球形燃料元件温度分布对包覆燃料颗粒失效概率的影响

张永栋　　林　俊　　朱天宝　　张海青　　朱智勇（中国科学院上海应用物理研究所　嘉定园区　　上海　20800）2（中国科学院大学　　北京　00049）



球形燃料元件温度分布对包覆燃料颗粒失效概率的影响

张永栋1，2林俊1朱天宝1张海青1朱智勇1
1（中国科学院上海应用物理研究所嘉定园区上海201800）2（中国科学院大学北京100049）

摘要固态熔盐堆采用TRISO（Tristructuralisotropic）包覆颗粒球形燃料元件。在运行工况下，燃料元件内部存在一定的温度分布，填充在燃料元件内部不同位置的TRISO颗粒的失效概率会因此受到影响。利用体积微元的方法分析了温度分布对包覆颗粒失效概率的影响，并进一步研究了球形燃料元件尺寸对TRISO颗粒平均失效概率的影响。结果表明，在一定的功率密度下，如果利用球心温度或者平均温度计算燃料元件内部TRISO颗粒的平均失效概率，结果相比实际值会有至少一个数量级的差别；在相同功率密度和相同燃耗条件下，燃料元件直径每减小1cm，其包覆颗粒平均失效概率降低两个数量级左右。

关键词燃料元件，TRISO颗粒，温度分布，失效概率

中国科学院战略先导科技专项（No.XDA02030200）资助

第一作者：张永栋，男，1991年出生，2013年毕业于广西大学，现为硕士研究生，研究领域为核技术及应用

SupportedbytheStrategicPriorityProgramoftheChineseAcademyofSciences（No.XDA02030200）

Firstauthor:ZHANGYongdong，male，bornin1991，graduatedfromGuangxiUniversityin2013，masterstudent，focusingonnucleartechnologyand application

Effects of temperature distribution on failure probability of coated particles in spherical fuel elements

ZHANGYongdong1，2LINJun1ZHUTianbao1ZHANGHaiqing1ZHUZhiyong1
1（Shanghai Institute of Applied Physics， Chinese Academy of Sciences， Jiading Campus， Shanghai 201800， China）2（University of Chinese Academy of Sciences， Beijing 100049， China）

Abstract Background: ParticlescoatedbyTRISO（Tristructuralisotropic）embeddedinsphericalfuelelementsare usedinsolidfuelmoltensaltreactor.Temperaturedistributionduringoperationcanaffectthefailureprobabilityof TRISOparticlesembeddedindifferentpartsoffuelelements. Purpose:Thisstudyaimstoinvestigatethe temperaturedistributioneffectsonfailureprobabilityofcoatedfuelparticles.Methods:Micro-volumeelement analysisoftemperaturedistributioneffectonthefailureprobabilityofcoatedparticleswascarriedoutforthefirst time，andtheimpactofsphericalfuelelementsizeontheaveragefailureprobabilityofTRISOparticleswasalso evaluated.Results:Atagivenpowerdensity，thefailureprobabilityofTRISOparticleswouldbedeviatedbyan orderofmagnitudewheneithercoretemperatureoraveragetemperatureofthefuelelementwasusedtocalculatethe averagefailureprobability.Withthesamepowerdensityandthesameburnups，theaveragefailureprobabilityof coatedparticlescouldbeloweredbytwoordersofmagnitudethroughreducingthediameteroffuelelementby1cm. Conclusion:Itisnecessarytotakethetemperaturedistributionintoaccountforcalculatingthefailureprobabilityof coatedfuelparticles.Inaddition，itisfoundthattheaveragefailureprobabilityofcoatedfuelparticlescanbeloweredbyreducingthesizesofthefuelelement.Thismaybeaproperwaytosecurethefuelelementsworkingathighpower densities.

