广西阳朔铅锌矿周边土壤和白菜汞含量及污染评价

莫福金，钱建平，王远炜，张藜1.桂林理工大学广西冶金与环境实验中心，广西 桂林 541004；2.桂林理工大学地球科学学院，广西 桂林 541004



广西阳朔铅锌矿周边土壤和白菜汞含量及污染评价

莫福金1,2，钱建平1,2，王远炜1,2，张藜1,2
1.桂林理工大学广西冶金与环境实验中心，广西 桂林 541004；2.桂林理工大学地球科学学院，广西 桂林 541004

摘要：阳朔铅锌矿是广西境内一个较大型的铅锌老矿山。对阳朔铅锌周边耕作区、居民区土壤和白菜（Brassica rapa L.Chinensis Group）汞含量分布及污染进行调查和研究，可以为汞污染防治与修复提供科学依据。在铅锌矿下游耕作区、对照耕作区分别采集土壤样各66、38个，白菜样各35、20个；居民区采集土壤样17个。全部土壤和白菜样品采用MDS-2003F型压力自控密闭微波溶样系统进行消解，并用原子荧光测汞仪进行分析测定。结果表明，阳朔铅锌矿下游耕作区土壤汞质量分数为（0.567 4±0.268 3）mg·kg-1，对照耕作区土壤汞质量分数为（0.147 1±0.039 5）mg·kg-1，居民区土壤汞质量分数为（0.188 0±0.097 2）mg·kg-1，分别为中国一些地区土壤汞的自然含量（0.071 mg·kg-1）的7.99、2.07、2.65倍。在铅锌矿下游耕作区土壤汞含量随着远离矿区方向依次降低。阳朔铅锌矿下游耕作区白菜根汞平均质量分数为27 600 ng·kg-1，茎汞平均质量分数为7 100 ng·kg-1，叶汞平均质量分数为19 300 ng·kg-1；对照耕作区白菜根汞平均质量分数为12 500 ng·kg-1，茎汞平均质量分数为4 800 ng·kg-1，叶汞平均质量分数为10 000 ng·kg-1，白菜汞含量分布特征与土壤汞含量分布相似。白菜植株各部位汞含量与土壤有效态（水溶态、交换态）汞含量显著相关，且根汞与之相关性最为显著，白菜植株不同部位汞含量表现为：根＞叶＞茎，上述特点表明土壤汞是白菜汞的主要来源。所采土样中有61.2%的土壤样汞含量超过了中国《土壤环境质量标准（GB 15618─2008）》二级标准的最低限值（0.2 mg·kg-1）。铅锌矿下游耕作区土壤汞污染最为严重，中等-严重污染以上占53.0%，中等污染占36.4%；居民区次之，中等污染占35.3%；对照耕作区污染最轻，均在中等污染以下。阳朔铅锌矿耕作区白菜植株各部位汞平均含量均未超过国家相关标准，这表明尽管耕作区土壤总汞严重超标，但由于土壤中有效态汞并不高，土壤汞污染并未对白菜汞含量造成显著影响。

关键词：阳朔铅锌矿；土壤；白菜；汞含量；污染评价

MO Fujin,QIAN Jianping,WANG Yuanwei,ZHANG Li.Mercury Content and Pollution Assessment of Soil and Cabbage Surrounding Yangshuo Pb-Zn Mining District in Guangxi [J].Ecology and Environmental Sciences,2016,25(1):156-161.

随着中国铅锌工业的高速发展，铅锌矿山大量开发，使得矿区及其周边环境污染日益严重。铅锌矿开采和冶炼产生的废水、废渣和大气沉降等使矿区土壤不断富集重金属（储彬彬等，2010）。铅锌矿区重金属污染具有多元素复合污染的特点，其土壤污染常表现为以Pb、Zn、Cd、Cu、Hg和类金属元素As为主的多种金属复合污染，主要是由河水污灌和尾矿砂直接影响所致（梁桂莲等，2011）。其中汞是毒性最强的重金属污染物之一，汞污染的严重性和复杂性远远超过常规污染物，甚至在某些方面超过持久性有机污染物（冯新斌等，2011）。而铅锌矿产生的汞不仅会污染矿区的土壤，还会通过水体和大气两种介质进入矿山周边的农田和水体中，通过根系吸收进入农作物中，最后通过食物链进入人体，并对人体产生不良后果，所以矿山汞污染是值得关注的问题。

