中扬子地区陡山沱组页岩储层中黄铁矿特征及其油气意义

2015-09-28徐祖新韩淑敏王启超

岩性油气藏 2015年2期

徐祖新，韩淑敏，王启超

（1.中国石油勘探开发研究院，北京100083；2.中国石油集团东方地球物理勘探有限责任公司，河北涿州072750；3.中国石油大学（北京）地球科学学院，北京102249）

徐祖新1，韩淑敏2，王启超3

黄铁矿是富有机质沉积的特征矿物，是恢复沉积环境的重要指标，也可以指示页岩的含油气性。基于氩离子抛光-扫描电镜（Ar-SEM）技术获得陡山沱组页岩高分辨率扫描电镜图像，利用ImageJ软件统计和分析草莓状黄铁矿粒径大小，探讨黄铁矿含量和吸附气含量之间的关系。结果表明：①陡山沱组页岩中草莓状黄铁矿粒径小，代表其经历了较长时间的静水缺氧沉积环境，对有机质的富集和保存均有利，为页岩气的形成提供了良好的沉积条件；②陡山沱组页岩储层中黄铁矿含量与吸附气含量呈正相关关系，根据黄铁矿的含量可以预测页岩吸附气；③铁含量越高越有利于有机质富集，而有机质含量的高低直接影响着页岩气的生成能力和赋存能力，根据平面上黄铁矿的富集程度可以预测页岩含气区。

页岩储层；沉积环境；草莓状黄铁矿；陡山沱组；中扬子地区

0　引言

近年来，页岩气勘探在美国获得了巨大的成功，引起了广泛的关注。国内外学者从成藏机理、成藏条件、储层孔隙结构特征、测井评价、资源评价和压裂开采等方面对页岩气进行了深入的研究［1-10］，但对页岩沉积环境的研究相对较少，而利用草莓状黄铁矿的形态特征研究页岩沉积环境更鲜有报道。页岩储层与常规储层不同，沉积环境对页岩储层的控制作用更为明显［11］。沉积环境不仅控制页岩的厚度、分布面积及有机碳含量（TOC）等，而且还影响沉积岩石类型以及矿物组分。岩石类型以及矿物组成差异又控制了页岩储层物性特征，进而影响页岩气的聚集［11］。因此，研究页岩的沉积环境对查明页岩气的形成条件和页岩储层物性特征均具有重要意义。

中扬子地区陡山沱组页岩有机质含量高、有机质类型好、热演化程度高，多数已达到成熟—过成熟阶段，是有效页岩气气源岩。国内外学者在研究海相页岩储层时，已发现过草莓状黄铁矿的存在［12-14］，但是并未对其足够重视。黄铁矿是富有机质沉积的特征矿物，也是恢复沉积环境的重要指标，它常以自形晶体和草莓状集合体的形式出现，并存在于现代缺氧沉积物和古代沉积岩中［15］。草莓状黄铁矿是沉积岩中黄铁矿的常见类型，直径通常为1.0～20.0μm，由数百至数万个等大小且同形态微晶组成。在不同氧化-还原环境中形成的黄铁矿特征不同，因此可以根据黄铁矿的形态差异来判断沉积环境［16］。此外，黄铁矿含量和页岩储层含油气性存在一定的正相关关系［17-18］，可以根据黄铁矿的含量研究页岩的含油气性特征。同时，铁含量高有利于有机质富集［19-21］，而有机质含量越高越有利于页岩气的生成和赋存，因此可以根据平面上黄铁矿的富集程度来预测页岩含气区［17］。

笔者根据中扬子地区陡山沱组页岩储层中草莓状黄铁矿的粒径特征，对该页岩形成时的沉积环境进行分析，并探讨黄铁矿含量和页岩含气量之间的关系，以期为中扬子地区陡山沱组页岩气综合地质评价提供依据。

