AP1000核电站106Ru正常运行源项研究

祝兆文，方 岚，2，刘新华，李小龙，魏方欣，蒋 婧

(1.环境保护部核与辐射安全中心，北京100082；2.中核核电运行管理有限公司，浙江海盐314300)

AP1000核电站106Ru正常运行源项研究

祝兆文1，方 岚1，2，刘新华1，李小龙1，魏方欣1，蒋 婧1

(1.环境保护部核与辐射安全中心，北京100082；2.中核核电运行管理有限公司，浙江海盐314300)

AP1000核电站一回路中106Ru的现实源项远远高于其设计源项，其一回路活度浓度与131I相当，既从理论计算分析不可信，又与电厂实际测量数据不符。一回路106Ru活度浓度过高，使得电厂液态流出物中106Ru及其子体106Rh占到除氚和碳-14外放射性年排放量预期值的一半以上，严重背离电厂运行经验，而且对AP1000电厂流出物监测、环境监测和环境影响评价造成了误导。本文分析了ANSI/ANS-18.1中现实源项计算方法存在的问题，研究提出了从一回路主要核素活度浓度出发计算106Ru现实源项的方法，其计算结果与M310/CPR1000、VVER-1000等国内压水堆电厂的现实源项基本一致，能客观反映压水堆电厂106Ru源项，可供国内AP1000核电厂源项计算时参考。

AP1000；源项；裂变产物；106Ru

压水堆核电站运行中会产生大量放射性核素，包括裂变产物，锕系元素，活化腐蚀产物，氚，碳-14等。其中裂变产物主要有两个来源，一是燃料元件中的裂变产物通过包壳破损进入主冷却剂，二是燃料包壳表面沾污铀及其裂变产物直接进入主冷却剂。这些核素在主冷却剂系统中输运、迁移并进入二回路系统，最终以固体废物或气、液态流出物的形式进入环境，构成了核电厂的放射性源项。放射性源项包括设计源项和现实源项，设计源项是在假定设计基准燃料破损率下的保守源项，是三废系统设计和屏蔽设计的基础；现实源项则描述电厂燃料循环周期内(包括预期运行事件)放射性流出物释放量的预期值。原则上设计源项应高于现实源项。

然而，对于我国新建核电站主要堆型之一的AP1000，其安全分析报告中部分放射性核素的现实源项远远高于设计源项，其中以106Ru最为典型。106Ru为纯β衰变核素，半衰期373.6天，子体为106Rh，由于其放射性和独特的化学性质而在环境影响评价和严重事故后果分析中被作为关键核素，在国际上受到广泛的关注。根据NRC公布的AP1000设计控制文件19版[1]和我国在建AP1000核电站提交的安全分析报告[2]，一回路冷却剂中106Ru活度浓度设计值为1.7Bq/g，而现实值却高达2.8E+03Bq/g。此外，如此高的现实源项使得106Ru和106Rh成为液态流出物中除氚和碳-14外预期排放量最高的两种核素，占到除氚和碳-14外放射性年排放量的一半以上[3]，但实际电厂的液态流出物中却几乎没有测到这两种核素。源项的准确估算直接关系到环境影响评价和三废管理系统设计，源项确定的不合理，可能导致设计与运行的脱节，影响废物最小化措施的落实，排放量申请值的优化和环境影响评价的针对性等。近年来，国内核电设计单位针对候选厂址的环境参数广泛开展研究，将106Ru作为AP1000的主要排放核素之一，开展了大量工作，花费巨大。

本文从两种源项的计算方法出发，分析计算中主要参数的来源、依据，并结合不同堆型计算结果的对比，探寻AP1000核电站106Ru现实源项高于设计源项的可能原因，并提出了从一回路主要核素活度浓度出发计算106Ru等核素现实源项的方法，供新建电厂作参考。

