鸭绿江河口西岸潮滩沉积物有机质对流域变化的响应

石勇，刘志帅，高建华，李军，白凤龙，汪小勇

（1.国家海洋技术中心，天津300112；2.南京大学地理与海洋科学学院，江苏南京210093；3.青岛海洋地质研究所，山东青岛266071）

鸭绿江河口西岸潮滩沉积物有机质对流域变化的响应

石勇1，2，刘志帅1，高建华2*，李军3，白凤龙3，汪小勇1

（1.国家海洋技术中心，天津300112；2.南京大学地理与海洋科学学院，江苏南京210093；3.青岛海洋地质研究所，山东青岛266071）

河流颗粒有机质提供了陆地碳循环的重要信息以及人类活动的记录，通过河口地区沉积物有机质组成，可反映流域变化及海陆间相互作用。2010-2011年分两次于鸭绿江河口西岸潮滩采集柱样4根及表层样23个。对样品进行有机质碳氮总量（TOC、TN）、碳氮同位素（δ13C、δ15N）及沉积物粒度测试。分析结果表明，由河口向西，有机质受改造程度加深且来源逐渐复杂化，致TOC/TN与δ13C的相关性逐渐降低，δ15N与沉积物粒度的相关性也随之降低。文中以δ13C为主线探讨沉积物有机质的来源及运移，TOC/TN作为辅助，δ15N则用于指示生化条件的改变。柱样的δ13C分布与河流入海输沙密切相关，水库对入海泥沙的拦截，致河口潮滩沉积速率减缓，从而增加了沉积物中海源有机质的含量，δ13C随之增加。潮滩西侧柱样的δ15N增加指示了生活工业污水的大量排放。此外，表层样δ13C分布的方向性，指示了西水道门口处的快速堆积及潮下带物质的向岸运移，并在西岸潮滩向岸一侧富集。

潮滩有机质；流域变化；δ13C；δ15N；TOC/TN；鸭绿江

石勇，刘志帅，高建华，等.鸭绿江河口西岸潮滩沉积物有机质对流域变化的响应［J］.海洋学报，2015，37（1）：115—124，doi：10.3969/j.issn.0253-4193.2015.01.012

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1　引言

受人类活动影响，全球范围的流域-海岸正发生剧烈变化［1—4］。流域水库建设、森林砍伐及土地类型的变更，使得入海物质的数量及种类发生改变。陆架泥质沉积的连续性，使其成为提取流域变化信息的理想场所，而海陆间相互作用的交替性又将弱化或改造该记录［5］。因而寻找合适的指示剂，既可以反映流域变化，又能指示海陆间相互作用，至关重要。

每年大约有1012kg有机碳由河口输向海洋［6］，复杂的动力系统及活跃的生化条件，使得河口区成为研究有机碳源和循环最复杂的水体之一［7］。不同来源有机质的组成差异及碳、氮同位素的稳定性，使其在物质示踪［8—11］、生态环境评价［12—13］及古环境反演［14］等方面得到较多应用。河流颗粒有机质提供了陆地碳循环的重要信息以及人类活动的记录［15］，通过河口地区沉积物有机质的组成变化，可反映流域变化及河口沉积环境的变迁。

有效的海岸扩散以及高侵蚀特性，使得山地小河流成为海洋陆源颗粒有机碳（POC）的主要贡献者［16—18］，约占全球河流POC产量的64%［19］。要理解河流对海洋碳循环的影响就不能忽视对山地河流的研究。鸭绿江作为中小型山地河流，对流域变化的响应迅速且剧烈。受人类活动影响，鸭绿江流域植被、河流输沙、河口地貌等均发生了显著变化［20—22］。本文以δ13C作为有机质的溯源主线，辅以TOC/TN分析，并通过δ15N指示沉积环境的变迁，探讨鸭绿江河口潮滩沉积物有机质对流域变化的响应。

2　区域概况

鸭绿江位于中朝边境，全长790 k m，总流域面积6.45×104k m2，多年平均径流量为2.89×1010m3，年平均输沙量为1.13×106t。鸭绿江流域属于湿润性温带季风气候，水、沙的年内季节分配极不平衡，洪季的径流量约占全年的80%［23］，为典型的山溪性河流［24］。鸭绿江河口地区潮差大、潮流强，并存在最大浑浊带［25—26］。

鸭绿江河口西侧海域为正规半日潮，存在日不等现象。落潮历时大于涨潮历时，从而造成大量泥质于潮滩发生沉积［27］。该海域全年以风浪为主，涌浪较少，且具有明显的季节性变化。波浪频率以SSE向浪为主，SE和S向浪次之，各向最大波高介于1.3～4.0 m之间［28］。