Key words Fuelelements，TRISOparticles，Temperaturedistribution，Failureprobability

中国科学院钍基熔盐堆（ThoriumMoltenSalt Reactor，TMSR）先导专项致力于固态燃料熔盐堆和液态燃料熔盐堆的研发[1]。固态燃料熔盐堆采用以石墨为基体材料的球形燃料元件，其活性区均匀弥散有大量的TRISO（TristructuralIsotropic）颗粒[2-3]。TRISO颗粒通过四层包覆层来包覆核燃料核芯，在四层包覆结构中SiC层最为重要，它能够很好地阻挡放射性裂变产物逸出，是保证反应堆安全运行的第一道屏障[4]。SiC层通过流化床-化学气相沉积法制备，其结构和性能随沉积温度、反应气体浓度而变化[2]。

TRISO包覆颗粒在堆运行环境中的安全性是人们关注的关键问题之一。为此，多个国家的研究机构通过建立数学模型来进行分析，其中包括日本开发的JAERI模型[5-7]、法国开发的ATLAS模型[5-7]和德国开发的PANAMA模型[2，7]，通过这些模型可以分析TRISO颗粒失效概率与辐照温度以及燃耗深度的关系。然而利用这些模型计算TRISO颗粒失效概率时尚存在一些问题，例如未考虑燃料元件内部不同位置温度的差异对TRISO颗粒失效概率的影响。杨林等[3]计算得到了燃料元件内部不同径向位置处的温度和应力，结果显示不同径向位置处的温度和应力有着显著的不同。

本文就燃料元件内部温度分布对TRISO颗粒失效概率的影响进行了分析，并由此计算了燃料元件内部TRISO颗粒的平均失效概率，内容包括：功率密度对燃料元件内部温度分布的影响；燃料元件内部温度分布对TRISO颗粒平均失效概率及燃耗深度的影响；相同功率密度下，燃料元件尺寸的改变对温度分布及相应的TRISO颗粒平均失效概率的影响。

1　平均失效概率计算模型与方法

1.1球形燃料元件与TRISO颗粒模型

球形燃料元件结构如图1所示，可为中心活性区和石墨球壳两部分，球形燃料元件半径为R2，其中活性区的半径为R1。在反应堆运行过程中，燃料元件活性区内产生热量，并通过石墨基体向外传导，由此在球形燃料元件内部产生温度梯度[2-3]。中国科学院先导专项10MW固态燃料钍基熔盐堆（ThoriumMoltenSaltReactor-SolidFuel1，TMSR-SF1）采用的球形燃料元件半径为3cm，其中活性区半径为2.5cm。

图1　球形燃料元件示意图Fig.1　Schematic　view　of　spherical　fuel　element.

球形燃料元件活性区内弥散有大量的TRISO颗粒，TRISO颗粒的结构如图2所示，燃料核芯和各包覆层的参数见表1。本工作采用德国的PANAMA模型对TRISO颗粒的失效概率进行计算。该模型把TRISO颗粒当作微小的压力容器，通过假定SiC层是唯一的承压层，将SiC层承受的应力与SiC层的许用应力进行比较，由此判断SiC层也即TRISO颗粒是否失效。SiC层承受的压力主要来源于裂变产生的裂变气体Xe、Kr以及核芯中UO2中的235U裂变后释放的氧原子与碳结合产生的CO 在Buffer层空隙内的不断累计。SiC层的许用应力会受到快中子注量以及辐照温度的影响[2，8-10]。在模型计算中影响TRISO颗粒失效的因素包括TRISO颗粒各包覆层的厚度、快中子注量、辐照温度以及各包覆层材料性质等。

图2　TRISO颗粒结构示意图Fig.2　Schematic　view　of　TRISO　particle　structure.

表1　TMSR-SF1 TRISO颗粒结构参数Table 1 Structure parameters of TRISO particles in TMSR-SF1.

1.2平均失效概率的计算方法

球形燃料元件活性区弥散有大量的TRISO颗粒，由于热传导原理导致燃料元件活性区的温度沿径向方向存在一定的分布，所以填充在燃料元件活性区不同位置的TRISO颗粒的温度存在差异。TRISO颗粒的失效概率计算公式如式（1）所示[2]：

式中：m为Weibull模量；σt和σ0分别为内压引起的SiC层的应力以及辐照后SiC的许用强度。这些量都是温度以及快中子注量的函数，可以通过PANAMA程序计算得到。在本计算过程中，未辐照条件下，SiC层许用强度取为834MPa，Weibull模量取为8[5]。由式（1）可以知道，TRISO颗粒的失效概率是温度T的函数。由于球形燃料元件活性区内不同位置处TRISO颗粒的温度存在差异，所以活性区各TRISO颗粒的失效概率也是存在差异的。为能够准确反映燃料元件内部TRISO颗粒失效的情况，这里提出平均失效概率的概念，其定义为活性区内TRISO颗粒失效的颗粒数Nf与活性区内TRISO颗粒的总颗粒数Nt的比值，即：

