2013年12月石家庄一次霾天气过程中的黑炭浓度特征

胡明玉,秦 凯*,白 杨,王润峰,周 阳（1.中国矿业大学国土环境与灾害观测国家测绘地理信息局重点实验室,江苏 徐州 221116；2.中国矿业大学环境与测绘学院,江苏 徐州 221116；.河北省第二测绘院,河北 石家庄 05001）

2013年12月石家庄一次霾天气过程中的黑炭浓度特征

胡明玉1,2,秦 凯1,2*,白 杨1,2,王润峰3,周 阳3（1.中国矿业大学国土环境与灾害观测国家测绘地理信息局重点实验室,江苏 徐州 221116；2.中国矿业大学环境与测绘学院,江苏 徐州 221116；3.河北省第二测绘院,河北 石家庄 050031）

2013年12月5日～27日石家庄地区连续出现霾天气,大气日均能见度为0.2～8km,其中大约89.53%的时间大气能见度不足5km.分析12月10～27日期间的黑炭固定观测数据表明：1）黑炭浓度均值为39.84µg/m³,日变化具有明显的双峰结构,第1个峰值在上午9：00左右, 第2个峰值在夜晚21：00～24：00；2）黑炭浓度小时均值与大气能见度小时均值之间呈负相关关系,当黑炭浓度大于固定观测期间的均值时,重度霾发生的概率为97.78%.此外,通过在车辆上安装黑炭分析仪和GPS接收机对石家庄市区主干道进行了多天的移动观测,结果表明：黑炭浓度与交通密度和街道特点（道路类型、交通密度）直接相关； 市区二环的黑炭浓度较高,大约是二环内黑炭浓度均值的1.48倍；市中心区的黑炭浓度相对较低,且呈现明显的东西-南北向差异性.

霾；石家庄；黑炭气溶胶；移动观测

黑炭（BC）气溶胶是大气气溶胶的重要组成部分,主要由含碳物质的不完全燃烧造成,例如汽车尾气、燃煤发电等［1］.黑炭气溶胶粒子对人体健康产生极大危害,因其具有很强的吸附性,表面能够吸附其它污染物（如多环芳烃类、重金属等）,这些污染物粒子可以通过呼吸作用进入人体,从而引起呼吸系统疾病、心血管疾病、癌症等［2-4］.霾天气下,BC气溶胶在各种大气的化学、光化学反应、异构反应以及大气颗粒物的转化过程中起着重要的作用［5-6］.此外,黑炭气溶胶对太阳辐射有强烈的吸收作用,其浓度变化将改变大气浑浊度、能见度.因此,黑炭气溶胶相关研究引起了国内外学者的广泛关注［7-14］.多数研究集中在通过一个或几个固定站点的长期观测分析比较 BC浓度变化特征及理化特性［12-14］.例如,Wang等［12］、Aruna等［13］、Huseyin等［14］均对BC气溶胶进行了长期连续观测,发现 BC浓度变化具有明显的时序特性即,日特征和季节特征等.然而,仅仅依靠一个或几个固定站点无法全面获取城市街道BC浓度的详细空间分布情况.近年来,一些学者利用移动平台对影响城市环境与居民健康的颗粒污染物进行了实时动态观测［15-23］.例如,Peters等［15］对比利时安特卫普地区的空气质量进行移动制图,发现不同地点、同一日内以及不同日间的超细颗粒物的浓度差异性较大,而PM10浓度的时间差异性要大于空间差异性；在一个移动平台上整合多种观测技术来描述超细颗粒物以及相关污染物的分布特征,并且应用该移动平台研究洛杉矶地区超细颗粒物的浓度及其粒径大小的分布；Gustavo等［22］在2007年冬季观测了新西兰亚历山德拉镇的PM10、PM2.5、PM1和BC的浓度,并对这些变量进行移动制图,为复杂城市环境观测中采用移动平台快速获取高时间分辨率的空气质量数据提供了重要参考.本文作者所在研究小组开展了徐州市区主干道路BC浓度移动观测实验,取得了较好的效果［23］.

作者在2013年冬季连续霾天气期间使用黑炭分析仪在河北省第二测绘院进行了18d的连续固定观测,并使用车载黑炭观测系统对石家庄市区主干道进行了为期 4d的移动观测,基于此分析了冬季霾天气下石家庄市区BC浓度的时空变化特征.