1 AP1000裂变产物源项的计算方法

1.1 裂变产物设计源项

AP1000一回路设计源项的基本假设是正常运行期间燃料预期会发生0.25%的包壳破损，且破损燃料棒均匀分布在整个堆芯中。

计算的核心是求解一组核素由包壳破损进入冷却剂、核素衰变、充排水和除盐床净化等因素的耦合常微分方程。方程组的初始条件是随时间变化的堆芯积存量，由ORIGEN-S程序给出。解方程所需的参数分为三组：第一组是核素由燃料芯块向冷却剂的逃脱率系数，采用20世纪60年代西屋公司的实验数据；第二组是净化系统参数，即描述净化系统对核素的去除效率；第三组是反应堆设计参数，如堆芯热功率密度、冷却剂质量和硼浓度变化情况等。

求解上述常微分方程组，即可得到任意时刻一回路冷却剂中各种裂变产物核素的活度浓度，对每种核素的活度浓度值取上限，即为设计源项的值。由此计算出的一回路冷却剂中106Ru活度浓度设计值为1.7Bq/g。

1.2 裂变产物现实源项

AP1000根据ANSI/ANS-18.1《轻水堆正常运行源项》[4，5]给出的方法计算现实源项。对于设计相似的待算电厂和参考电厂，现实源项存在如下关系：

c=f·cref

(1)

这里，c和cref分别为待算电厂和参考电厂一回路放射性核素的活度浓度，后者根据20世纪六七十年代美国电厂实测数据得到；f为调整因子，反映了两个电厂各系统设计上的差异。从式(1)计算出的AP1000一回路冷却剂中106Ru现实源项为2.8E+03Bq/g。由式(1)可见，计算现实源项的关键是确定参考电厂的现实源项和待算电厂的调整因子。

2 106Ru现实源项存在问题的分析

2.1 四种堆型数据的对比

近年我国新建的核电厂主要包括M310/ CPR1000、VVER、EPR和AP1000四种堆型，表1给出了这几种堆型103Ru、106Ru和131I的堆芯积存量、一回路设计源项和现实源项[5-8]。

表1 131I，103Ru和106Ru的堆芯积存量、一回路活度浓度典型值

从表1数据可以看出，虽然计算四种堆型的堆芯积存量所使用的程序各有不同，但计算结果在误差范围内符合得较好，131I的堆芯积存量均高于106Ru。对M310/CPR1000、VVER和EPR堆型，131I的一回路设计源项和现实源项均远远高于106Ru；而AP1000堆型则不同，106Ru的现实源项高于133I，且106Ru的现实源项为其设计源项的1647倍，显然是不合理的。

由于131I堆芯积存量高于106Ru，131I的逃逸率系数为1.3E-08/s，106Ru的逃逸率系数为1.6E-12/s，而两种核素在一回路的去污因子相同，二者一回路活度浓度达到同一量级也是不合理的。此外，从法国N4电厂和我国秦山等电厂的运行数据看，一回路中可以测到131I，但没有测出106Ru。

另一方面，从液态流出物排放量来看，M310/CPR1000、VVER和EPR堆型电厂的液态流出物中106Ru占除氚和碳-14外总排放量的份额极低，不足十万分之一[5-7]。AP1000电厂根据ANSI/ANS-18.1-1984/1999计算出的液态流出物中106Ru及其子体106Rh排放量均高达2.07GBq/a，而液态流出物中除氚和碳-14外的总排放量为7.40GBq/a[3]，106Ru和106Rh的贡献已经过半，这个结论显然是与实际情况不符的。

可见，一回路活度浓度高达2.8E+03Bq/g的106Ru现实源项置信度是很低的。换句话说，基于20世纪六七十年代美国电厂运行数据的ANSI/ANS-18.1-1984/1999中所提供的106Ru现实源项参考值是需要重新审视的。

2.2 ANSI/ANS-18.1数据溯源

从AP1000现实源项的计算过程可以看出，计算结果取决于参考电厂核素活度浓度和调整因子。进一步的计算显示，调整因子的数值在0.74～3.23之间[3]。因此，调整因子的准确度并不至于导致现实源项计算结果产生较大的量级变化，106Ru现实源项的问题更可能是由于ANSI/ANS-18.1提供的参考值不合理。下面从参考电厂核素活度浓度出发分析106Ru现实源项过高的原因。

