福州市PM2.5污染过程中大气边界层和区域传输研究

蒋永成，赵天良*，王 宏，王 琼，常炉予，谭成好

（1.南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心，中国气象局气溶胶-云-降水重点开放实验室，江苏 南京 210044；2.福建省气象科学研究所，福建省气象局，福建 福州 350001；3.福建省气象信息中心，福建省气象局，福建 福州 350001；4.上海市城市环境气象中心，上海市气象局，上海 浦东 200135）

福州市PM2.5污染过程中大气边界层和区域传输研究

蒋永成1，赵天良1*，王 宏2，王 琼3，常炉予4，谭成好1

（1.南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心，中国气象局气溶胶-云-降水重点开放实验室，江苏 南京 210044；2.福建省气象科学研究所，福建省气象局，福建 福州 350001；3.福建省气象信息中心，福建省气象局，福建 福州 350001；4.上海市城市环境气象中心，上海市气象局，上海 浦东 200135）

以福建省会福州市2013年1月空气质量变化为对象，分析大气边界层变化和周边区域污染物传输对福州市大气颗粒物PM2.5的影响.利用福州市2013年1月逐日地面和探空观测资料以及NCEP提供的2013年1月FNL分析资料，通过大气边界层要素与PM2.5浓度之间的相关性，对PM2.5污染过程的大气边界层特征进行分析；同时采用HYSPLIT后向轨迹模拟及区域风场相关矢分析对影响福州雾霾的污染物区域传输路径进行探讨.结果表明：地面气温与PM2.5浓度呈正相关，地面风速与PM2.5浓度呈负相关，近地面边界层条件有利于霾颗粒物的形成和累积.但不同于我国东部主要污染源区霾污染过程中存在大气边界层逆温，福州PM2.5污染过程中并未出现大气边界层逆温结构，这一边界层结构的垂直混合可有利于区域传输的污染物从上层大气到达近地面从而加重福州霾污染，福州是华东地区一个PM2.5污染物的主要接受区，PM2.5污染物主要以外源输送为主.2013年1月份福州市清洁日近地面风向为海洋吹向大陆的东南风，霾污染日则为大陆吹向海洋的偏北风，PM2.5污染物主要从长三角地区、苏北以及安徽河南一带通过东北和西北方向的传输路径影响福州的空气质量.

霾污染；大气边界层；长江三角洲地区；区域输送；福州

研究表明，引起灰霾天气的本质是细粒子气溶胶污染［1］.影响大气细粒子污染的两个重要因素为排放源和气象条件［2］.当污染源强相对稳定，大气污染物浓度变化主要受气象条件影响［3］.大气污染物的外源输送也是影响空气质量的重要原因，大气污染物区域传输主要受控于大气边界层结构和大气环流特征［4］.

国内学者针对影响霾污染的气象条件已有了不少研究.异常的边界层条件是发生霾污染的重要原因，包括地面风场较弱，近地面逆温层的出现和长时间的维持以及边界层内存在下沉运动，都会导致大气扩散能力下降，造成霾污染物的累积［5-7］.Wu等［8］分析了受锋前暖区以及热带气旋控制的下沉区影响的两次污染过程，认为静稳的边界层条件是造成珠三角地区霾污染过程的主要原因.郑秋萍等［9］探讨了海峡西岸城市群大气污染物浓度特征与天气形势的关系，表明变性冷高压、高空槽和暖区辐合这3种天气形势不利于大气污染物的扩散.

不同地区之间存在着大气污染的相互影响和输送，大气污染是一个区域性的环境问题［10］.本地源排放量是影响局地污染物的重要因素［11］，而污染物的跨界输送对局地污染物浓度的贡献也不容忽视［12］，在我国东部重污染区，外源污染物贡献率占了很大比重［13-14］，本地源和外地源的影响程度随季节变化存在很大差异［15］.吴兑等［16-17］分别分析了珠三角和环首都圈近地层风对霾污染过程的影响，发现空气清洁过程与强平流输送有关.

2013年1月我国中东部地区遭遇了一次大范围强灰霾天气过程，持续气象条件异常是造成这次霾污染过程的重要原因［18］.马小会等［19］认为阿留申低压的强度和位置的异常以及冷空气势力偏北是造成2013年1月霾重污染过程的重要原因，平原地区近地面逆温异常存在是霾日偏多的主要原因.石春娥等［20］认为控制气团少动，大气层结稳定，近地面大气层经过江苏及山东的输送是安徽2013年1月低能见度和灰霾天气偏多的主要原因；杨欣等［21］认为连续静稳的天气形势和区域污染是造成北京连续强霾天气过程的主要原因.