1　研究方法

1.1研究区域 石家庄地处河北省中南部,属环渤海湾经济区,位于北纬 37°27′～38°47′,东经113°30′～115°20′之间,西依太行山脉,东、南、北均为辽阔的华北平原,总面积 15848km2,总人口845万.石家庄属温带大陆性季风气候,冬季受西伯利亚冷高压的影响,盛行西北风,气候寒冷干燥,降水少.此外,石家庄交通发达,京广、石太、石德铁路和京深、石港、石太高速公路交汇于此.截至 2012年底,市区（二环内）机动车保有量为593745辆（河北省公安交通网：http：//www. hbgajg.com/news/14/49/9836.html）.这些特定的地理、气候以及交通因素,使石家庄的大气污染治理面临严峻的挑战.

1.2测试方法 本研究中采用Magee公司生产的AE-42便携式黑炭仪,该仪器利用黑炭气溶胶对光的吸收衰减特性,通过连续测量透过滤膜的光衰减的变化计算出黑炭的浓度,其1min测量精度达到 0.1µg/m³.本实验为调查市区主干道 BC空间特征,开展了移动观测,为了研究霾天的 BC时间变化,开展了固定观测.移动观测选取的市区主干道包括：二环,以及二环内南北走向的友谊大街、中华大街、建设大街、建华大街、谈固大街,二环内东西走向的和平路、中山路、裕华路、槐安路.于12月5～7日及9日进行了4d的观测.采用AE-42便携式黑炭仪和GPS组合成移动车载平台,AE-42便携式黑炭仪观测BC气溶胶质量浓度,时间分辨率为1s.同时,利用手持GPS接收机同步获取研究区域的实时位置信息,采样间隔也调整为1s.移动观测中车辆尽量保持匀速行驶以避免因车速不同而造成的风速不同对于观测结果的影响.固定观测中也采用AE-42便携式黑炭仪,时间分辨率为5min.从12月10～27日在河北省第二测绘院进行了18d的观测.河北省第二测绘院地处东岗路与谈固西街交叉处,该处无电厂、工厂等污染企业, BC的主要贡献源为交通排放,故该处能够很好的反应由于交通情况而造成的石家庄地区BC浓度的时间分布特征.此外,还从WeatherSpark网站下载了2013年12月5～27日石家庄市区的能见度、相对湿度、风速等气象数据（https：//weatherspark.com/）,从石家庄市环境监测中心获取了PM2.5数据.根据2010年6月1日起新颁布的《中华人民共和国气象标准》［24］（QX/T113-2010）霾观测的判识条件,并结合相关学者研究结果,本文中定义：当研究时段1h内平均能见度小于10.0km,平均相对湿度小于95%,并排除该时段内出现降水、沙尘暴、扬沙、浮尘、烟幕、吹雪、雪暴等天气现象,则定义该时段为霾时；平均相对湿度小于80%的霾定义为干霾,平均相对湿度 80%～95%的霾则定义为湿霾［25-27］.霾的预报等级如表1所示.

表1　霾预报等级Table 1　Haze forecast level

2　结果与讨论

2.1固定观测

2.1.1霾日统计 本文首先对固定观测期间霾日发生情况进行了统计分析,霾日判别采用如下标准：日均能见度小于10km且日均相对湿度小于90%为霾日［25-26,28-30］,统计结果表明（图 1）：观测期间除12月26日未能获得能见度数据外,其余16d均为霾日.其中重度、中度、轻度、轻微霾日分别为10,1,3,2d,分别占固定观测期总天数的 58.82%, 5.88%,17.65%,11.76%,据此,可以看出,石家庄地区受霾天气影响十分严重,特别是重度霾的影响.

图1　黑炭固定观测期间能见度日均值Fig.4　Daily average visibility by fixed observation

图2　固定观测BC浓度和风速逐时变化Fig.4　Hourly variation of BC concentration and wind speed by fixed observation

2.1.2黑炭固定观测 固定观测期间中共获取了17d的有效BC数据,将原始数据处理为每小时BC浓度均值.从图2可以看出：在二院观测的BC浓度的最高值为120µg/m3； 12月16日、20日、23日、24日和25日这几天的BC浓度普遍偏高,且在24日夜晚与 25日凌晨之间出现了最高值,出现这一现象的主要原因应该是：从 24日下午18：00至次日凌晨4：00连续11h风速持续在1m/s,导致污染物在水平方向得不到正常的扩散,BC浓度明显增高；12月25日晚间21：00至次日凌晨黑炭物质浓度骤降,26日全天 BC浓度为观测期间最低,12月25日晚间21：00风速骤升至6m/s至次日凌晨升至11m/s（强风）且在26日全天风速都相对较高,由此可见,大风等气象条件对于 BC浓度有显著的影响；12月11日、12月16日、12月20日、12月23～25日的BC浓度均为观测期BC浓度高峰值日,属于重度污染.为进一步研究重度污染日BC浓度在一天内的规律性,由于12月24日和12月25日圣诞节两天居民外出活动增多,故本文将其排除,选取12月11日、12月16日、12月20日、12月23日4个重度污染日进一步研究, 其BC浓度逐小时日变化如图3所示.