近100年来，鸭绿江河口地区地貌在自然过程及人类活动的双重作用下，发生了显著变化（图1）。1905年前，西水道曾为鸭绿江主流道；1905-1927年间，西水道中沙洲横生，多处边滩逐渐淤高转为陆地，潮坪也逐渐淤高成为河口沙岛，西水道的流量开始大幅度减小，水动力的减弱导致西水道发生快速堆积；1927年开始，东水道渐渐成为鸭绿江径流的主要入海口；1940年开始，薪岛、信倜坪和黄金坪之间的浅滩因动力减弱不断淤积，使得信倜坪和薪岛浅滩逐渐连接在一起，形成了绸缎岛；1980年以后，西水道作为潮汐汊道已几无径流流入，中水道则作为主水流与海连通［22］；1995年以来，随着流域输沙量的减少，河口潮滩开始遭受侵蚀，受侵蚀面积［29］及程度均逐渐增

大［21，30］。

图1　鸭绿江河口地区岸线演化图［21］Fig.1 Evolutional coastl ine of Yalu River Estuary area

3　样品的采集及处理

2010年8月，用直径为10 cm的PVC管，于鸭绿江河口西岸及西水道内采集柱样C1、C2及C4；2011年8月又补充采集柱样C3及23个表层样，表层样分布于3个断面（S1、S2、S3），依次编号为1～23（见图2）。经压缩还原，柱样C1、C2、C3、C4的长度依次为350 cm、248 cm、279 cm、330 cm。实验室内，对柱样进行2 cm等间距分割，用于粒度测试；C1进行5 cm，其他进行4 cm等间距分样，进行TOC、TN、δ13C及δ15N测试。

4　室内测试

沉积物用0.05 mol/L的六偏磷酸钠溶液浸泡24 h，利用英国Malvern公司的Mastersizer2000型激光粒度仪进行粒度分析，粒度参数计算采用矩法参数。

图2　研究区及采样站位Fig.2 Location and sampl ing sites

用5 mol/L盐酸浸泡样品，使其充分反应，以除去其中无机碳；在60℃以下将样品烘干，研磨、搅拌均匀。用锡舟纸包40～100 mg样品，经燃烧和还原生成CO2和N2，再经分离分别在TCD和质谱仪上测定C、N含量和碳氮同位素。EA为德国Elementar公司生产的Vario PYROcube型。利用氮同位素国际标IARA-N2及USGS35进行氮同位素校正，以及碳同位素标样IAEA-CH3及IAEA-601校正碳同位素，利用磺胺标样校正得到样品的碳氮含量。碳氮同位素精度分别小于0.2和小于0.5，样品的C和N含量及TOC/TN相对标准偏差都小于4%。

5　结果

5.1表层沉积物及柱状沉积物的分布特征

断面S2的沉积物由陆向海逐渐增粗，平均粒径由3.08Φ增大至2.25Φ；断面S1及S3的沉积物粒度分布则无一致规律，受地形控制显著（图3）。

3个断面的TOC平均含量分别为0.16%、0.09%、0.10%，TN则分别为0.020%、0.014%、0.020%。S2、S3的碳氮含量较S1低，S1上沉积物的TOC、TN含量受粒度控制显著（相关系数分别为0.84、0.80），S2及S3上则无显著变化。

图3　表层样粒度及有机质组成分布Fig.3 Grain size and organic matter composition of surface sediments

S1的δ13C由陆向海逐渐增大，分布于-22.67‰～-22.06‰间；相反，S2与S3的δ13C向海方向则呈减小趋势，分布于-22.65‰～-21.31‰。

δ15N与TOC/TN在各断面的分布均维持相对稳定，δ15N在S1的均值为6.20‰，低于S2、S3的7.49‰和7.57‰；而S1上的TOC/TN则最高，为8.11，高于S2、S3的6.34和6.12。

总体而言，断面S2与S3上沉积物有机质的分布具相似性，且其δ13C分布的方向性与断面S1相反。

图4　柱样C1的粒度分布及沉积物有机质组成Fig.4 Vertical profi les of grain size and organic matter in sediment core C1

图5　柱样C2的粒度分布及沉积物有机质组成Fig.5 Vertical profi les of grain size and organic matter in sediment core C2