阳朔铅锌矿位于阳朔县东北，自20世纪50年代进行开采，并于1958年在采矿坑口附近建立小型浮选厂进行选矿生产（覃朝科等，2005）。大约在20世纪70年代一次强降雨造成尾矿砂坝坍塌，尾矿砂沿河谷泻入流经下游思的村的一条小河。由于思的村坐落于岩溶洼地上，此次尾矿砂坝的坍塌导致该村大面积农田受到矿山污染。随后当地农民陆续将淤塞河道平整为农田，种植水稻（Oryza sativa）、油菜（Brassica juncea (L.) Czern.et Coss.）、柑桔（Citrus reticulata Banco）等作物，并挖掘了一条新河道以便泄洪（李强等，2014）。而污染似乎并未停止，2011年2月，思的村的李文骧老人患上了疑似“痛痛病”的怪病，后来证实他食用的自产大米镉严重超标。这个事件证明阳朔铅锌矿造成的重金属污染已影响到当地村民的身体健康。众所周知，铅锌矿区的重金属污染时常伴随着汞污染，且广西西北部是全国汞土壤背景值较高的地区（钱建平等，2000），本文通过对阳朔铅锌矿下游耕作区和居民区进行土壤-蔬菜系统汞污染调查，了解其汞污染状况以及汞在土壤-蔬菜系统中的迁移转化规律（钱建平等，2009），以期为汞污染防治与修复提供科学依据。

1　材料与方法

1.1样品采集与处理

对阳朔铅锌矿下游耕作区、对照耕作区和居民区土壤进行分区取样（图1），样品采集应用GPS定点，各区均匀布样，采样间距20～50 m。铅锌矿周边耕作区共采集土壤样104个和白菜（Brassica rapa L.Chinensis Group）样55个，其中铅锌矿下游耕作区土壤样编号为D01～D66，白菜样为C01～C35；对照耕作区土壤样为X01～X38，白菜样为C36～C55；居民区采集土样17个，编号为J01～J17。

图1　阳朔铅锌矿采样区分布图Fig.1　Distribution map of Sampling area in Yangshuo Pb-Zn mining

土壤样品采集深度0～20 cm，去除表层垃圾、残叶等杂物后，均匀混合后用四分法从中选取1 kg土壤，代表该点的混合样品。土壤样品采回室内后，剔除土壤中杂物，于室内自然风干。在未完全风干时，用木棒将土块捣碎后，过160目筛，装入样品袋中置于干燥处待测。

考虑白菜是矿区周边广泛种植和食用的农作物，对应采集土壤和白菜样品。每个土壤样点采集白菜2～3株组成混合样，装袋并编号。采回的白菜样用清水冲洗干净，然后分成根、茎、叶，再分别经去离子水浸泡10 min，晾干后置于烘箱（温度保持在38～42 ℃）中烘干并粉碎，过80目筛；装入样品袋中放入干燥器内待测。

1.2样品分析与测试

采用MDS-2003F型压力自控密闭微波溶样系统对土壤、白菜样品进行消解（朱琳等，2013；方兰云等，2010；王长芹等，2014；冷庚等，2011）。

称取0.3000 g土壤样品于聚四氟乙烯样品杯中，加入3 mL浓HNO3，在设定温度为65 ℃的加热板上预热30 min，取下后逐滴加入2 mL浓H2SO4，浸泡10 min后，装入消解罐，置于微波消解仪中进行消解，同时做试剂空白。

称取0.5000 g白菜干样于聚四氟乙烯样品杯中，加入5 mL浓HNO3，在设定温度为65 ℃的加热板上预热30 min，取下后逐滴加入2 mL 30%的H2O2，放置10 min后，装入消解罐，置于微波消解仪中进行消解，同时做试剂空白。

消解好的土壤和白菜样品采用QM201型原子荧光测汞仪进行分析测定。为保证分析数据的可靠性，每批样品均插入国家标准物质进行质量监控（土壤GBW07405，白菜GBW10015）。

2　结果与分析

2.1土壤汞含量分布

由表1、图2可看出如下规律：

（1）铅锌矿下游耕作区土壤汞质量分数为（0.5674±0.2683）mg·kg-1，变异系数为47.3%；对照耕作区土壤汞质量分数为（0.1471±0.0395）mg·kg-1，变异系数为26.9%；居民区土壤汞质量分数为（0.1880±0.0972）mg·kg-1，变异系数为51.7%。与湖南、广东、四川等地11种土壤汞的平均含量（0.071 mg·kg-1）（夏增禄等，1984）相比，本区土壤汞的含量明显偏高，下游耕作区、对照耕作区、居民区土壤汞分别为中国湖南、广东、四川等地11种土壤汞的自然含量的7.99、2.07、2.65倍。

