2006～2012年珠三角地区空气污染变化特征及影响因素

廖志恒，孙家仁*，范绍佳，吴 兑，3，任明忠，周 健

（1.中山大学环境科学与工程学院，广东 广州510275；2.环境保护部华南环境科学研究所，广东 广州 510655；3.暨南大学大气环境安全与污染控制研究所，广东广州 510632）

2006～2012年珠三角地区空气污染变化特征及影响因素

廖志恒1，2，孙家仁1，2*，范绍佳1，吴 兑1，3，任明忠2，周 健2

（1.中山大学环境科学与工程学院，广东 广州510275；2.环境保护部华南环境科学研究所，广东 广州 510655；3.暨南大学大气环境安全与污染控制研究所，广东广州 510632）

利用粤港珠江三角洲区域空气监控网络2006～2012年监测结果，分析了珠三角地区SO2、NO2、O3和PM10浓度的年、月变化及空间分布特征，并对产生时空分布变化的原因进行了剖析.结果表明：7年来，珠三角地区SO2、NO2和PM10浓度呈下降趋势，降幅分别为61.7%、17.4%和24.3%，O3浓度呈上升趋势，增幅为12.5%，总体而言，珠三角地区空气质量呈好转趋势；湿季（4～9月）空气质量明显优于干季（10月至翌年3月），各污染物浓度的月变化均呈双峰型，SO2、NO2和PM10峰值浓度出现在12月和3月，O3峰值浓度出现在10月和5月；SO2、NO2和PM10浓度高值区主要集中在中部的广佛地区，O3浓度在外围郊区呈现高值，各部分地区的污染物浓度变化趋势不一致，中部经济核心区一次污染物浓度下降趋势更为显著.珠三角地区空气质量的变化受多方面因素的影响，经济下行和政府治理是驱动一次污染逐年好转的主要因素，而政府对VOCs排放控制相对薄弱，VOCs排放与气候变化的共同作用可能是导致二次污染（尤其是O3污染）加剧的原因.

PM10；空气污染；污染排放；气象条件；珠三角地区

随着工业化、城市化快速发展以及机动车保有量的大幅增加，我国大部分城市区域出现了不同程度的空气污染［1］.珠江三角洲地区（简称珠三角）是典型的城市群区域，各城市间大气污染物的输送使该地区大气由局地污染逐渐发展成为区域性污染［2-4］，作为主要大气污染物的二氧化硫（SO2）、二氧化氮（NO2）、近地层臭氧（O3）和可吸入颗粒物（PM10）已对生态环境和人体健康产生显著影响［5-6］.近年来，学者们对珠三角地区大气环境问题开展了广泛研究.其中有涉及气象条件对污染物扩散影响方面的研究，如吴兑等［7］采用风矢量分析发现珠三角区域灰霾天气过程与区域静小风过程关系密切；Fan等［8］通过边界层探测试验研究发现高压反气旋、台风外围下沉气流以及海陆风会导致珠三角地区污染物的高浓度积累.也有涉及污染物跨区域输送对珠三角区域空气质量影响方面的研究，如王淑兰等［9］和胡晓宇等［10］分别采用CALPUFF和Models- 3/CMAQ模式系统模拟珠三角地区污染物的扩散与输送特征，表明珠三角城市间污染物相互作用显著；Guo等［11］则通过外场观测证实大气污染物在区域内的输送对香港地区空气质量具有复杂而重大的影响.除此以外，亦有针对快速城镇化进程对区域污染的影响问题的研究，如周军芳等［12］和陈燕等

［13］分别采用监测和模拟的方法研究了珠三角地区快速城市化过程对环境气象要素及局地大气污染物扩散的影响，表明城市化过程导致城市风速减小、城市夜间逆温增强、污染物扩散范围变小.上述研究对深入认识珠三角大气污染特征及污染成因有重要意义，但这些研究多针对某一时间段开展的短期研究，缺乏长时间序列的分析，对污染物分布的长期变化规律探讨较少.

鉴于此，本研究利用粤港珠江三角洲区域空气监控网络的监测数据，分析了2006～2012年珠三角地区空气污染的时空分布及其变化特征，并探讨了导致空气质量发生变化的可能影响因素.

1 材料与方法

1.1 数据来源

本研究使用数据主要包括：（1）粤港珠江三角洲区域空气监控网络16个子站（图1）的污染物（SO2， NO2， O3， PM10）各月月均浓度数据及珠三角区域空气质量指数（RAQI）数据；（2）2006～2012年中国环境统计年报发布的广东省大气污染物排放量数据；（3）2006～2012年广东省统计年鉴发布的珠三角地区民用汽车保有量数据；（4）中国气象科学数据共享服务网（http：//cdc.cma.gov.cn）下载的广州市逐月气象数据.

