光催化反应器内污染物降解的数值模拟

于博

（上海建峰职业技术学院，上海 201999）

光催化反应器内污染物降解的数值模拟

于博

（上海建峰职业技术学院，上海 201999）

光催化氧化技术是一项处理有毒有害难降解环境污染物的有效技术，近年来，这一领域受到国内外学者的广泛关注。然而，对光催化反应器的设计和应用研究尚处于实验室阶段，且有关反应器的基础理论如反应器数学模型研究也不够深入。本文根据光催化反应的特点，建立光催化反应器数学模型，在模拟污染物相关数据的基础上，结合边界条件对方程进行了求解，模拟计算出环状反应器内的污染物降解情况，绘制出污染物降解的效果图，讨论了催化剂浓度对污染物降解效率的影响。

光催化 反应器模型 浓度分布

Photocatalytic oxidation process is an effective way for treating environmental pollutants which are poisonous and harmful. In this thesis，the mathematic model of photocatalytic reactor has been set up and solved the equations with numerical method associated with the boundary conditions on operating parameters according to the equations. The catalyst loading in the annular reactor was investigated to describe the influence on the concentration distribution.

【Keywords】photocatalytic reactor model concentration distribution

光催化反应器是光催化反应的场所，当前国内外对光催化反应器的设计研究尚处于实验室阶段，且有关反应器的基础理论如反应器数学模型研究也不够深入。本文通过对光催化反应器内污染物降解的数值模拟，讨论分析了催化剂浓度对污染物降解效率的影响。

1 光催化反应器的数学描述

为了模拟污染物的降解情况，要建立光催化反应器的数学模型。模型的构建需要光辐射传递方程、质量守恒方程、动量守恒方程和浓度传输方程。为了建立动力学模型，我们进行了以下的假设：

图2-1 环状光催化反应器

图2-2 网格划分

图2-3 催化剂浓度0.01g/L、0.02g/L、0.05g/L时污染物浓度分布等值图（单位：mg/m3）

①仅有一种有害气体参与光催化反应，且忽略中间产物的影响；

②光催化反应为一级动力学反应；

③光催化反应器内紫外光辐射强度不随时间变化；

④反应器内气体流动为层流。

在光催化反应中，根据上述方程，可得到模拟计算中普遍适用的污染物源项sS的降解计算方程：

其中，aK—污染物的吸附平衡常数；C—污染物浓度；LVREA—局部体积能量吸收率；rK—光催化剂表面反应的速率常数。

当KaC与1处于同一数量级时，降解速率与污染物浓度之间存在着复杂的关系，光催化反应级数介于零级和一级之间。本文只讨论该情况下反应器内污染物的模拟降解，即非线性降解情况。

2 环状光催化反应器内污染物降解的模拟

2.1 模型建立

图2-1为环状光催化反应器初始模型，反应器总长64.5cm，外径为30cm。紫外光源置于环状反应器中心线位置，灯管长66cm，在波长为253.7nm完全辐射。污染物在环形空间流动，进口处污染物的浓度10mg/m3，催化剂投入量为0.01g/L。

由于反应器是轴对称的，所以采用二维轴对称的模拟方式，如图2-2，计算区域总共被划分成2600个四边形网格。为确保与模拟反应器的参数设置及物理状态达成良好的一致性，编写用户自定义函数，并在物性参数中设置用户自定义变量，同时结合光催化反应器光强分布和流场分布及污染物降解的动力学方程，使用FLUENT流体计算软件，模拟出光催化反应器中污染物的降解情况。图中左侧壁面为反应器的进口，右侧为出口，下壁为紫外光源。

2.2 计算结果及讨论

设定污染物进口浓度10mg/m3，进口气体流速0.01m/s，分别计算出催化剂浓度为0.01g/L、0.02g/L和0.05g/L时的污染物降解情况。光催化反应器中流场各点的气体流速是解污染物浓度方程必需的，而流速与紫外辐射场分布和污染物浓度无关，可以独立解出。通过计算，不同催化剂浓度条件下污染物浓度分布结果如图2-3。

从图2-3中观察到，污染物从进入反应器内开始，由于受到光照的作用，发生光催化氧化反应，污染物浓度随着反应器轴向距离的增加逐渐降低。然而，随着催化剂浓度的增加污染物的降解效率不增反减，这与从光催化反应角度上所说的催化剂浓度增加可促进反应的理论产生了矛盾。但通过分析，我们不难解释其原因。因为从光强分布情况上而言，催化剂的增加则起到了抑制反应的作用。在计算中，当催化剂浓度增加时，催化剂颗粒对于光的吸收、反射和折射等作用在反应系统中起主导作用，因此它的增加直接影响到了体系对于光能的吸收情况。

3 结语

本文通过建立光催化反应器的数学模型，并将对于紫外光辐射场分布的模拟和污染物降解的动力学方程结合起来，求解光催化反应器中的污染物降解浓度，讨论了不同催化剂投加量条件下污染物的降解效率，计算表明：

由于在计算中催化剂浓度远大于污染物的浓度，催化剂颗粒对于光的吸收、反射和折射等作用在反应系统中起主导作用，因此它的增加直接影响到了体系对于光能的吸收情况。当催化剂投加量超出某一范围后，催化效率不仅不会提高，而且会有降低的趋势，其原因是由于较高浓度的催化剂会对入射光起到遮蔽的作用，降低了光源反射的光子效率。因此，要得到最佳的降解效果，需要选择合适的催化剂浓度范围。

光催化反应器模型的建立是为反应器的放大设计提供准确的理论依据，后续还需要系统、深入地进行试验和研究，使光催化反应器的数学模拟和设计更加完善。

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