本文在计算平均失效概率中假设活性区内的TRISO颗粒是均匀分布的，取填充率为PF，TRISO颗粒的体积为VTriso，则活性区内TRISO颗粒的总粒子数Nt可表述为：

式中：R1为活性区半径；Vac为燃料元件活性区体积。活性区内TRISO颗粒失效的颗粒数Nf是由

TRISO颗粒的失效概率以及活性区内TRISO颗粒总数决定的。同一燃料元件活性区内，TRISO颗粒的辐照时间t是相同的，所以定义某一燃耗下燃料元件活性区内TRISO颗粒的失效概率为f（T）。燃料元件活性区和非活性区的温度分布T（r）可以通过热传导原理计算得到[2-3]。所以，活性区内TRISO颗粒的失效粒子数Nf可表述为：

式中：dNi可通过体积微元的方法得到。如图1所示，在燃料元件的半径ri处截取厚度为dr的体积微元，该体积微元内的TRISO颗粒失效数dNi为：

当体积微元很小时，可忽略微元内部TRISO颗粒的温度差异，也就是近视认为体积微元内部TRISO颗粒的失效概率相同。故此，活性区内TRISO颗粒的失效颗粒数Nf可表述为：

式中：dr＝0.01cm；nm＝R1/dr。在本文计算中所涉及的功率密度条件下，取dr＝0.01cm能够保证各体积微元内TRISO颗粒的温度差小于10ºC。燃料元件半径分布为3cm、2.5cm、2cm、1.5cm时，R1分布为2.5cm、2.1cm、1.7cm、1.3cm，此时nm分别为250、210、170、130。

2　计算结果及分析

2.1计算参数

本文针对几种规格的球形燃料元件进行了计算分析。计算所用的参数如表2所示。另外，燃料元件活性区内TRISO颗粒的填充率为7.08%，TRISO颗粒内的快中子注量率为3.08×1017cm-2·s-1（E＞0.1MeV）。

表2　计算参数Table 2 Calculation parameters.

2.2功率密度对燃料元件温度分布的影响

本文根据表1的参数计算了TMSR-SF1中半径为3cm的燃料元件其功率密度对燃料元件内部温度分布的影响。分别选取了单球功率为6kW、5kW、4kW、3kW、2kW进行计算，结果如图3所示。分析发现，燃料元件中心与表面温度的差值随功率密度线性增加，单球功率每提高1kW，燃料元件中心和表面的温差提高约59.6°C（图4）。

图3　不同功率密度时6　cm直径燃料元件温度分布Fig.3　Temperature　distribution　of　the　fuel　element　with diameter　of　6　cm　vs.　power　density.

图4　直径为6　cm燃料元件的中心与表面温度差随功率密度的变化Fig.4　Temperature　difference　between　the　center　and　surface of　fuel　element　with　diameter　of　6　cm　vs.　power　density.

2.3温度分布对失效概率的影响

通过上述计算可知，功率密度越大，燃料元件内部的温度越高，同时燃料元件内部的温度差也越大。如图3所示，6cm的球形燃料元件在单球功率为5kW时，中心温度达到1110ºC，燃料元件表面处的温度为813ºC，燃料元件中心到表面处的温度差有297ºC，温度梯度为99ºC·cm-1。所以，计算较高功率密度下燃料元件温度分布对失效概率的影响更为必要。