本研究主要分析珠三角地区各种污染物时空分布特征，因此直接利用粤港珠江三角洲区域空气监控网络的监测报告中的数据进行分析，不涉及数据的修订问题.

图1 粤港珠江三角洲区域空气监控网络子站的空间分布Fig.1 Spatial distribution of the PRD Regional Air Quality Monitoring Stations

1.2 研究方法

参考RAQI定义（公式1），对区域内综合污染水平进行分级，并利用各单项污染物空气质量分指数及其负荷系数（见公式2）评估各种污染物对综合污染的贡献水平.RAQI划分为5个等级（Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ、Ⅳ、Ⅴ），与RAQI值（0～1、1～2、2～3、3～4、＞4）相对应，分别表示监测地区内各污染物浓度远低于、基本符合、接近或超过、超过、严重超过国家环境空气质量二级标准［14］.

式中：RAQI为区域空气质量指数；Ii为单项污染物空气质量分指数；Ci为SO2、NO2、PM10的日均浓度，μg/m³，或O3小时均值的日最大值，μg/m³；Ri为国家环境空气质量标准中相应的污染物浓度限值二级标准［14］；Fi为单项污染物空气质量负荷系数.

采用Daniel趋势检验法［15］（见公式3）定量分析珠三角区域空气污染的变化趋势及其统计学显著性特征.

式中：γs为秩相关系数；n为时间周期数；xi为年均值从小到大排列的序数；yi为年先后排列序数.γs值的正负分别表示污染的增长和下降，其绝对值的大小表示变化的强度.本次研究时间周期为7年，显著水平0.01和0.05的临界值分别为0.929和0.786.

2 结果与讨论

2.1 空气污染的年际变化

表1 2006～2012年RAQI和各污染物分指数及负荷系数变化Table 1 Variation of RAQI， sub-index and its load fraction during 2006～2012

图2 污染物浓度年变化Fig.2 Annual variation of pollutants concentrations

2006～2012年珠江三角洲地区RAQI总体上呈下降趋势，RAQI秩相关系数γs为-0.93，通过显著水平0.01的检验（|γs|=0.93＞0.929），表明珠三角区域空气质量指数下降趋势显著，空气质量呈明显好转态势.但是从各污染物的分指数及负荷系数来看，SO2和PM10的分指数和负荷系数均呈减小趋势，NO2和O3的负荷系数呈增加趋势，O3对综合污染的贡献率最高（表1）.从各种污染物浓度变化可见，SO2、NO2和PM10浓度总体呈下降趋势，O3浓度呈上升趋势.2012年，SO2、NO2和PM10浓度分别降至18，38，56µg/m3，均优于环境空气质量日均浓度二级标准（GB3095-2012），相比2006年降幅分别达61.7%、17.4%和24.3%.2012年O3浓度值达54µg/m3，与2006年最低浓度时相比增加了6µg/m3，增幅为12.5%（图2）.

与各污染物浓度变化相一致的是各站累计的污染物超标日/时数记录（图3）.区域内各站累计的SO2超标日数从2006年的156d降至2012年的0d，NO2超标日数从2006年约100d降至2012年的16d，而累计的PM10超标日数减少最显著，从2006年的累计超标350d下降至2012年的72d.区域内累计的O3超标时数则有明显的增加，2008年前年均超标时数约为1400h，但2008年后年均超标时数达到1900h，其中最高年份2011年超标时数达2323h.

图3 污染物浓度各站累计超标日数（时数）年变化Fig.3 Annual variation of the pollution days （hours）

上述分析结果表明，珠三角地区空气质量总体上呈好转态势，但在污染形式上出现明显变化.煤烟型污染在珠三角地区已得到有效遏制，但光化学污染成为该地区越来越重要的污染形式，尤其是区域O3污染的持续加重问题，应引起足够重视.

2.2 空气污染的月变化

从区域空气质量指数的月变化来看，珠三角地区湿季（4～9月）的空气质量明显优于干季（10月至翌年3月），6～7月区域空气质量较好，10～12月空气质量较差，其中污染最严重的12月区域空气质量指数达Ⅲ级水平，表明区域内各污染物浓度均接近或超过国家环境空气质量二级标准.从各污染物浓度的月变化来看，各污染物均呈双峰型变化，但一次污染物（SO2、NO2和PM10）和二次污染物（O3）峰值浓度出现月份不一样，一次污染物浓度第1峰值出现在12月，第2峰值出现在3月，而二次污染物的第1峰值出现在10月，第2峰值出现在5月.

2.3 空气污染的空间分布及变化

由珠三角地区2006～2012多年平均的RAQI空间分布可见，佛山中部城区为珠三角污染中心地带，其多年平均的RAQI达Ⅲ级水平（图5）.分级统计各站的污染状况表明，区域内各站均以RAQIⅡ级日出现频率最高，概率为36.6%～58.7%；Ⅱ级以上污染日在珠江口西岸出现频率较高；各站中，佛山惠景城站Ⅴ级日的出现频率最高，概率为7.8%（图略）.