福州市是我国东南沿海重要都市，地处福建省东部、海峡西岸，北临长江三角洲，南接珠三角地区.近40年来，福州市霾日数年际变化呈增加趋势［22］，而且霾日数冬半年明显多于夏半年［23］.近年来对福州地区霾污染过程的气象条件研究主要集中于统计分析霾的天气形势，缺少对影响福州地区霾污染过程的大气边界层和区域污染物传输的分析，同时国内外也缺乏对空气清洁地区污染过程的分析.2013年1月我国中东部地区出现了一次大范围持续性高PM2.5浓度的霾过程，以京津冀地区以及长三角地区污染最为严重［18］.北京，石家庄，上海和合肥的PM2.5日均浓度峰值高达427，508，225和222µg/m3［24-25］.因此，本文通过2013年1月福州霾污染过程大气边界层条件以及区域污染物传输的分析，试图进一步探讨福州地区大气霾污染过程形成机理以及在清洁地区出现空气污染的原因.

1 研究方法

1.1 资料

本研究中使用的2013年1月资料如下：（1）福州市逐日PM2.5观测资料；（2）福州站的地面气象观测资料和探空观测的高空气象要素资料；（3）美国国家环境预报中心（NCEP）的FNL再分析资料，水平分辨率为1.0°×1.0°，垂直分辨率为26个气压层；（4）MODIS卫星遥感气溶胶光学厚度资料（http：//ladsweb.nascom.nasa.gov/）.

1.2 2013年1月福州空气质量及霾污染变化

1.2.1 地面观测 从2013年1月福州PM2.5和大气能见度的观测（图1）可以看出，1月的后半月PM2.5浓度较前半月有明显的增加，其中1月25日PM2.5日均浓度达到110µg/m3，高于国家环境空气质量二级标准（75μg/m3）［26］，为1月份的最高值，同时后半月有6d（17、22、23、24、25、26日）出现能见度低于10km的低能见度现象，而前半月只有3d（7、8、12日）.PM2.5浓度与能见度之间存在明显的负相关（R=-0.59），其通过了0.001的显著性检验（图1），可见高PM2.5浓度是造成低能见度现象的主要原因. 2013年1月前半月能见度相对较高，PM2.5浓度相对较低，空气质量较好，而后半月因为低能见度和高PM2.5污染物浓度，空气质量较差.

福州1月5、6、7、8、12和17日有明显的降水，降水基本出现在前半个月，对应的是低PM2.5浓度水平.但是值得注意是1月17日降水清除作用并未显著降低PM2.5浓度，尽管当天福州出现了小雨降水，但PM2.5日均值仍高达107µg/m3，这表明大气颗粒物的降水清除还受降水的强度和时段的影响.据此，本文选取前半个月PM2.5日均浓度最低的4d （3、4、5、6日，PM2.5浓度分别为20，16，19，24µg/m3）为清洁日，选取后半月PM2.5日均浓度最高的4d （17、22、23、25日，PM2.5浓度分别为107，101，80，110µg/m3）为污染日，并对清洁日和污染日的大气边界层特征和PM2.5污染物区域传输进行比较分析.

图1 2013年1月福州市观测的能见度、PM2.5浓度和降水量的逐日变化Fig.1 Daily variations of visibility， PM2.5and precipitation during January 2013in Fuzhou

1.2.2 MODIS-AOD遥感观测 图2为MODIS卫星遥感观测的2013年1月我国中东部地区550nm波长处的气溶胶光学厚度（AOD）平均分布图，我国中东部地区AOD值总体偏高，长江中下游地区、河南山东一带以及华中部分地区为AOD的高值区，这反映了2013年1月份我国中东部地区霾污染过程PM2.5的空间分布.同时可以看出，就2013年1月份平均而言，福建省大部地区包括福州市相比于东部其他省份而言AOD明显偏低，PM2.5污染程度较轻.我国中东部的主要污染物排放源区位于京津冀、长江三角洲和珠江三角洲地区，福建污染物排放量相对较小［27］.福建北紧临长三角，南直接珠三角，又位于中东部典型的季风气候区，盛行冬夏季风连接了长三角和珠三角两个主要排放源区和福建省.大气污染物区域传输将严重地影响福州市乃至福建省的空气质量.