AP1000现实源项计算中使用了NUREG-0017 PWR-GALE程序[9]，该程序所采用的计算模型和参考电厂核素活度浓度值与ANSI/ANS-18.1-1984相同。NUREG-0017中的放射性核素主冷却剂活度浓度基于1972—1979年间运行电厂反馈数据、美国NRC对Ft. Calhoun电厂、Zion1&2号机组、Turkey Point 3&4机组、Rancho Seco电厂、Prairie Island1&2号机组的测量数据，以及EPRI对Three Mile Island1号机组和Calver Clisffs等电厂的测量数据。该导则给出的106Ru主冷却剂活度浓度参考值为3.3E+03Bq/g，然而106Ru的数据仅来自于Zion1&2号机组，其他各电厂均没有该核素的数据报告。

Zion电厂1&2号机组是设计电功率为1040MW的四环路压水堆，分别于1973年11月和1974年9月投入运行，后于1998年6月关闭。作为运行电厂测量项目的一部分，NRC在1976年7月-1977年7月对该电厂正常运行期间的放射性源项进行了测量[9，10]，表2整理出了一回路冷却剂中131I，103Ru和106Ru的所有原始测量数据。

表2 Zion电厂主冷却剂中131I，103Ru和106Ru活度浓度测量数据(Bq/g)

续表

注：*未测出该核素，以探测限表示；**无报告数据。

从表2数据可以看出，131I的活度浓度相对稳定，数据分布集中，Zion电厂根据ANSI/ANS-18.1-1984的前身ANSI-N237/ANS- 18.1-1976所计算出131I现实源项与实测数据比较吻合。Ru的测量数据则较为离散，且仅有1977年6月16日2号机组的一个样品中测出了具体的106Ru活度浓度值(3.18±0.22)E+03Bq/g，其他样品的测量结果或者低于探测限，或者无测量数据。从统计学角度看，有效数据的样本数仅为1，置信度非常低。

与后续发布的1984版和1999版相比，ANSI-N237/ANS-18.1-1976提供的103Ru和106Ru现实源项参考值要小得多，据其计算出的Zion电厂两种核素的一回路现实源项分别为1.55Bq/g和3.48E-01Bq/g。正是Zion仅有的这一个测量数据，被其后发布的ANSI/ANS- 18.1-1984版和1999版作为106Ru一回路现实源项参考值，与1976版相比陡增4个量级，继而对后续电厂的源项计算产生了重大影响。由于美国自1978年之后至今再无新建核电厂，NRC也一直未对这个参考值的合理性作进一步考虑。

2.3103Ru和106Ru现实源项比较

一回路冷却剂中的裂变产物通过包壳破损进入冷却剂，而去除途径则为衰变和净化。其活度浓度随时间的变化可以由以下常微分方程描述：

(2)

其中，c为放射性核素活度浓度；

s为系统内放射性核素产生率(包括由本系统产生的或由其他系统流入的)；

m为冷却剂总质量；

λ为放射性核素的衰变常数；

β为系统内由于除盐、过滤及泄漏等原因(不包括核素的衰变作用)所导致的放射性核素的去除率。

一般情况下，可以认为燃料循环开始时刻冷却剂中核素活度浓度约为0，由此初始条件可得方程的解为：

(3)

系统运行一段时间后，冷却剂中大部分核素活度浓度达到平衡值：

(4)

一回路冷却剂中的裂变产物通过包壳破损进入冷却剂，而去除途径则为衰变和净化。冷却剂中核素的生成率s、逃逸率系数k和堆芯积存量I的关系为：

s=k·I

(5)

将式(5)带入式(4)，即可得两种核素活度浓度比为：

(6)

对于核素103Ru和106Ru，二者逃脱率系数相同，核素去除率β均为9.81E-02h-1，衰变常数λ分别为7.35E-04h-1和7.84E-05h-1，即β≫λ。因此，式(6)可以简化为：

(7)