1　地质背景

中扬子地区位于扬子板块中部，南有江南造山带，北有东秦岭造山带，总面积约15.5万km2［22］（图1）。其盆地演化可分为5个时期：加里东克拉通（Z-O2）、前陆盆地（O3-S）及海西—早印支（D-T2）克拉通盆地期，晚印支—早燕山（T3-J2）前陆原型盆地沉积演化期，早燕山末（J3-K1）陆内盆地强烈褶皱变形期，晚燕山—早喜山（K2-E）盆地伸展改造期和晚喜山（N-Q）盆缘强烈挤压变形期［22］。

图1　中扬子地区构造单元划分（据文献［22］修改）Fig.1 Tectonic unitdivision ofm idd le Yangtzearea

中扬子地区上震旦统陡山沱组是海侵范围扩大后，在海盆区的半深水—深水环境下形成的产物，以黑色细碎屑岩与深色含硅质薄层或条带的碳酸盐岩组合为特征，其中发育黄铁矿。该组自下而上分为4个岩性段：第一段与第三段均为白色碳酸盐岩，第二段与第四段均为黑色炭质页岩。4个岩性段在中扬子地区均分布稳定，常被称为下白云岩段、下页岩段、上白云岩段和上页岩段。研究区陡山沱组厚度一般为100～200m，与下伏南沱组呈假整合接触，与上覆灯影组呈整合接触。

2　样品采集和研究方法

笔者在中扬子地区黄陵背斜南翼的DS1井采集了10块陡山沱组页岩样品（图2），它们分布于整个陡山沱组，能够反映陡山沱组沉积时的氧化-还原环境。

页岩储层结构致密，孔隙微小，一般以纳米级孔隙为主，而且页岩样品的自然断面一般很粗糙，还常被一些脱落的碎屑覆盖。因此，其研究方法包括以下步骤：①用氩离子抛光的方法对页岩样品进行处理，去除样品表面凹凸不平的部分及附着物，得到一个非常平整的面；②利用高分辨率扫描电镜观察草莓状黄铁矿的图像，其图像比未经氩离子抛光的图像更清晰［23］；③利用ImageJ图像处理软件统计草莓状黄铁矿的粒径大小。

图2　中扬子地区陡山沱组地层综合柱状图Fig.2 Stratigraphic column of Doushantuo Formation inm iddle Yangtzearea

同时，对采集的10块陡山沱组页岩样品进行了X射线衍射黏土矿物和等温吸附实验。X射线衍射黏土矿物分析所用仪器为D8 DISCOVER型，等温吸附实验所用仪器为ISO-200型。实验结果如表1所列，其中黄铁矿的质量分数为1.1%～9.4%，平均为5.11%。

表1　中扬子地区陡山沱组页岩矿物质量分数及吸附气质量体积Table 1 M ass fraction and adsorption volume of shale of Doushantuo Formation inm idd le Yangtze area

3　页岩中草莓状黄铁矿的粒径特征

草莓状黄铁矿是指由等粒径的亚微米级黄铁矿晶体或微晶体紧密堆积而成，形似草莓的黄铁矿球形集合体［24-26］，其直径通常为数微米到几十微米。草莓状黄铁矿具有独特的形状和结构特征，在扫描电镜下很容易被辨认出来（图版Ⅰ）。样品中的黄铁矿大部分以球形的草莓状集合体形式出现，自形晶体黄铁矿较少见。大部分草莓状黄铁矿个体保存完整，而且边缘清晰，没有次生加大边的出现，有利于观察和测量其草莓体直径大小。

草莓状黄铁矿的形成与环境有密切的关系，利用草莓状黄铁矿的形态特征可以判断其沉积环境的氧化-还原状态［27-28］。一般来讲，在缺氧环境下形成的草莓状黄铁矿的平均粒径很小，一般为2.7～3.2μm，缺乏粒径大的草莓状黄铁矿，且在静水盆地中形成的草莓状黄铁矿的粒径普遍偏小，并缺少变化［29］；在氧化环境中形成的草莓状黄铁矿生长慢，粒径大［29］。Wilkin等［27］指出草莓状黄铁矿在形成后其形状、大小和结构都较稳定，不再受成岩作用的影响，甚至不随成岩过程中矿物的变化而变化。因此，测量页岩中草莓状黄铁矿的粒径大小，可以研究页岩的沉积环境。