图3　固定观测重度污染日BC浓度Fig.4　Hourly variation of BC concentration with severe pollution by fixed observation

从图3中可以看出,BC浓度日变化具有较明显的双峰结构特征,即上午 9：00与晚上21：00～24：00分别出现一个峰值.人类活动主要集中在白天,而夜间较少,因此,排放主要集中在从清晨到晚间的时段.受太阳辐射控制的垂直湍流扩散在正午-下午时段最旺盛,而夜间大气层常处于稳定状态,湍流扩散能力弱.受垂直湍流扩散和人类活动2个控制因素的共同作用结果,造成在清晨和晚间BC浓度达到峰值；在正午及午后,由于太阳辐射较强、热对流旺盛,大气湍流扩散能力增强,BC比较容易随大气对流扩散出去,因此出现BC浓度低值；在夜间人类活动相对减弱,排放减少,但是扩散能力也明显减弱,因此,BC浓度相对稳定在较高水平.本研究所观测到的重度污染日 BC浓度在一天中的走势与众多研究者的研究结果吻合较好［11-12,22,31-33］.张磊等［31］对兰州远郊区黑炭气溶胶浓度特征进行分析发现,黑炭浓度日变化具有明显的双峰结构,最大值出现在 09：00,最小值出现在 17：00；WANG等［12］对北京城市黑炭气溶胶浓度研究发现,在上午 7：00～10：00以及晚上20：00～24：00黑炭浓度较高,在下午 13：00～16：00浓度较低；王扬锋等［33］对沈阳地区的黑炭浓度特征进行分析也发现类似的双峰特征,最高值一般出现在 7：00～9：00和 18：00～20：00,低值出现在2：00～4：00和13：00～15：00.这些研究说明本文的观测结果符合常规观测.

图4　相对湿度、BC浓度、PM2.5与能见度之间的对比Fig.4　Comparison between the RH、BC concentration、PM2.5and visibility

2.1.3黑炭与霾的相关关系 在城市地区气溶胶的消光系数贡献占总消光系数的 80%以上［34］,其中黑炭气溶胶对可见光有很强的吸收作用,它对可见光的吸收比其他气溶胶高出2到3倍,因此,黑炭气溶胶能够大大的降低能见度并且影响霾的产生［35-36］.统计结果显示：石家庄地区 PM2.5中的BC物质浓度比例高达21.02%,远远大于嘉兴（7.1%）［37］、广州（8.1%）、深圳（10.5%）及珠海（8.7%）［38］.12月 10～27日期间的能见度逐小时均值如图4所示.观测期共408h,能获取的能见度数据为335h,其中333h为霾时,同时轻微、轻度、中度、重度霾对于整个霾时的贡献为73.27%, 8.4%, 7.5%,10.81%,图 4结果显示,逐小时的能见度与BC浓度、PM2.5浓度以及相对湿度之间均呈现负相关关系,BC与PM2.5的变化规律基本一致,但能见度与BC的负相关性要高于PM2.5,这表明颗粒物中BC对于能见度的变化具有较大的影响.

统计结果显示：当BC浓度大于固定观测期间的平均值39.84µg/m³时,重度霾发生的概率为97.78%.运用SPSS软件对能见度小时均值与黑炭浓度小时均值进行回归发现,二者之间的相关系数高达 0.88,两者很好的满足如公式1所示的倒数关系：

其中：V能见度为大气能见度（km）,C黑炭为黑炭质量浓度（µg/m³）,R为相关系数.

图5　能见度与BC浓度的关系Fig.4　Relationship between visibility and BC

重度、中度、轻度、轻微霾日能见度的平均值分别是1.02,2.12,4.32,5.14km,其对应的黑炭浓度均值分别为54.55,19.21,10.65,10.43μg/m³,即随着能见度的降低,黑炭浓度迅速升高.为了更加详细的说明黑炭浓度与发生霾的等级情况之间的关系,如表2将黑炭浓度划分为4个范围,统计分析各个范围中不同等级霾发生的概率.表2显示,随着黑炭浓度的增大发生重度霾现象的概率越来越大,当C黑炭＜10.43µg/m³时主要是轻微或轻度霾,当C黑炭≥54.55µg/m³时基本上都是重度霾.