5.2柱状沉积物有机质的分布特征

柱样的平均粒度（小于63μm）与粉砂及黏土含量显著相关，除柱样C1由深及浅总体逐渐变细外，其他柱样浅层沉积物均显著增粗。柱样的碳氮含量受粒度控制显著，虽然C4的相关系数较低，但其变化与粒度分布仍具相同趋势，阶段性特征显著。除柱样C1外，由深及浅，将柱样划分为3个阶段，依次标注为a、b、c，各阶段的δ13C、δ15N及TOC/TN分布均具一定差异。柱样C1的δ13C、δ15N及TOC/TN在整个剖面上维持相对稳定，其均值分别为-23.55‰、6.89‰、10.24。

柱样C2、C3、C4的δ13C在阶段b的均值分别为-23.01‰、-23.09‰、-23.07‰，均分别大于其于阶段a的-24.02‰、-23.68‰、-23.65‰；阶段c上，C3、C4的δ13C均呈增大趋势，C2上则维持相对稳定，均值为-23.17‰。

图6　柱样C3的粒度分布及沉积物有机质组成Fig.6 Vertical profi les of grain size and organic matter in sediment core C3

图7　柱样C4的粒度分布及沉积物有机质组成Fig.7 Vertical profi les of grain size and organic matter in sediment core C4

柱样C2、C3、C4的δ15N在阶段a与b的分布无一致规律；阶段c上则差异显著，C2的δ15N在4.52‰～7.11‰内变化，且逐渐减小，而C3、C4上则显著增大，分别在6.09‰～7.46‰、6.42‰～7.62‰内变化。

TOC/TN的分布与δ13C总体呈相反趋势。C2、C3的TOC/TN在阶段b较阶段a减小，C4上则无显著变化；阶段c上，C3与C4的TOC/TN呈减小趋势，分别在6.28～10.68、9.07～12.04内变化，C2的分布则相对稳定。

6　讨论

6.1沉积物有机质各参数的指示意义

西水道为潮汐汊道，海水的间断性覆盖及“喇叭状”地形引起的急涨落流，使得该处的浮游植物活动减弱；向外扩散的鸭绿江入海物质成为西水道有机质的主要来源，从而导致柱样C1的有机质来源相对单一，有机质参数（δ13C、TOC/TN与δ15N）的分布范围也相应变窄（图8）。而西岸潮滩柱样的有机质各参数范围显著增大，指示了该处有机质的来源及组成复杂化。

柱样C1、C2、C3的TOC/TN与δ13C具较高相关性（r分别为-0.65，-0.66，-0.81），C4的则显著降低。为排除不同粒级间有机质组成的差异，筛选出平均粒径介于4Φ～5Φ的样品进行对比（表1），结果显示：由河口向西，随着陆源有机质搬运距离的增长，TOC/TN逐渐增大（依次为C2、C1、C3、C4），δ13C则不具备该分布规律，原因可能为有机质的矿化分解造成ON优先降解［31］。此外，C4距离大洋河近，大洋河物质的输入，也可能是造成TOC/TN与δ13C的分布显著离散的原因（图8）。

图8　柱样的TOC/TN、δ15N与δ13C的相关性分布Fig.8 δ15N，TOC/TNandδ13Crelationships of core sediments

表1　粒径介于4Φ～5Φ的沉积物的有机质组成Tab.1 Organic matter composition of core sediments with grain size within 4Φ～5Φ

距河口较近的柱样C1、C2的δ15N与沉积物平均粒径呈正相关（r分别为0.69、0.71）；潮滩西侧C3、C4的δ15N与平均粒径的相关性显著降低（r分别为-0.28，-0.23）。此外，该区柱样的δ15N与δ13C的相关性均较差（图8）。由此可见，δ15N不仅受粒度吸附效应控制，随着运移距离的增大，受改造程度亦加深。因此，δ15N不适宜进行物源示踪，又因δ15N对于某些生物化学过程及人类活动敏感［32］，可将其作为生化环境变迁的指标。

作为不同来源有机质的示踪指标，δ13C相较于δ15N、TOC/TN更具稳定性［33-35］。本文以δ13C为主线分析该区有机质的来源及运移，并辅以TOC/TN、δ15N分析；此外，δ15N还可用于指示人类活动对河口生态环境的影响。