即任意时刻一回路中103Ru和106Ru的活度浓度比为该时刻二者的堆芯积存量之比。典型的压水堆Ru堆芯积存量随燃耗变化的情况如图1所示[11]，具体的计算结果会因电厂参数而异，但其变化趋势是基本相同的。

图1 103Ru和106Ru堆芯积存量随燃耗的变化Fig.1 Core inventories of 103Ru and 106Ru

可见在整个燃料循环周期内，任意时刻一回路103Ru的活度浓度恒大于106Ru，这一点在表1中也得到了印证。因此，Zion电厂在1977年6月16日的取样测量结果<3.7Bq/g(103Ru)和(3.18±0.22)E+03Bq/g(106Ru)中，至少有一个数据是错误的。将其作为ANSI/ANS-18.1-1984/1999中的参考值，置信度是很低的。

3 建议的计算方法

由上节分析可知，ANSI-18.1-1984/1999给出的106Ru参考值置信度较低，导致其现实源项过于保守。鉴于到目前为止还没有运行电厂提供新的106Ru一回路数据，可以用式(6)建立106Ru和一回路主要核素(如I、131I当量、Xe、Mo、Cs等)之间的关系。这些核素为一回路日常取样测量中的必测核素，在电厂的实际运行中积累了大量的数据，足以涵盖几乎所有可能的正常运行工况；从统计角度看，其数据量之大也保证了很高的置信度。因此，用式(6)来确定106Ru现实源项是科学可行的方法。

将AP1000堆型电厂106Ru和一回路主要核素的去除率、逃脱率系数和堆芯积存量参数[1，2]代入式(6)，即可计算给出平衡时106Ru与这些核素的活度浓度之比，并进而从各核素的现实源项出发计算得到106Ru的现实源项，计算结果见表3。此处所用的各核素活度浓度根据ANSI/ANS-18.1-1984推算得出[1，2]。

表3 利用一回路主要核素现实源项计算出的106Ru现实源项

表3数据中，从一回路主要核素活度浓度出发计算出的106Ru现实源项最大为3.31Bq/g，平均值为6.77E-01Bq/g。不同核素计算出的结果不同是必然的，因为ANSI/ANS-18.1-1984的参考值是多个电厂的统计平均，而且每个核素的数据也可能来自不同的电厂。但无论从哪种核素出发，计算得出的106Ru现实源项都比原来的2.8E+03Bq/g更加合理。保守考虑，可以取包络值3.31Bq/g。

另一方面，由于ANSI/ANS-18.1-1984所提供的参考值源自20世纪六七十年代美国电厂的测量数据，本身就非常保守。例如，由ANSI/ANS-18.1-1984推算出的AP1000一回路131I当量高达3.78E+03Bq/g，而事实上，根据美国核电厂1980s—1990s运行数据，一回路131I当量平均值约为3.6E+02Bq/g，法国电厂在20世纪80年代该值为5.5E+02Bq/g，在20世纪90年代该值降低为1.0E+02Bq/g，我国大亚湾核电基地在20世纪头10年期间该值仅为6.0E+01Bq/g。可见，ANSI/ANS-18.1-1984用于指导新建电厂时是过于保守的，不能充分反映元件制造材料、工艺和水化学管理等方面的改进。

如果根据ANSI/ANS18.1-1999的参考值进行计算，AP1000一回路131I当量活度浓度约为3.26E+02Bq/g，则由此推算出的106Ru现实源项约为1.15E-02Bq/g，与M310/CPR1000和VVER的现实源项基本一致。计算结果更加接近电厂实际运行情况，对三废系统设计和环境影响评价也将更具指导意义。

4 结论和建议

AP1000一回路106Ru现实源项和131I相当，从理论计算分析是不可信的。如此高的现实源项也使得106Ru和106Rh在液态流出物中占到除氚和碳-14外放射性年排放量的一半以上，但实际电厂的液态流出物中却几乎没有测到这两种核素。无论从理论分析，还是从运行经验数据看，106Ru的现实源项都是不合理的。