图4 区域空气质量和污染物浓度月变化Fig.4 Monthly variation of RAQI and pollutants concentrations

图5 RAQI的空间分布Fig.5 Spatial distribution of RAQI

图6给出了多年平均的各污染物浓度分布.可以看出，SO2和PM10浓度分布较类似，浓度高值区以佛山中部城区为大值中心并向广州南部—东莞西部一带延伸，SO2浓度在其它区域相对较低，但PM10在惠州中部亦存在一高值区.广东省SO2和PM10等一次污染物的一个主要来源是火电行业［17］，广州、佛山和东莞地区集中了较多的电厂和工业，污染物排放量大，造成该部分区域SO2、PM10污染相对严重.NO2浓度分别在佛山中部地区和香港地区呈现两个高值中心，这与交通强度有密切关系.O3作为二次污染物，其分布形式与一次污染物明显不同，浓度高值主要出现在城市群外围郊区，研究表明珠三角中部城区属于O3的VOCs控制区，而外围区域属于NOx控制区［18-20］，因此虽然中部城区NO2浓度相对较高，但O3浓度仍相对较低，而NOx在由中心城区向外输送的过程中易与外围区域排放的VOCs发生光化学反应，生成高浓度O3，从而导致珠三角外围郊区O3浓度偏高.

2006～2012年珠三角区域各污染物浓度的空间分布格局无明显变化，但各部分地区的污染物浓度变化趋势存在明显差异，中部的广州、佛山和东莞等经济核心区一次污染物（SO2、NO2和PM10）浓度下降趋势更为显著.从各污染物的秩相关系数的空间分布可看出：与SO2相关的秩相关系数γs均为负值，表明整个珠三角地区SO2浓度均呈下降趋势；NO2浓度同样以下降趋势为主，但在惠州和香港等部分地区有增加趋势；O3浓度在大部分地区均呈上升趋势，其中广州中西部、香港以及江门东部地区上升趋势显著；PM10浓度在广州、东莞及佛山地区呈显著的下降趋势，珠海及惠州南部分地区浓度呈上升趋势（图7）.

2.4 环境空气质量变化的影响因素

环境空气质量的变化受多方面因素的影响，珠三角地区大气污染逐年好转，经济下行、政府治理和气候变化均有一定的作用.珠三角地区经济增速自2006年的14.5%以上降低至2012年的8.1%［21］，经济下行趋势显著，反映的是投资和生产同时萎缩，这在一定程度上遏制了因扩大生产而造成的污染物过量排放.与此同时，政府部门颁行的一系列的大气污染治理措施，对区域空气质量的优化有显著作用，如产业结构调整、重点污染源的整治、能源结构的调整、能源的清洁使用、机动车尾气排放标准的提高等.以上两方面因素主要从污染源方面影响珠三角地区的空气质量，除此之外，气候变化也可能在一定程度上影响着珠三角地区空气质量的变化.

图6 污染物浓度空间分布Fig.6 Spatial distribution of pollutants concentrations

图7 Spearman秩相关系数的空间分布Fig.7 Spatial distribution of Spearman's rank correlation coefficients

2.4.1 污染排放对珠三角区域空气质量的影响 污染物的排放对空气质量变化起决定性作用，广东省特别是珠三角城市群污染物的排放对珠三角地区空气质量时空变化有重大影响.在经济下行和政府治理的共同作用下，2006～2012年广东省SO2、烟（粉）尘排放量逐年下降，7年来分别下降约38%和43%（图8），受此影响，珠三角地区SO2、PM10浓度呈逐年减小趋势.此外，广东省氮氧化物的工业排放量也呈减少趋势，但由于区域内机动车保有量逐年增加，氮氧化物的机动车排放呈增加趋势，导致年排放总量无明显变化（图8）.与广东省氮氧化物排放量年变化不同，珠三角地区NO2浓度却呈下降趋势，这可能与NOx化学特性有关，NOx的活性较强，进入到环境空气中后易发生光化学反应［19-20］，因此其浓度变化的影响因素相对较多，与排放量相关性不明显.此外，作为光化学反应的另一重要前体物，VOCs对大气中NOx和O3浓度变化均有重要影响，然而政府对VOCs的排放控制相对薄弱，因此VOCs的排放变化可能是引起珠三角地区NO2和O3浓度变化的重要因素.