图2 MODIS卫星遥感观测的2013年1月我国中东部地区月平均AOD分布（550nm）Fig.2 Distribution of monthly averaged AOD （550nm）observed by the MODIS over central-eastern China in January 2013

2 结果与讨论

2.1 大气边界层条件变化

2.1.1 近地面层要素 为了分析2013年1月福州的边界层条件，本文利用福州站（58847）地面观测资料讨论和分析地面气象要素的变化趋势及其与PM2.5浓度之间的相关关系.由图3a可以看出，从1日到31日气温与PM2.5浓度均是呈上升趋势的，且两者之间存在正相关关系，高温有助于气粒转化过程，能有效增加PM2.5浓度；从图3b可以看出，日平均风速和日均PM2.5浓度之间为较弱的负相关关系，1月份福州总体风速较小，除了3日和13日风速大于3m/s，其余日均风速均小于3m/s，风速较小不利于污染物的扩散，从而造成高污染物浓度的低能见度现象.因为在前半月有降水的清除作用，以及可能存在不利于污染物扩散的昼夜海陆风循环［8］，所以PM2.5浓度与风速的负相关性不明显.

图3 福州市2013年1月地面（a）气温和（b）风速的逐日变化曲线及其与PM2.5之间的相关性Fig.3 Daily variations in PM2.5with （a） surface air temperature and （b） wind speed and their correlations in Fuzhou during January 2013

根据观测的地面气温和风速与PM2.5浓度的逐日相关性分析可以看出，在气温较暖以及风速较小的情况下有利于近地面大气PM2.5粒子的产生与累积，这与王宏等［23］、隋平等［28］对福州市的研究结果相一致.

2.1.2 边界层垂直结构特征 利用福州高空站08时规定等压面探空数据对清洁日（3、4、5、6日）和污染日（17、22、23、25日）气温和风速的垂直分布特征进行分析，并通过气压和温度计算出位温，由图4可以看出，在大气边界层层内（850hPa以下），气温在垂直方向表现为污染日＞月平均＞清洁日，福州局地边界层特征是污染日和月平均气温廓线均表现出气温随高度下降的趋势，污染日并未出现近地面逆温层，但清洁日在850～950hPa间却出现了明显的逆温层（图4a）.在图4b中，污染日在700～850hPa间出现了上冷下暖的位温分布，说明该层内层结不稳定，而清洁日则表现出位温随高度递减的稳定层结特征，这与我国东部地区绝大多数霾污染物源地在霾污染过程中出现的近地面层垂直逆温结构并不一致［29］.在我国东部地区主要大城市中，福州市的污染物排放量相对较小［11］，福州地区极有可能出现上层污染物通过垂直混合作用影响近地面造成污染的现象.清洁日的大气边界层逆温结构有利于局地污染物累积，这表明福州弱污染物排放的局地累积难以造成福州的霾污染.相比于清洁日，污染日并未出现逆温结构，而是表现出下暖上冷的不稳层结的大气边界层强垂直混合作用，说明确有上层污染物通过垂直混合作用影响近地面造成霾污染.对比清洁日和污染日的垂直廓线可以看出，边界层的热力学过程对污染物的垂直输送存在显著影响.清洁日和污染日垂直分布特征的差异也说明影响福州的霾污染物是由外源地传输过来的，福州很有可能是一个霾接收区.

由图4c可以看出，在近地面层的风速大小表现为：清洁日＞月平均＞污染日.污染日近地面风速较小，水平扩散条件差，污染物容易在近地面堆积；清洁日风速较月平均和污染日大，总体风速大有利于污染物的水平输送和扩散，使污染物浓度下降，空气较为清洁.另外，清洁日在925hPa附近出现了明显的低空急流，在低空急流以上动量向上输送，不利于高层污染物向下扩散，急流以下动量向下输送，不利于地面污染物向上扩散；污染日风速随高度略有增加，有利于污染物向下扩散造成污染.边界层内的热力学因子和动力学因子共同影响污染物垂直输送过程.

图4 福州2013年1月污染日、清洁日和月平均的（a）气温、（b）位温和（c）风速的垂直分布Fig.4 The vertical profiles of （a） temperature， （b）potential temperature and （c） wind velocity averaged over polluted days， clean days and all days of January 2013in Fuzhou

2.2 福州污染物区域传输特征

福州市本地污染源的排放相比于我国东部其他大城市而言相对较小［11，27］，福州是一个霾污染物接收区.本文通过对污染日和清洁日850hPa环境风场、福州PM2.5的区域风场相关矢以及HYSPLIT后向轨迹传输模式对福州污染物区域传输特征进行探讨.

2.2.1 环境风场变化 福建地处我国东南地区丘陵地带，加之闽赣交界处武夷山脉的影响，近地面风场受地形影响明显，所以选择850hPa探讨边界层风场对污染物区域传输的影响.利用NCEP-FNL资料对区域环境风场进行分析，NCEP FNL资料一天有4个时次（分别为00：00、06：00、12：00、18：00，UTC时间），对清洁日（3、4、5、6日）4d共16个时次850hPa风场作平均，同样对污染日（17、22、23、25日）4d共16个时次850hPa风场作平均.