另一方面，NUREG-0017和ANSI/ANS-18.1所提供的参考电厂一回路冷却剂106Ru活度浓度仅由Zion1&2号机组的测量数据得出，其他电厂均无测量数据。而且，NRC对Zion1&2的测量中，仅有一组有效数据，从统计学角度看置信度非常低。

此外，理论计算显示整个燃料循环周期内任意时刻一回路103Ru的活度浓度恒大于106Ru，Zion1&2号机组的测量结果与此不符，测量数据很有可能错误。

综上所述，AP1000依据ANSI/ANS-18.1-1984/1999计算出的106Ru现实源项太过于保守，且置信度很低。

可以利用106Ru和一回路主要核素(如I、131I剂量当量、Xe、Mo和Cs等)之间的关系来计算106Ru现实源项。由于这些核素的测量数据量足够大，其取值具有足够的包络性和置信度，计算出的106Ru活度浓度也更加“现实”。此方法可以作为新建电厂源项计算的一种参考。

[1] Westinghouse Electric Corporation. AP1000 Design Control Document，Revision 19 [R]. 2011-03-13.

[2] 上海核工程研究设计院. 三门核电一期工程1&2号机组最终安全分析报告[R]. 2012-09.

[3] 上海核工程研究设计院. SMG-GX-GLR-541，正常运行向环境排放的放射性源项分析专题报告[R]. 2011-11.

[4] American National Standards Institute & American Nuclear Society. ANSI/ANS-18.1-1984：Radioactive Source Term for Normal Operations of Light Water Reactors[S]. 1984.

[5] American National Standards Institute & American Nuclear Society. ANSI/ANS-18.1-1999：Radioactive Source Term for Normal Operations of Light Water Reactors[S]. 1999.

[6] 中国核电工程有限公司. 福清核电厂一期工程1&2号机组最终安全分析报告[R]. 2011.

[7] 中核集团江苏核电有限公司. 田湾核电厂1&2号机组最终安全分析报告[R]. 2010.

[8] 台山核电有限公司. 台山核电厂1&2号机组最终安全分析报告[R]. 2012.

[9] Nuclear Regulatory Commission. NUREG-0017：Calculation of Releases of Radioactive Materials in Gaseous and Liquid Effluents from Pressurized Water Reactors[S]. 1985.

[10] Nuclear Regulatory Commission. NUREG CR-0715：In-Plant Source Term Measurements At Zion Station[S]. 1979.

[11] 环境保护部核与辐射安全中心. EPR三代核电核安全技术课题联合研究报告：运营电站经验反馈源项与计算源项对比分析研究[R]. 2014.

A study on106Ru realistic source term of AP1000

ZHU Zhao-wen1，FANG Lan1，2，LIU Xin-hua1，LI Xiao-long1,WEI Fang-xin1，JIANG Jing1

(1.Nuclear and Radiation Safety Center，Beijing 100082；2. CNNC Nuclear Power Operations Management Co.，Ltd，Haiyan Zhejiang 314300)

The expected activity of106Ru in primary coolant for AP1000 nuclear power plant is dramatically higher than its design value and reaches the same level of131I，which is both theoretically irrational and far away from the operational experience. The deduced annual releases of106Ru and its daughter nuclide106Rh in liquid effluent together contribute over the half of the total releases of liquid effluent except Tritium and Carbon-14. This conclusion severely deviates from the feedback of operating plants and would mislead the effluents monitoring，environmental monitoring and environmental impact evaluation either. Here we analyze the model and parameters provided in ANSI/ANS-18.1 and develop a new approach to calculate the realistic source term of106Ru in primary coolant from that of other key radionuclides. The results are consistent with that of other reactor types，such as M310/CPR1000 and VVER-1000，and could be referenced in plant design.

AP1000；Source term；Fission product；106Ru

2015-4-22

国家重大专项CAP1400安全评审技术及独立验证试验子课题12现实源项和设计源项的研究(2011ZX06002-10)资助

祝兆文(1985—)，男，甘肃金昌人，核物理专业硕士，工程师，主要从事放射性废物管理研究

TL4

A

0258-0918(2016)04-0520-07