图8 广东省污染物排放量及珠三角地区汽车保有量变化Fig.8 Variation of pollutants emissions in Guangdong province and amounts of automobile in PRD area

珠三角各市污染物浓度变化趋势不一致，主要与各部分地区污染治理力度及产业结构调整有关.2008年以来，广东省实施“腾笼换鸟”和“双转移”战略，广州、佛山和东莞等经济核心区逐步将高能耗、高污染企业向外迁移，因此核心经济区污染物排放明显减少，一次污染物浓度下降趋势更为显著，而外围各市的污染物浓度下降趋势相对较弱，甚至出现上升趋势.

2.4.2 气候变化对珠三角区域空气质量的影响 气候变化对珠三角地区空气质量的长期变化也有一定的影响.Li等［22］分解风在香港地区长期空气质量变化中的作用时发现风场变化能够解释香港地区20%的PM10长期变化量.2006～2012年珠三角地区年日照时数呈增加趋势，2011年日照时数达最高值（以广州站为代表，图9）.日照时数的增加有利于光化学反应的发生，与年日照时数的变化趋势相一致，2006～2012年珠三角地区O3浓度呈增加趋势，并在2011年达到最高值.

图9 珠三角地区年日照时数（广州站）与臭氧浓度变化的对比Fig.9 Variation of sunshine duration and O3concentration over PRD

3 结论

3.1 2006～2012年珠三角地区空气质量逐年好转，SO2、NO2和PM10浓度呈下降趋势，降幅分别为61.7%、17.4%和24.3%，O3浓度呈上升趋势，增幅为12.5%，光化学污染成为该区域越来越重要的污染形式.

3.2 湿季空气质量明显优于干季，各污染物浓度均呈双峰型的月变化，一次污染物（SO2、NO2和PM10）峰值浓度分别出现在12月和3月，二次污染物（O3）峰值浓度分别出现在10月和5月.

3.3 SO2、NO2和PM10浓度高值区主要集中在中部的广佛地区，O3浓度则在外围郊区呈现高值，区域各部分地区污染物浓度变化趋势不一致，中部的广州、佛山和东莞等经济核心区一次污染物浓度下降趋势更为显著.

3.4 珠三角地区空气质量的变化受多方面因素的影响，经济下行和政府治理是驱动珠三角地区一次污染逐年好转的主要因素，而政府对VOCs排放控制相对薄弱加之气候变化因子的共同作用可能是导致二次污染（尤其是O3污染）加剧的原因.

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致谢：本研究环境监测数据源自粤港珠江三角洲区域空气监控网络2006～2012年监测结果报告，逐月气象数据源自中国气象科学数据共享服务网，在此对各数据监制单位表示感谢！

Variation characteristics and influencing factors of air pollution in Pearl River Delta area from 2006 to 2012.

LIAO Zhi-heng1，2， SUN Jia-ren1，2*， FAN Shao-jia1， WU Dui1，3， REN Ming-zhong2， ZHOU Jian2
（1.School of Environmental Science and Engineer， Sun Yat-sen University， Guangzhou 510275， China；2.South China Institute of Environmental Sciences，Ministry of Environmental Protection， Guangzhou 510655， China；3.Atmospheric Environment Institute of Safety and Pollution Control， Jinan University， Guangzhou 510080， China）.

China Environmental Science， 2015，35（2）：329～336

Observations of Pearl River Delta （PRD） regional air quality monitoring network during 2006-2012 were employed to capture the temporal and spatial variation characteristic of air pollution over PRD and then the causes of that were analyzed. Air quality had improved generally in PRD region as result of the decrease in SO2， NO2and PM10concentrations by 61.7%， 17.4% and 24.3% during 2006-2012， though 12.5% increase in O3concentration in the same period. Air quality was better in wet season （April to September） than dry season （October to March）， and the monthly-averaged concentrations of various pollutions were all bimodal， with peaks in December and March for SO2， NO2and PM10and October and May for O3. The high concentrations for SO2， NO2and PM10were mainly distributed in Foshan and Guangzhou but for O3mainly in outside suburbs of PRD. The trends of concentration for different pollutants were not consistent in different regions of PRD. The central region of PRD had more significant decrease in primary pollutants， and those decreases were induced by many factors， especially in economic downturn and environmental protection policies. However， the relatively weaker control of VOCs， as well as climatic change， could intensify the secondary pollution particular in O3.

PM10；air pollution；pollution emissions；meteorological condition；Pearl River Delta area

X511

A

1000-6923（2015）02-0329-08

廖志恒（1990-），男，湖南衡阳人，中山大学环境科学与工程学院硕士研究生，主要从事大气边界层结构与环境评估研究.

2014-06-10

国家自然科学基金（41105082，41373555）；国家“973”计划项目（2011CB403403）；环保公益性行业科研专项（2011467001，201409022）；中央级公益性科研院所基本科研业务专项（PM-zx021-201311-024）

* 责任作者， 工程师， sunjiaren@scies.org