表1　阳朔铅锌矿不同分区土壤汞质量分数及相关统计参数（n=121）Table 1　Soil mercury content and relevant statistical parameters in different areas of Yangshuo Pb-Zn mining district( n=121)

图2　阳朔铅锌矿耕作区及居民区土壤汞含量分布图Fig.2　Distribution map of soil mercury content in farming area andresidential area of Yangshuo Pb-Zn mining

（2）总体上看，土壤汞平均值由铅锌矿下游耕作区、居民区、对照耕作区依次降低；变异系数则由居民区、铅锌矿下游耕作区、对照耕作区依次降低。铅锌矿下游耕作区土壤汞平均值最高归因于矿区开采带来的重金属污染的影响，区内土壤主要为流经矿区河流的冲积物，其灌溉所用水源主要来自流经矿区坑口和尾砂湖的河水。对照耕作区土壤汞平均值最低，区内土壤主要为未经矿区的自然河流的冲积物，其灌溉所用水源来自未受矿区污染的小河。居民区未受农业和矿山方面的影响，但其土壤汞含量高于对照耕作区。现场调查发现，居民区生活垃圾随意堆放现象较严重，其中可见废旧灯管、电池等废弃物有含汞污染物，表明居民区土壤受到了生活汞污染的影响。

（3）在铅锌矿下游耕作区，愈靠近矿区的土壤汞含量愈高，远离矿区土壤汞含量逐渐降低。汞质量分数依次为0.5972～1.3000、0.2598～0.6410、0.1936～ 0.4552 mg·kg-1，汞平均质量分数由近至远为0.8371、0.4402、0.2921 mg·kg-1。在对照耕作区，土壤汞含量变化则较平稳。

（4）在居民区范围内，土壤汞含量呈现“中间高，两边低”的趋势，汞质量分数变化范围为0.1043～0.4011 mg·kg-1，变异系数较大。这是因为居民区土壤汞污染主要来源于生活垃圾，受人为因素影响较大，所以土壤汞含量变化较大。

2.2白菜汞含量分布

由表2、表3、图3可以看出如下规律：

表2　阳朔铅锌矿不同分区的白菜汞质量分数及相关参数（n=55）Table 2　Cabbage mercury content and related parameters in different areas of Yangshuo Pb-Zn mining district(n=55)

表3　阳朔铅锌矿下游耕作区土壤不同形态汞含量与白菜植株各部位汞含量的相关分析Table 3　Related analysis between soil Hg species and Hg content in different parts of Cabbage in farming area of Yangshuo Pb-Zn mining district downstream

图3　阳朔铅锌矿下游耕作区白菜汞含量分布图Fig.3　Distribution map of Cabbage mercury content in farming area ofthe downstream of Yangshuo Pb-Zn mining

（1）从总体上看，阳朔铅锌矿下游耕作区白菜样的汞含量明显高于对照耕作区，与两区土壤汞含量分布特点相似。在耕作区，靠近矿区白菜样汞含量高，远离矿区汞含量低，其与本区土壤汞含量分布趋势基本一致。上述特点均表明耕作区种植的白菜受到了矿山汞的污染。

（2）对阳朔铅锌矿下游耕作区白菜植株不同部位Hg含量与相应土壤不同形态Hg含量做相关分析可知，白菜植株根汞、茎汞、叶汞与水溶态汞均显著相关，其相关系数分别为r=0.861、r=0.845、r=0.703，均大于临界值r=0.553（取信度α=5%），其相关系数依次减小，其中根汞与水溶态汞相关系数最大；白菜根汞、茎汞、叶汞与交换态汞亦显著相关，其相关系数依次减小，分别为0.707、0.674、0.627，其中根汞与交换态汞相关系数最大。

从总体上看，整个耕作区的白菜植株不同部位汞含量表现为：根＞叶＞茎。一般认为，植物的根汞高于叶时，其根汞主要来源于土壤；植物的叶汞高于根时，其叶汞主要源于大气（Linqvist et al.，1991；牟树森等，1997；王定勇等，1998；Qian et al.，2009；钱建平等，2011）。研究区白菜植株不同部位汞含量与土壤有效态汞（水溶态、交换态）均显著相关，且根汞与之相关性最为显著，亦表明土壤汞是白菜汞的主要来源。白菜植株根部从土壤中吸收有效态（水溶态、交换态）汞，然后进入植株的不同部位。至于白菜叶汞高于茎汞，不能排除叶汞部分来自大气汞污染的可能。