6.2沉积物有机质对表层沉积物运移的示踪意义

鸭绿江河口地区表层沉积物有机质的δ15N、TOC/TN相对于δ13C的分布显示（图9），断面S2与S3的沉积物有机质具相似性，与断面S1的差异显著。δ13C在断面S2与S3的平均值为-21.82‰，大于断面S1的-22.40‰。通常认为陆源有机质的δ13C均值约为-27‰，海源则为-20‰左右［36］。根据端元混合理论［32］，断面S1上陆源有机质含量较S2与S3的高。δ15N及TOC/TN的分布也具有一致结论。此外，各断面上有机质的δ13C分布具有方向性：向陆方向，断面S1的δ13C逐渐增大，S2与S3则总体呈减小趋势（见图3）。

图9　断面表层样有机质的δ15N、TOC/TN与δ13C的相关性分布Fig.9 δ15N，TOC/TNandδ13Crelationships of surface sediments

该区地貌及流域变化显示［21—29］，流域水库建设致鸭绿江河流入海输沙逐渐减少，河口西岸潮滩因泥沙供给减少，沉积物中细颗粒组分遭受侵蚀搬运，导致柱样浅层沉积物出现增粗现象。而大东港港池建设的促淤外拓，拦截了入海输沙中向西扩散部分，使得断面S1附近的局部区域仍呈较快淤积状态。

断面S1、S2与S3均分布于潮间带。潮水涨落的间断性覆盖，使潮间带沉积物与海水的接触时长在向海方向上逐渐增大，海源有机质的含量也随之增大，断面S1的有机质分布就属于该类型，即δ13C向海逐渐增大。断面S2与S3的有机质分布则相反，δ13C在向海方向上呈减小趋势，即潮间带向岸方向海源有机质的含量反而增加。由此推断，存在潮下带物质的向岸输运，并在向岸方向富集。从“源”与“汇”的角度来看，物质由“源”至“汇”的运移过程中含量应逐渐降低，而断面S2与S3的海源有机质含量反而呈现向岸的增大趋势。因而推断，该区潮下带物质的向岸输运，应为间断性，而非连续性。可能为大潮期间，潮流增强至能将潮下带物质向岸运移，并在水动力较弱的区域沉积下来，因而出现向岸方向的富集现象，即沉积物有机质的δ13C逐渐增大。

结合冉隆江通过GSTA模式计算该区沉积物的运移结果［37］，该区物质的运移趋势为：受大东港港池促淤及西水道地形影响，断面S1的物质运移指向NE；S2与S3则为向陆输运。

6.3沉积物有机质对流域变化的响应

作为颗粒态有机质的重要载体，入海径流与输沙量的变化，将影响沉积物中有机质的组成。入海输沙量的变化，将引起河口地貌及岸滩沉积速率发生变化，若海源有机质的生成量恒定，沉积物中海源有机质的含量也将随之变化。因而，沉积物有机质的组成可以反映流域入海泥沙通量及河口地貌的变化。

西岸潮滩柱样的δ13C在阶段b均大于阶段a，即海源有机质含量均显著增加。210Pb分析显示，鸭绿江河口西岸潮滩的沉积速率维持在1～5 cm/a［21］，若以中值3 cm/a计，柱样的阶段a与阶段b的界限分布于1938—1952年。水丰水库位于鸭绿江中下游，1940年建成，控制了90%的流域范围，集水面积6.5 ×104k m2。水库对入海泥沙的拦截可能是引起西岸潮滩柱样在阶段b的沉积速率减慢的主要原因，从而造成该时期沉积物中海源有机质的含量均增大，即δ13C显著增大。若将阶段a与阶段b的分界层位定为1940年，柱样C2、C3、C4的平均沉积速率则分别为2.5 cm/a、2.5 cm/a、3.1 cm/a。以此沉积速率计，阶段b与阶段c的界限分别对应于1985、1980、1980年。考虑到后文中将提到的河流入海输沙量的减少，该界限年份将提前。

柱样C3、C4的δ13C在阶段c上的变化与河流入海输沙相关，1958-2008年间鸭绿江的入海输沙量总体呈减小趋势（图10）。入海输沙量的减少，造成河口地区潮滩的沉积速率减缓。河口外推移质也出现向口门内输运的趋势［38］，断面S2与S3上表层样有机质的分布表明，流域入海输沙的减少，已造成潮下带物质的向岸输运，一则加剧了柱样浅层沉积物的增粗趋势，再则增加了潮间带沉积物中海源有机质的含量，即δ13C升高。

图10　1958-2008年鸭绿江径流量及输沙量年际分布Fig.10 Annual variations of runoff and sediment load of Yalu River from 1958 to 2008