图5a为清洁日平均850hPa风场，福州地区受由海洋吹向陆地的东南风控制，风速相对较大，干净的海洋空气输送稀释局地污染，清洁福州的大气环境.清洁日风速在整个福建区域内较大，这加强了污染物的扩散，也有助空气质量好转.污染日平均风场为陆地吹向海洋的西北风，福州的上风方地区为长江中下游地区，从福州的上风方向到福州之间存在风速递减分布，驱动污染物传输的气流在福州地区的辐合（图5b）.风速小以及由气流辐合造成的区域传输污染物聚集，有助于霾污染的形成.清洁日与污染日在环境风场上的变化说明外源污染物区域传输对福州空气质量具有重要的影响.

2.2.2 PM2.5的区域风场相关矢 为了研究2013年1月福州地区污染物区域传输路径以及主要的污染物源地，通过计算福州地区1月逐日PM2.5浓度与区域内各格点逐日经向和纬向风分量之间的相关系数，进而得到相关矢量进行探讨［30-31］.追踪污染源的相关矢计算公式如下：

图5 福州2013年1月（a）清洁日和（b）污染日平均的850hPa区域风场Fig.5 The 850hPa wind fields averaged over （a） clean days and （b） pollution days in Fuzhou during January 2013

由图6a可以看到，整个中东部地区的相关矢量表现出西北转东北走向，长江以北为西北向，长江以南为东北向，福州地区PM2.5浓度与区域内大多数地区的经向风和纬向风都表现出明显的正相关，相关系数高值区主要位于江苏北部、安徽河南一带以及湖南江西一带.由图6b可以看到，华东地区的相关矢量大致表现为西北-东南走向，福州地区PM2.5浓度与华东区经向风和纬向风存在明显的正相关，最大相关区位于长江三角洲地区以及江苏北部一带.两个高度的最大相关区相关系数达到0.55以上，通过了0.001的显著性检验.

通过PM2.5浓度与区域风场的相关矢量走向以及最大相关区的确定，可以推测造成福州市2013年1月PM2.5污染过程中污染物外源地及污染物区域传输特征.福建以北的长三角地区、江苏北部以及黄河中下游流域与长江中下游流域之间的带状区域是影响福州2013年1月PM2.5污染的主要污染物源区，通过大气边界层西北风分量（图6b）和自由大气中东北风分量（图6a）携带这些源区排放的大气污染物至福州.中国大气污染物排放清单分布表明我国中东部的大气污染物排放源区以长三角地区为中心主要覆盖了黄河中下游流域与长江中下游流域之间地区［11］. MODIS气溶胶光学厚度观测也证实我国中东部的大气污染物主要排放源区是2013年1月霾重污染地区（图2）.从图6中可以看出，福州市周边地区风场与本地PM2.5浓度之间的相关性并不高，可见本地源对霾污染物浓度的贡献较少.

2.2.3 污染物传输路径 利用拉格朗日型轨迹扩散模式HYSPLIT对污染日影响福州霾污染物传输路径进行进一步探讨.使用NOAA开发的后向轨迹在线平台，选用模式为HYSPLIT后向轨迹模型，选取的模拟高度为100m和500m，模拟地点为福州市（28.09°N，119.30°E），后向模拟的时间和时长分别为1月17日（污染日）以及24h和48h.

图6 福州2013年1月PM2.5的（a）700hPa和（b）850hPa区域风场相关矢分布Fig.6 Distribution of correlation vectors between PM2.5and wind speeds of （a） 700hpa and （b） 850hpa in January 2013 The vector arrows and filled contours stand for respectively the directions and magnitudes of correlation vectors

图7 福州2013年1月17日（污染日） （a） 24h和（b） 48h污染物传输后向轨迹Fig.7 （a） 24- and （b） 48-hour backward trajectories of air pollutant transport from January 17， 2013 in Fuzhou

图7给出的是每6h一次的污染源后向轨迹.从17日24h后向轨迹图可以看出，两条不同高度的轨迹线都是西北转东北的传输方向（图7a）.图7b是17日48h后向轨迹图，与24h后向轨迹相似，轨迹线为西北转东北方向，轨迹长度也远大于24h轨迹.上述HYSPLIT模拟的传输路径表明福州上风方污染物沿着海岸线由偏东北方向传输至福州，传输至福州近地面层污染物的区域传输路径高度均在1500m以下，且都是随着传输路径由高层向低层传输，这表明造成2013年1月福州市污染过程中的污染物绝大多数只有在垂直混合作用较好的边界层条件下，才能由高层输送至近地面层，加重PM2.5污染程度.这也佐证了图4a中福州污染日的边界层垂直结构有利于污染物的垂直混合的分析结论.