为分析燃料元件温度分布对TRISO颗粒平均失效概率的影响，分别计算了考虑与不考虑温度分布情况下TRISO颗粒平均失效概率随燃耗深度的变化规律。对于不考虑温度分布的计算，又分两种情况：一种是使用燃料元件中心温度，另一种是使用燃料元件平均温度，结果如图5所示。由图5可见，若采用燃料元件中心温度进行计算，由于中心温度较高，其平均失效概率比采用平均燃料温度计算的结果高出两个数量级，当燃耗深度达到20% FIMA（FissionsperInitialMetalAtom）时更是高出几乎三个数量级。当考虑温度分布进行计算时，发现其平均失效概率比采用燃料元件活性区平均温度计算得到的平均失效概率要高一个数量级，当燃耗深度达到20%FIMA时，平均失效概率高了几乎两个数量级，这说明采用活性区平均温度来计算平均失效概率的方法偏保守。由此可见，在评估燃料元件内部TRISO颗粒平均失效概率时，燃料元件内部温度分布是个需要考虑的重要因素。

图5　失效概率随燃耗深度的变化Fig.5　Failure　probability　as　a　function　of　burnups.

2.4不同尺寸燃料元件对平均失效概率的影响

通过上述的计算可知，在分析球形燃料元件内部TRISO颗粒平均失效概率时，考虑燃料元件内部温度分布是非常有必要的。影响燃料元件温度分布的因素包括燃料元件的结构、尺寸、材料性能、冷却剂以及堆内的运行条件和方式。为分析球形燃料元件尺寸变化对温度分布的影响以及对TRISO颗粒平均失效概率的影响，需保证不同尺寸燃料元件的材料性能相同、功率密度以及堆内的运行条件和方式相同。功率密度相同时，单球功率与元件体积是成等比变化的。这里所采用的不同尺寸燃料元件相关计算参数如表3所示。

表3　不同尺寸燃料元件计算参数Table 3 Calculation parameters for fuel elements with different sizes.

利用表2和表3的参数计算得到了不同尺寸燃料元件内部的温度分布如图6所示。由图6可见，在相同的功率密度下，燃料元件尺寸越大，元件的中心温度和表面温度就越高，同时燃料元件表面和中心的温度差以及温度梯度也越大。利用图6的温度分布计算结果，分析计算了不同尺寸燃料元件内部TRISO颗粒的平均失效概率随燃耗深度的变化规律，如图7所示。

图6　不同尺寸燃料元件温度分布Fig.6　Temperature　distribution　of　the　fuel　elements　with different　diameters.

图7　不同尺寸燃料元件平均失效概率随燃耗深度的变化Fig.7　Average　failure　probability　as　a　function　of　burnups　for fuel　elements　with　different　diameters.

可见在相同的功率密度和燃耗深度下，尺寸越大的燃料元件其平均失效概率越高。在功率密度和燃耗深度相同的条件下，直径每减小1cm，燃料元件包覆颗粒的平均失效概率减小约两个数量级。即同样功率密度下达到相同燃耗时，3cm直径的燃料元件相比6cm直径的燃料元件其平均包覆颗粒失效概率要小6个数量级。

3　结语

球形燃料元件内部TRISO颗粒的失效概率关系到燃料元件的安全性和利用率。由于TRISO颗粒的失效概率受温度的影响较为明显，同时考虑到球形燃料元件内部存在温度梯度，本文基于德国的PANAMA模型计算了燃料元件内部TRISO颗粒平均失效概率与温度分布的关系，同时分析了不同尺寸燃料元件在相同功率密度时的温度分布及其对TRISO颗粒平均失效概率的影响。结果表明：1）球形燃料元件功率密度越大，燃料元件内部温度越高，中心到球表面的温度差也越大；2）对于直径为6cm的球形燃料元件，在单球功率为5kW时，其实际TRISO颗粒失效概率比通过使用燃料元件平均温度计算得到的TRISO颗粒失效概率高至少一个数量级；3）在相同的运行工况下，燃料元件的中心温度、元件表面温度以及温度差都随燃料元件的尺寸而降低；在特定的功率密度下，燃料元件的直径每减小1cm，其内部的TRISO颗粒的平均失效概率降低两个数量级左右。

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收稿日期：2015-11-12，修回日期：2015-12-02

Correspondingauthor:ZHUZhiyong，E-mail:zhuzhiyong@sinap.ac.cn;LINJun，E-mail:linjun@sinap.ac.cn

通信作者：朱智勇，E-mail:zhuzhiyong@sinap.ac.cn；林俊，E-mail:linjun@sinap.ac.cn

DOI:10.11889/j.0253-3219.2016.hjs.39.010603

中图分类号TL21，TL22，TL291