3　污染评价

3.1土壤汞污染评价

地积累指数法可以较为准确地判断人类活动对自然土壤汞污染的影响及程度，而土壤环境质量标准评价法主要考虑土壤质量是否影响农业生产和人体的健康。在对土壤重金属污染进行评价时，它们各有其局限性，所以两者要综合应用。

考虑本区各采样片区的土壤pH值为5.25～5.84，根据中国《土壤环境质量标准（GB 15618─2008）》，采集的土壤样品有61.2%的土壤Hg超过了中国《土壤环境质量标准（GB 15618─2008）》二级标准的最低限值（0.2 mg·kg-1）（中国环境保护部等，2008）。

地积累指数（Igeo）是德国科学家Muller提出的一种研究水环境沉积物中重金属污染的定量指标，目前也被广泛应用于土壤中元素的污染评价（滕彦国等，2002；Loska et al.，2003；李娟娟等，2006；柴世伟等，2006）。其不仅反映了自然地质过程对土壤背景值的影响，而且还注重人类活动对重金属污染的影响。其计算公式为Igeo=log2[Cn/(K×B)]，式中，Cn为样品中汞的实测浓度；B为土壤中汞的背景值；K为修正指数，一般取值为1.5。

基于与土壤样品采集区的地质背景及土壤类型一致，选择附近山坡自然土壤（0.0743，0.0848，0.0892 mg·kg-1）的平均汞含量作为土壤汞的背景值：B=0.0828 mg·kg-1。对矿区周边耕作区及居民区土壤汞121个样品进行地积累指数及污染程度分析，结果见表4。

由表4可见，铅锌矿下游耕作区土壤汞污染最为严重，中等-严重污染以上占53.0%，中等污染占36.4%；居民区次之，中等污染占35.3%；对照耕作区污染最轻，均在中等污染以下。

3.2白菜汞污染评价

阳朔铅锌矿下游耕作区白菜根汞平均质量分数为27600 ng·kg-1（干样），白菜茎汞平均质量分数为7100 ng·kg-1（干样），白菜叶汞平均质量分数为19300 ng·kg-1（干样）；对照耕作区白菜根汞平均质量分数为12500 ng·kg-1（干样），白菜茎汞平均质量分数为4800 ng·kg-1（干样），白菜叶汞平均质量分数为10000 ng·kg-1（干样）。根据国家标准《食品中污染物限量（GB 2762─2012）》（中华人民共和国卫生部等，2012）规定的限量值（10000 ng·kg-1）（鲜样），以干样净重大约为鲜重的10%估计，整个耕作区白菜样品均未超过国家相关标准。

4　结论

（1）本区土壤汞平均质量分数由阳朔铅锌矿下游耕作区、居民区、对照耕作区依次降低。土壤汞质量分数在铅锌矿下游耕作区靠近矿区高，远离矿区低，表明该耕作区受到矿区开采带来的重金属污染的影响。

表4　阳朔铅锌矿不同分区土壤汞地积累指数及分级频率分布（n=121）Table 4　Grading frequencies and geoaccumulation Index of soil mercury in different areas of Yangshuo Pb-Zn mining district(n=121)

（2）采集的所有土壤样中有61.2%的样品汞含量超过了中国《土壤环境质量标准（GB 15618─2008）》二级标准的最低限值（0.2 mg·kg-1）。由地积累指数统计，铅锌矿下游耕作区土壤汞污染最为严重，中等-严重污染以上占53.0%，中等污染占36.4%；居民区次之，中等污染占35.3%；对照耕作区污染最轻，均在中等污染以下。

（3）从总体上看，阳朔铅锌矿下游耕作区白菜样的汞含量明显高于对照耕作区，与两区土壤汞含量分布趋势基本吻合；整个耕作区白菜样的不同部位汞含量表现为：根＞叶＞茎；耕作区白菜植株不同部位汞含量与土壤有效态汞（水溶态、交换态）均显著相关，且根汞与之相关性最为显著。上述特点表明土壤汞是白菜汞的主要来源。

（4）阳朔铅锌矿耕作区白菜植株各部位汞平均含量较低，均未超过国家相关标准的限值，表明尽管在耕作区土壤汞严重超标，但由于土壤有效态汞含量不高，土壤汞污染并未对白菜汞含量产生显著影响。

根据本研究的结果，建议当地农民不要种植以根部和叶子为主要食用部分的农作物，而改种植果树类农作物，以减少汞污染对农作物品质的影响。

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Mercury Content and Pollution Assessment of Soil and Cabbage Surrounding Yangshuo Pb-Zn Mining District in Guangxi