然而，柱样C2的δ13C在阶段c上则维持相对稳定。断面S1上表层沉积物有机质的分布显示：该处仍以河流入海输沙的陆源物质为主。由此推断，大东港港池的促淤外拓，拦截了较多向西输运的入海泥沙，一则平衡了海陆间有机质来源，使得柱样C2在阶段c的δ13C相对恒定，再则加剧了潮滩西侧泥沙供给不足的趋势。

此外，阶段c上的δ15N也存在差异，柱样C1、C2的δ15N分布受粒度控制，C3、C4的δ15N显著增大，与粒径不呈相关性。2005-2010年间，河口段（丹东）废水排放总量为6.34×108t，氨氮排放量为1.17×104t，总磷排放量为9.80×102t，且浓度呈逐年增大趋势（表2）。生活及工业污水的δ15N分布于10‰～20‰［39］，显著高于藻类的平均值8‰及陆地植物的2‰［40］，被认为是造成沉积物有机质的δ15N显著增大的主要原因。

然而，沉积物有机质的δ15N出现增大的研究区，多为水动力较弱或交换缓慢的湖泊或河口泻湖环境［13，41］。鸭绿江河口地区潮汐作用强烈，且存在稳定的辽东沿岸流［27］，水体流动较快，海洋生物对溶解态15N的利用率较低，导致沉积物有机质的柱样C1与C2的15N并未富集增大，仅受沉积物粒径显著控制。沿潮滩向西，水动力逐渐减弱，微生物对溶解态15N利用程度的增高，导致柱样C3、C4的δ15N在阶段c上显著增大。

表2　鸭绿江河口段（丹东）水样的氨氮、总磷浓度［42］Tab.2 Am monia nitrogen and total phosphorus concentration among water of Yalu River Estuary［42］

7　结论

（1）由河口向西，有机质的矿化分解作用增强，TOC/TN逐渐增大；生活及工业废水的排放，致潮滩西侧沉积物的δ15N逐渐增大，与粒径的相关性降低。

（2）表层样中δ13C分布的方向性，有效指示了沉积物的运移：港池的外拓促淤，致西水道口门附近快速堆积；以及存在潮下带物质的向岸输运，并于潮间带上部富集。

（3）河流入海输沙与有机质组成密切相关：入海输沙减少，潮滩沉积速率随之降低，从而增大了沉积物中海源有机质的埋藏通量。

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Variation of sediment organic matter in western tidal flat of Yalu River Estuary and its respond to basin changes

Shi Yong1，2，Liu Zhishuai1，Gao Jianhua2，Li Jun3，Bai Fenglong3，Wang Xiaoyong1

（1.National Ocean Technology Center，Tianjin300112，China；2.Nanjing University，Nanjing210093，China；3.Qingdao Institute of Marine Geology，Qingdao266071，China）

Riverine particle organic matter（POM）contains key information about terrestrial carbon cycle，and human activities.The basin changes and interaction，between land and sea，can be reflected by the variation of organicmatter in sediment from estuary.Four sediment cores and 23 surface samples were collected in tidal flat of west bank of Yalu Estuary in twice from 2010 to 2011.The elemental and C-and N-isotopic compositions of organic matter（OM）were determined，together with sediment grain size.The analysis results show that relationship between TOC/TNandδ13Cdecrease，as well as correlation betweenδ15Nand sediment grain size from estuary to west，indicating thatreconstruction degree of OMgetfurther and the source of OMget compl icated.We useδ13Cto analysis OM's source and its transport as the principall ine，TOC/TNas auxil iary，and useδ15Nto evaluate ecological environment.The variations ofδ13Cin sediment cores are closely related with river sediment load.Intercepted by dams，the sedimentload decreased gradually，causing the deposition rate of tidalflat getting slow，and increasing the marine OMcontentin sediment.Variation ofδ15Nin core sedimentindicates the increasing sewage discharge. Otherwise，the rapid deposition ratein West Chanel Estuary reduced theδ13Cin surface sedimentsfrom land to sea. And the material，transported from sub-tidal and enriched in inter-tidal，caused theδ13Cincreasing in landward direction in west tidalflat of Yalu Estuary.

organic matter；basin change；δ13C；δ15N；TOC/TN；Yalu River

P736.21

A

0253-4193（2015）01-0115-09

2012-10-13；

2014-11-02。

国家自然科学基金（40976051，40976036）。

石勇（1987—），男，广西省百色市人，从事海洋地质方面的研究。E-mai l：shy_87@163.com

高建华，副教授，主要从事海岸沉积动力学及地球化学研究。E-mai l：jhgao@nju.edu.cn