北京2010年10月一次典型灰霾过程光学特性分析

刘唯佳,韩永翔,王 静,赵天良 (南京信息工程大学,中国气象局气溶胶与云降水重点开放实验室,南京信息工程大学气象灾害预报预警与评估协同创新中心,江苏 南京 210044)

近年来,气候变化问题逐渐受到各领域广泛关注.气候因太阳短波辐射及地气系统长波辐射的变化而变化[1].大气气溶胶是地气系统中一个重要的辐射强迫因子,虽然在地球大气中所占的比例很小,但产生的直接与间接气候效应会引起地气系统辐射平衡的改变.但目前因缺乏对气溶胶时间、空间变化情况以及宏、微观特性的了解,使气溶胶辐射强迫成为当前气候模拟与预测中一个极不确定的因素[2].

不同种类的气溶胶表现出不同的光学特性,光学特性参量的微小改变会直接影响到气溶胶在地气系统中的辐射强迫,在评估气溶胶气候效应中起着至关重要的作用[3-4].世界上已有几个比较大的大气气溶胶光学特性观测网络,例如AERONET、PHOTONS、AEROCAN等,这些观测网的建立为详细研究全球不同区域大气气溶胶光学特性提供了便利[4-6].目前利用气溶胶观测反演数据对光学特性的研究主要集中在晴空大气条件气溶胶光学厚度、Angstrom指数的变化[7-10],而对其他气溶胶光学特性,如单次散射反照率、气溶胶粒子谱分布等参数的了解仍很欠缺[4],它们是决定气溶胶气候效应的关键辐射特性参数.研究表明,当气溶胶单次散射反照率从0.9变化到0.8时,气溶胶辐射强迫的符号可以由负变正[11].因此,精确的反演气溶胶单次散射反照率对计算气溶胶辐射效应具有重要意义;而根据气溶胶粒子谱分布特征,则为判断大气颗粒物的来源和结构及变化过程提供了重要依据[3].

目前我国大部分地区尤其是北京这样的特大城市面临着日益严重的灰霾事件,关于灰霾期间气溶胶光学特性,尤其是对单次散射反照率和气溶胶谱分布的研究十分重要[6,12-15],通过研究气溶胶在灰霾期间的光学特性参量的变化情况,可以判断出气溶胶的模态及其理化特性,为城市大气污染监测及治理提供新的、经济便捷的参考依据;可以建立符合局地情况的大气气溶胶动态模式,为辐射传输模式提供更为准确的参量[2,16-17];同时为准确评估灰霾期间气溶胶产生的辐射强迫和气候效应提供可靠的参数[18].本文通过对2010年10月6～10日北京一次典型的灰霾天气过程发生前后天气形势、气象要素的变化及污染物来源的分析,探讨了此次灰霾过程发生的原因,并利用AERONET的气溶胶反演资料对气溶胶光学特性参量的变化情况做了讨论,以期为了解北京地区大气气溶胶的特点及其区域环境、气候效应提供参考.

1 仪器和资料介绍

北京位于华北平原北部,属于半湿润大陆季风气候.本文所采用的数据来自 AERONET(http://aeronet.gsfc.nasa.gov/)提供的北京站(纬度:39.98°N,经度:116.38°E,高度92m) CE318型太阳光度计的气溶胶反演产品,通过光度计可见光至近红外波段 8个光谱通道获取的太阳直接辐射数据可用来计算大气气溶胶光学厚度(AOD)、大气透过率、水汽柱含量等,同时可通过天空扫描数据反演大气气溶胶粒子尺度谱分布、单次散射反照率及气溶胶相函数等[19].本文所采用的大气气溶胶光学厚度、Angstrom指数为 level 2.0数据,它经过前后视场校准、云处理和人工检查保证质量,最接近实际情况.而体积谱分布、单次散射反照率等反演产品因level 2.0数据不全,采用level 1.5数据,该数据做了云处理,剔除了云对气溶胶光学厚度的影响.同时,本文利用HYSPLIT模式追踪气团的来源,该模式具有处理多种气象要素输入场、多种物理过程和不同类型污染物排放源的功能,采用欧拉与拉格朗日混合的方法,用于浓度、平流和扩散的计算,已经被广泛地应用于多种污染物及气体等在各地区的传输和扩散的研究中[20-21].自动站资料和常规气象要素资料分别来自于 http://www.wunderground.com和micaps监测系统,NCEP再分析资料来自于http://www.esrl.noaa.gov/psd/data.

