定催化方式。因此，选择催化剂载体时需要注意：

(1)所选催化剂载体必须要有一定的抗SO2毒化作用。工业废气中存在大量的氮硫化合物，特别是SO2。SO2和烟气中的NH3反应生成硫酸铵，可能出现堵塞现象。

(2)所选催化剂载体必须要有相对大的比表面。催化剂的活性位接触更为完全。比表面积大可以使活性组分在催化剂载体表面更加分散，增加与反应气体接触面积，提高催化剂的催化活性。

(3)所选催化剂载体生产成本要合理。

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Research on Removal of Harmful Gas by High Temperature Filtering Material

XINGJian-min,ZHOURong

(Qingdao University, Qingdao 266071)

Abstract:High temperature dust produced by high energy consuming enterprises in iron and steel, cement and coal industries not only leads to the increase of dust content in the air, but also is accompanied by large amount of nitrogen oxides, sulfur compounds and other harmful gas emissions, which leads to smog appearance and serious air pollution. Dust treatment focuses on the removal of dust, desulfurization and denitration to get rid of harmful gas. The research status of present dust treatment was analyzed, the research result of bag dust collector and its filter bag and existing denitration technology were summarized in order to provide reference for future research thinking and directions.

Key words:dust removaldesulfurization and denitrationbag dust collector

中图分类号：TS199

文献标识码：A

文章编号：1008-5580(2016)02-0186-07

通讯作者：周蓉(1968-)，女，博士，教授，硕士生导师。

收稿日期：2015-11-05

第一作者：邢建民(1990-)，男，硕士研究生，研究方向：纺织新工艺、新设备。