MO Fujin1,2,QIAN Jianping1,2*,WANG Yuanwei1,2,ZHANG Li1,2
1.Guangxi Scientific Experiment Center of Mining,Metallurgy and Environment,Guilin University of Technology,Guilin 541004,China; 2.College of Earth Science,Guilin University of Technology,Guilin 541004,China

Abstract:Yangshuo Pb-Zn mine is a relatively large mine in Guangxi.The article tries to understand the mercury pollution in soil and cabbage,as well as the transition and transform rule of mercury in soil-vegetables system.Investigation and research about the mercury content distribution and mercury pollution of soil and cabbage in the sourrouding farming area and residential area of Yangshuo Pb-Zn mine was done,in order to provide a scientific basis for mercury pollution prevention and remediation.In the research,66 soil samples and 35 cabbage samples were collected in farming area of the downstream of Pb-Zn mine,38 soil samples and 20 cabbage samples were collected in control farming area; 17 soil samples were collected in residential area.All soil and plant samples were digested by MDS-2003F-type pressure-controlled microwave digestion system and were analyzed with atomic fluorescence mercury analyzer.The result showed that the mercury concentration in the downstream arming area of Pb-Zn mine was (0.567 4±0.268 3) mg·kg-1,the mercury concentration in control farming area was (0.147 1±0.039 5) mg·kg-1,the mercury concentration in residential area was (0.188 0±0.097 2) mg·kg-1,which is 7.99,2.07,2.65 times higher compared with the natural content (0.071 mg·kg-1) of soil Mercury in some areas.In the downstream farming area of Pb-Zn mine,the soil mercury levels is decreasing when the distance from the mine is increasing.In the downstream farming area of Pb-Zn mine,the average mercury concentration at cabbage root was 27 600 ng·kg-1,the average mercury concentration at Cabbage stem was 7 100 ng·kg-1,the average mercury concentration at Cabbage leaf was 19 300 ng·kg-1; in the control farming area,the average mercury concentration at cabbage root was 12 500 ng·kg-1,the average mercury concentration at Cabbage stem was 4 800 ng·kg-1,the average mercury concentration at Cabbage leaf was 10 000 ng·kg-1.Cabbage mercury distribution characteristics is similar to soil mercury content distribution.The mercury concentration of each part of the cabbage was significantly related to available soil mercury concentration (water soluble state,exchange state),and the relation between root mercury and available soil soil mercury concentration was the most significant,the mercury concentration in different parts of cabbage plants follow the order of root ＞ leaf ＞ stem,the above characteristics show that the soil mercury is the main source of cabbage mercury.61.2% of soil samples had the concentration of Mercury higher than the lowest limit figures (≤ 0.2 mg·kg-1) of the second standard of Soil Environmental Quality Standard (GB15618─2008) in our country.The soil mercury pollution of the farming area of the downstream of Pb-Zn mine was most serious,the proportion of above the secondary pollution was 53.0%,the proportion of the secondary pollution was 36.4%; the level of mercury pollution in residential area was lower than that the farming area of the downstream of Pb-Zn mine,the proportion of the secondary pollution was 35.3%; the level of mercury pollution in control farming area was the lightest,the level of mercury pollution of all soil samples were below the secondary pollution.The average Mercury concentration of each part of the cabbage are not higher than the limit of relevant national standards,which indicated that although the Soil total mercury in farming area of Yangshuo Pb-Zn mining seriously exceed the national standards,the soil mercury contamination did not have a significant impact on cabbage mercury contents the available mercury in soil was not high.

Key words:Yangshuo Pb-Zn ming district; soil; cabbage; mercury content; pollution assessment

收稿日期：2015-10-23

*通信作者：钱建平（1953年生），男，教授，博士生导师。E-mail:jpqian@163.com

作者简介：莫福金（1988年生），男，硕士研究生，环境地球化学。E-mail:1244703413@qq.com

基金项目：国家自然科学基金项目（45063001；41073089）；中国科学院地球化学研究所环境地球化学国家重点实验室项目（SKLEG8009）

中图分类号：X53

文献标志码：A

文章编号：1674-5906（2016）01-0156-06

DOI:10.16258/j.cnki.1674-5906.2016.01.023

引用格式：莫福金,钱建平,王远炜,张藜.广西阳朔铅锌矿周边土壤和白菜汞含量及污染评价[J].生态环境学报,2016,25(1):156-161.