表2　不同黑炭浓度范围下各等级霾发生概率（%）Table 1　Hour percentage of haze of the different intensities for different ranges of CBC（%）

2.2移动观测

2.2.1移动观测期间天气概况 12月5～7日及9日移动观测期间分别为轻度、中度、重度、轻微霾天,其对应的日均能见度为 4.5,2.02,0.61, 7.4km,日 均PM2.5为116.5,199.74,387.91, 27.58µg/m³,平均风速为2.38,1.42,1.21,4.75m/s.

图6　BC浓度ONA算法降噪结果Fig.4　Post-processed results of BC data using ONA approach

2.2.2时间序列降噪处理 由于利用便携式黑炭仪AE-42获取的高时间分辨率移动测量值,在时间分辨率较高或 BC浓度较低的情况下会受到光学和电子噪声的影响,可导致在某一时刻产生一个错误的低值随之产生一个错误的高值,这里采用 Optimized Noise-reduction Averaging （ONA）算法［39］对实时量测的黑炭气溶胶浓度值进行系统噪声的去除.12月5～7日和9日的BC移动测量值的ONA降噪结果如图6所示,可以看出降噪前的黑炭浓度上下波动比较大,ONA算法能够有效地去除原始BC中出现的负值.

2.2.3黑炭气溶胶分布特征及影响因素 降噪后,取每个平均窗口内中间时刻的BC浓度值（中值）,然后,将每个中值与同时刻获取的 GPS经纬度信息一一对应,并利用 ArcGIS软件将多天同一地理位置上的观测点进行均值处理,对石家庄市区主干道 BC气溶胶的空间分布进行移动制图,并得到相应的时空分布结果,该观测期间除了12月9日上午11：00～13：00风速为7～8m/s,其余观测时间风速均≤4m/s且 87%以上的观测时间风速≤3m/s,64%以上的观测时间风速≤2m/s,从固定观测（图2）可以看出4m/s以上的风速对于黑炭浓度变化的影响较为显著,故除12月9日上午其余时间由于风速这一气象因素对于空间分布结果造成的影响相对较低.

从石家庄空间分布（图 7）可以看出：二环的BC浓度明显高于二环内的主干道,原因主要是二环外环城道路没有对大型卡车实行限行政策,路面行驶的柴油发动机货车较多,造成碳排放量的明显增加；而二环以内载客汽车（公共交通车辆及长途客运车辆除外）及轻型、微型货车,在中华大街（槐安路至和平路）、平安大街（槐安路至和平路）、建设大街（槐安路至和平路）、中山路（友谊大街至体育大街）、裕华路（东二环至苑东街）等路段限制通行,排放量相对较少,从而使得市内主干道BC浓度低于二环路.

图7　石家庄市移动BC测量值的空间分布Fig.4　Spatial maps of mobile BC measurements in Shijiazhuang

BC浓度具有明显的东西-南北向差异性,即和平路等4条东西向道路的BC浓度高于谈固大街等5条南北向道路.南北向的观测时间大致都在 10：00～13：00,东西向的观测时间大致都在15：00～18：00,虽然12月9日上午11：00～13：00风速为7～8m/s对于BC浓度的影响较为显著,但是12月7日全天风速≤3m/s其时间序列（图8）显示,东西向的浓度显著高于南北向,并且由固定观测分析可知：10：00～13：00的黑炭浓度略高于15：00～18：00,故气象因素以及时间差异性对于这一空间差异性的影响较小.因此,可能的原因是东西向的商业网点较南北向稍多,人们东西向出行的频率较高.

二环与多条主干道的交叉路口处通常是BC浓度高值区,因为这些路口连接京珠高速、张石高速、黄石高速、西柏坡高速、省道等重要外联交通干道；二环拐弯处、西二环、南二环与金利街交叉路口等处 BC浓度异常高,经实地调查发现这些路段附近有许多工厂、物流中心、大量汽配店、汽修厂.

分析时间序列（图 8）可知：4d的移动观测中, BC浓度最高值均大于 400µg/m³,远远大于固定观测；12月 7日（重度霾天）的 BC浓度普遍较高,12月9日（轻微霾天）的BC浓度普遍偏低,这一现象再次表明BC浓度与能见度、风速等关系较为显著；每天上午9：00左右出现一个峰值,这一规律与固定观测的每天上午出现一个峰值的现象吻合较好,可能与人们的出行习惯和混合层高度的变化有关.为了进一步定量分析图7中对应的各路段和交叉路口之间的 BC浓度关系,提取出各路段 BC浓度均值以及交叉路口与其所属路段比值并进行统计分析,结果如表3、表4所示.