利用ImageJ软件可以自动统计扫描电镜图像中草莓状黄铁矿颗粒的数量、粒径、面积和周长等参数［30-32］。表2为中扬子地区陡山沱组10块页岩样品的草莓状黄铁矿粒径的统计结果。

表2　中扬子地区陡山沱组页岩草莓状黄铁矿粒径分布Table 2 Framboid pyrite size and distribution of shale of Doushantuo Formation inm iddle Yangtze area

Wilkin等［27］提出硫化和氧化（包括次氧化）环境下沉积的草莓状黄铁矿平均粒径分别为（5.0士1.7）μm和（7.7士4.1）μm。他们认为硫化环境下仅有低于4%的草莓状黄铁矿的粒径大于10μm，而非硫化环境下则有相当多（10%～50%）的草莓状黄铁矿的粒径大于10μm。从表2可以看出，中扬子地区陡山沱组草莓状黄铁矿平均粒径较小（3.82～5.76μm），只有一块具有磷结核产出的页岩样品（YL-3）中草莓状黄铁矿的平均粒径大于5μm，其余草莓状黄铁矿的平均粒径均小于5μm。

Newton［33］利用草莓状黄铁矿的最大粒径（MFD）来区分沉积环境是硫化的还是氧化的，一般氧化环境下MFD值大，而硫化环境下MFD值小。在硫化环境下草莓状黄铁矿的MFD值一般小于20μm，而氧化环境下草莓状黄铁矿的MFD值会大于20μm。陡山沱组草莓状黄铁矿的MFD值为9.21～13.82μm（参见表2）。

中扬子地区陡山沱组页岩草莓状黄铁矿的平均粒径和MFD值基本都落在硫化的沉积环境内。因此，可以判断中扬子地区上震旦统陡山沱组沉积期长期为缺氧环境，只在磷结核层沉积期出现了短期的氧化环境，但是很快又回到了缺氧环境。这种长期存在的缺氧环境，有利于有机质的聚集和保存，且有利于页岩气的形成。

4　页岩中黄铁矿的油气意义

页岩含气量是页岩气资源评价和有利区优选的关键参数。目前页岩含气量的获取主要有2种方法：①通过解吸法分别测量解吸气、残余气和损失气含量；②利用等温吸附实验和测井解释等方法分别计算页岩中的吸附气与游离气含量。解吸法测量结果容易受取心方式和损失气量估算不准等因素的影响；吸附气量的估算需要综合考虑TOC、温度和压力等因素对页岩吸附能力的影响，应建立适当的吸附气含量估算模型；游离气含量估算的关键是确定页岩的有效孔隙度和含气饱和度。

图3　中扬子地区陡山沱组页岩中黄铁矿含量和吸附气质量体积的关系Fig.3 Relationship between pyrite contentand adsorbed gascontentof shale of Doushantuo Formation inm iddle Yangtze area

根据实验分析结果，中扬子地区上震旦统陡山沱组页岩储层中黄铁矿含量和吸附气含量呈正相关关系（图3）。这主要是因为铁离子是有机质沉积必需的物质，铁含量高有利于有机质富集，这间接表明黄铁矿增加含气量随之增加。但是两者的拟合系数（R2）小于1，说明还有其他因素影响页岩吸附气的含量，如页岩的有机质含量和页岩物性等。对老井开展页岩气复查工作，如果前期测试没有含气量数据，那么可以根据X射线衍射黏土矿物含量测得黄铁矿的含量，并间接估算页岩的含气量。

页岩储层中常发育黄铁矿粒间孔，可以为页岩气提供赋存空间（图版Ⅰ）。硅质页岩中的黄铁矿晶粒多为单独分布，黄铁矿脱落形成的晶间孔较常见。Loucks等［34］认为这种孔隙在页岩基质中通常是孤立存在的，可以为页岩气赋存提供空间，但是孔隙间的连通性差，不利于页岩气的渗流；有的学者［13，35］在草莓状黄铁矿附近发现了有机质残余物，它们通常存在于黄铁矿微球粒的周围，具有很强的吸附气体的能力。因此，黄铁矿含量和吸附气含量呈一定的正相关关系，同时表明黄铁矿粒间孔与有机质源区存在一定联系，从某种程度上肯定了黄铁矿粒间孔的页岩气意义。