2013年1月HYSPLIT模拟结果与图7中福州PM2.5的区域风相关矢的结果基本相一致.可见在2013年1月福州PM2.5污染过程中，长三角地区、苏北以及安徽河南一带为福州市污染物的主要周边源地，周边污染源区主要通过西北转东北方向的污染物区域传输路径影响福州空气质量.

本文的研究结果为今后福州市PM2.5污染的研究提供了新的方向，也为更好的控制和治理福州市霾污染提供理论依据.影响空气质量的气象因素包括大尺度大气环流，天气现象以及大气边界层条件等.本文仅针对2013年1月的霾污染过程进行大气边界层和区域传输的个例分析，所有研究结果仅针对于本次污染个例，今后还需扩大研究区域并加长研究年限，针对福建省乃至东南沿海地区以及台湾海峡的污染过程进行进一步研究分析.

3 结语

福州市2013年1月PM2.5污染过程中表现出独特的边界层特征，在污染日并未出现逆温层，而伴有垂直混合作用，清洁日边界层内却出现了明显的逆温，这说明边界层内的热力学和动力学条件共同影响污染物垂直输送过程，同时也说明通过区域传输至福州的污染物是造成2013年1月福州PM2.5污染的主要原因，福州是一个污染物接收区.2013年1月后半月福州市地面气象要素特征有利于福州市PM2.5污染过程的发展.长三角地区、苏北以及安徽河南一带是造成福州2013年1月PM2.5污染的主要污染物源地，污染物通过东北和西北路径进行输送.

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JIANG Yong-cheng1， ZHAO Tian-liang1*， WANG Hong2， WANG Qiong3， CHANG Lu-yu4， TAN Cheng-hao1（1.Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters， Nanjing University of Information Science and Technology， Nanjing 210044， China；2.Fujian Institute of Meteorological Science， Fuzhou 350001， China；3.Fujian Meteorological Information Center， Fuzhou 350001， China；4.Shanghai Urban Environment Meteorology Center，Shanghai Meteorological Service， Shanghai 200135）.

China Environmental Science， 2015，35（2）：347～355

In this study focusing on the air quality changes in January 2013， Fuzhou， the capital city of Fujian Province，we investigated the impacts of changes in atmospheric boundary layer and regional air pollutant transport on the atmospheric particulate matter PM2.5in Fuzhou. By using the ground and radiosonde data operationally observed in Fuzhou and NCEP FNL analysis data of January 2013， the atmospheric boundary variations were characterized by the correlation analysis between atmospheric boundary layer elements and PM2.5concentrations. By employing the HYSPLIT backward trajectory model and the correlation vector analysis， the regional pollutant transport to Fuzhou in January 2013 was explored. The results indicated that surface air temperature were positively correlated with the PM2.5concentrations，while near-surface wind speeds were negatively correlated with PM2.5concentrations， reflecting that favorable boundary layer conditions are conducive to the local formation and accumulation of haze pollutants. However， none of temperature inversion structures existed in the boundary layer during the high PM2.5pollution in Fuzhou， differently from the typical temperature inversion layer for haze occurrences over the pollutant source regions in Eastern China. The non-inversion in vertical temperature structures in Fuzhou implied that Fuzhou haze events with the vertical mixing of air pollutants from upper layer to surface layer could be greatly contributed from the regional air pollutant transport， and Fuzhou was regarded as a receptor region of PM2.5pollutants imported from its surrounding source regions. The HYSPLIT modelingand the correlation vector analysis confirmed that the clean days with low PM2.5in January 2013 were accompanied with southeast winds from ocean to land； the PM2.5levels for the haze pollution were enhanced by the transport in the northerly winds from the pollutant source region over the Yangtze River Delta region， northern Jiangsu and Anhui， Henan area. The regional transport pathways and source regions of PM2.5for Fuzhou in January 2013 were identified.

haze pollution；atmospheric boundary layer；Yangtze River Delta region；regional transport；Fuzhou

X513

A

1000-6923（2015）02-0347-09

蒋永成（1991-），男，福建三明人，南京信息工程大学硕士研究生，主要从事大气物理与大气环境方面研究.

2014-06-20

江苏省科技支撑计划-社会发展重大研究项目（BE2012771）；南京信息工程大学人才启动基金（20110304）， PAPD

* 责任作者， 教授， tlzhao@nuist.edu.cn