图8　石家庄市黑炭气溶胶移动观测的时间分布Fig.4　Temporal maps of mobile BC measurements in Shijiazhuang

从表3与表4分析可知：二环路的BC浓度均值大约是二环内主干道浓度均值的1.48倍；二环的东南方向高于西北方向,这主要是因为石家庄冬季受西伯利亚冷高压的影响,盛行西北风；二环路与内环多条主干道的交叉路口处BC浓度较高,约是所有被观测主干道BC浓度的2.01倍；二环路十字路口的BC浓度均值是二环路（除二环路十字路口的 BC浓度均值是二环路（除十字路口）的1.80倍,而二环内的十字路口浓度均值是二环内浓度均值（除十字路口）的2.05倍.原因是二环内受工业的影响较小,BC浓度主要与交通量有关,所以其比值与理论上的十字路口与主干道浓度均值的比值（大约为2倍）更接近,而二环上工厂等交通外因素对BC浓度的贡献率相对较高.

表3　石家庄市区主干道各路段BC浓度Table 1　Concentration of BC of urban main road in Shijiazhuaug

表4　交叉路口与其所属路段BC比值Table 1　The ratio of BC of intersection and the stretch

2.3讨论

固定观测可以提供 BC浓度在霾天气过程中的整体时间变化特征,移动观测可以便捷地获取城市内部 BC浓度的空间差异特征,两者结合可作为我国城市霾天气情况下 BC浓度特征综合观测的有效手段.论文不足在于,移动观测中未能获取交通流量、车辆类型、大气成分等数据,且观测时间有限,结果可能存在一定的偶然性.后续研究中,将根据不同的天气条件设计多个观测实验,并改进数据分析方法以便进一步降低时间变化对于移动观测的影响,更详细准确地揭示冬季霾天气下石家庄市区 BC气溶胶的浓度特征及其空间分布差异.

3　结论

3.1石家庄市区的 BC浓度的日变化具有明显的双峰现象,第1个峰值在上午9：00左右,第2个峰值在夜晚.

3.2整个观测期间 67.93%的时间天气处于重度霾的状态.

3.3BC浓度与大气能见度之间呈现明显的负相关关系.

3.4不受交通管制的二环外, BC浓度明显高于受交通管制的二环内（前者是后者的1.48倍）.

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Characteristics of black carbon concentration in Shijiazhuang under haze weather conditions during December，2013.

HU Ming-yu1,2, QIN Kai1,2*, BAI Yang1, WANG Run-feng3, ZHOU Yang3（1.National Administration of Surveying, Mapping and Geoinformation Key Laboratory of Land Environment and Disaster Monitoring, China University of Mining and Technology, Xuzhou 221116, China；2.School of Environment Science and Spatial Informatics, China University of Mining and Technology, Xuzhou 221116, China；3.The 2nd Institute of Surveying and Mapping of Hebei Province, Shijiazhuang 050031, China）. China Environmental Science, 2015,35（9）：2585～2593

A prolonged heavy haze event occurred in Shijiazhuang, Hebei province, China, from December 5thto 27th, 2013. The visibilities variates from 0.2 to 8 km and there are approximately 89.53% days with visibility lower 5 km during this period. The aethalometer for measuring black carbon was deployed in the 2nd Institute of Surveying and Mapping of Hebei Province, and the data showed that, 1） the averaged black carbon mass concentration （CBC） was 39.84µg/m³； 2） the diurnal variation presented a bimodal distribution with the first peak at 01：00 （UTC Time） and the second peak at 13：00～16：00； （UTC Time） 3） a negative correlation can be observed between hourly averaged CBCand hourly averaged visibility； 4） the probability of occurrence of serve haze hours was 97.78% when the CBCwas higher than the averaged CBC. In addition to the fixed station measurements, mobile measurements were conducted on the main roads in Shijiazhuang downtown for several days, using a car which was equipped with an aethalometer and a GPS receiver. The results showed that the CBCwas obviously related to the traffic density and street characteristics （road type and traffic density）. The CBCover the 2ndring road was 1.48times higher than that within the 2ndring road. The CBCover downtown areas was lower and presented a significance difference between south, north direction.

haze；Shijiazhuang；black carbon aerosol；mobile measurement

X513

A

1000-6923（2015）09-2585-09

2015-01-08

中央高校基本科研业务费专项资金资助（2014QNA32）

*责任作者, 副教授, qinkai20071014@163.com

胡明玉（1991-）,女,河南信阳人，中国矿业大学环境与测绘学院硕士研究生，主要从事大气环境遥感研究.