如前所述，有机质含量的高低直接影响着页岩中天然气的生成能力和赋存能力［17］。Shiley等［36］认为在伊利诺斯盆地肯塔基州，可以根据岩心中铁离子的含量预测天然气大量聚集的地区。聂海宽等［17］认为页岩储层中黄铁矿含量和TOC也呈正相关关系。TOC是页岩气聚集最重要的控制因素，它不仅控制着页岩的弹性和裂缝的发育程度，更重要的是控制着页岩的含气量。因此，可以根据黄铁矿的富集程度预测页岩储层在平面上的含气区。这在一定程度上可以弥补页岩含气量测试数据过少的缺陷。限于资料，本次研究未能做出中扬子地区陡山沱组页岩储层黄铁矿含量等值线图，但在资料丰富的地区，可以做出黄铁矿含量等值线图，并可在一定程度上预测页岩含气区。

5　结论

（1）中扬子地区陡山沱组页岩储层中草莓状黄铁矿粒径较小，代表其经历了较长时间的静水缺氧沉积环境，对有机质的富集和保存均有利，为页岩气的形成提供了良好的沉积条件。

（2）中扬子地区陡山沱组页岩中黄铁矿含量和吸附气含量呈正相关关系，因此可以根据黄铁矿的含量预测页岩吸附气含量。

（3）铁离子是有机质沉积必需的物质，铁含量高有利于有机质富集，而有机质含量的高低直接影响着页岩气的生成能力和赋存能力，因此可以根据平面上黄铁矿的富集程度预测中扬子地区页岩含气区。

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图版Ⅰ

（本文编辑：李在光）

Characteristicsof pyrite and itshydrocarbon significanceof shale reservoir of Doushantuo Formation inm iddle Yangtzearea

XU Zuxin1，HAN Shumin2，WANGQichao3
（1.PetroChina Research Institute ofPetroleum Exploration&Development，Beijing 100083，China；2.Bureau ofGeophysics Prospecting Inc.，CNPC，Zhuozhou 072750，Hebei，China；3.College ofGeosciences，China University ofPetrdeum，Beijing 102249，China）

Pyrite isamineralwith the deposition ofabundantorganicmatter，and it isnotonly an important index to restore sedimentary environment，but also can indicate the characteristics of oil and gas in shale reservoirs.This paperused argon-ion polishing-scanning electronmicroscopy（Ar-SEM）techniquesand ImageJsoftware to study grain size and hydrocarbon significance of shale reservoir ofDoushantuo Formation in theMiddle Yangtze area.The results show that：①the framboids pyrite in shale of Doushantuo Formation is of small particle size，showing a long anoxic sedimentary environment，which is better for the deposition and preservation of organic matter and provides good conditions for the formation ofshale gas；②the contentofpyrite has positive correlationwith the contentofadsorbed gas in the shale of Doushantuo Formation，thuswe can predicate adsorbed gas in shale according to the content of pyrite；③iron is the necessarymaterial for deposition oforganicmatter，high iron content isbeneficial to the enrichment oforganicmatter，and the organicmatter content influences the shale gas generation and storage capacity，sowe can predicatemaximum shalegas-bearingareaaccording to theenrichmentdegreeofpyrite.

shale reservoirs；sedimentary environment；framboids pyrite；Doushantuo Formation；middle Yangtze area

TE122.2

1673-8926（2015）02-0031-07

2014-05-05；

2014-07-10

中国石油重大科技专项“成熟探区油气分布规律与精细勘探技术研究”（编号：2011D-07）资助

徐祖新（1988-），男，中国石油勘探开发研究院在读博士研究生，研究方向为非常规油气地质。地址：（100083）北京市海淀区学院路20号910信箱地质所239室。E-m ail：xuzuxin-20081234@163.com。