2 结果分析

2.1 大气环流形势及污染物来源分析

根据气象行业标准《霾的观测和预报等级》[22]的定义,在排除其他如沙尘、烟雾、吹雪等天气现象造成的视程障碍后,能见度低于10km,相对湿度小于 95%时,就可判断为灰霾.2010年10月6～10日北京地区发生了一次大范围灰霾天气过程.AERONET观测网所使用的太阳光度计可以自动跟踪扫描太阳辐射信息,秋冬季节其观测时段一般从08:00左右开始到16:00左右结束,在其观测时段,结合 micaps系统和地面自动站监测的数据表明,10日在15:00自动气象站的记中出现了大的降水过程,该日无AERONET资料,在此之前均为灰霾天气.自10月6日08:00开始到10日15:00观测时段内,能见度小于 6km,湿度均值在 61%～83%范围,最高相对湿度 92%,PM2.5浓度大于 GB3095(2012)二级标准(75μg/m3)[23],各日观测时段 PM2.5浓度均高于150μg/m3,所以该次过程为典型的灰霾天气.表 1给出了此次过程各要素的平均状况.

表1 10月5～11日气象要素观测时段变化情况Table 1 Variations of meteorological elements from October 5 to 11during the observation

利用NCEP再分析资料分析了本次灰霾过程北京地区平均海平面气压、850hPa平均温度场、500hPa平均高度场(图1).从图1a可以看出,灰霾期间平均海平面气压场为鞍型场,北京处于高低压中间的鞍形场内,这种气压场的配置易引起重污染事件的发生[24].地面气压场较弱,可导致地表风速小,灰霾期间实际地面风速小于 2m/s(表 1),不利于污染物的扩散.850hPa温度场上(图 1b),北京地区被一个暖中心控制,低空温度较高,没有强冷空气的活动.从500hPa环流场(图1c)上来看,中高纬度地区表现为平直的纬向环流,北京地区则受偏西风气流控制,在高空稳定的环流形势下,干冷空气的活动较弱,高空云量较少,易导致夜间地表辐射冷却,有利于边界层维持逆温结构.在灰霾前及发展期间,逆温层结一直存在(图2a),5～6日在低层存在一个逆温层结,而到了7～10日在近地面存在两个逆温结构.如在 9日,第一个逆温层顶出现在500m左右,逆温层顶与地面温差约为3.4℃;第二个逆温层顶出现在 1500m左右,逆温层厚度达 300～500m,双逆温层的存在有效地阻止了近地面的污染物向大气中垂直扩散,有利于大气颗粒物在近地层聚集.因 10日出现降水过程,灰霾消散,11日虽然存在逆温层结,但因雨除作用,大气中的气溶胶浓度含量很低,PM2.5小于 15μg/m3,未形成污染.综上所述,大气环流的这种配置导致北京地区风速较小,加之双逆温层的存在,如有污染物的输入,极易引发灰霾天气.

图1 灰霾期间(10月6～9日)海平面平均气压场、850hPa平均温度场、500hPa平均高度场Fig.1 Mean field of sea level pressure, temperature at 850 hPa and geopotential height at 500 hPa during the influence of haze (Oct.6～9)五星标注为北京中心经纬度

本次灰霾最严重的时间在10月10日10:00左右,能见度仅为1.0km,为此,本文做了此时北京地区 500m(三角号)、1000m(方块)、2000m(圆点)的24h后向轨迹图(图2b).图中显示:这一时段北京地区无论低层还是高层的气团都从北京南部而来,500m 高度气团轨迹较短,主要来自近距离的市区南郊,从气团垂直高度上看,这些颗粒物来源于近地面污染物的排放,受交通运输与人类活动影响较大.而1000和2000m高度气团分别经过石家庄市、保定市、从北京市区西南方向的房山和大兴区一直延伸到北京市中心.沿途这些地区均是我国高污染地区,在西南气流的作用下很容易将这些地区的污染物传输至北京.3个高度上污染物的传输低于1500m或在其附近,结合图2a,说明来自外部的污染物主要集中在逆温层顶以下,这种情况很难打破逆温结构使污染物向上扩散传输,造成污染物的堆积,从而形成一定厚度的持续性灰霾天气[25].

图2 灰霾前中后期温度层结、2010年10月10日10:00北京地区500, 1000, 2000m 24h后向轨迹图、曲线Fig.2 Vertical distribution of temperature e and 24-h Backward trajectories of air masses arriving in Beijing at 500, 1000, 2000m at 10 o’clock, October 10

2.2 气溶胶光学厚度AOD与PM2.5浓度变化

大气气溶胶光学厚度(AOD)和PM2.5浓度都是表征大气污染程度的指标,其值越大,大气越浑浊[6,26].AOD是指单位截面上所有气溶胶粒子所吸收和散射产生的总削弱,是描述气溶胶光学特性的一个重要参量[27],但太阳光度计在雨天无法工作,AOD值无法得到,PM2.5浓度数据可弥补这一不足.

图3 灰霾过程发生前中后期AOD、PM2.5浓度Fig.3 Variations of AOD and PM2.5 during the haze event

图3给出了灰霾前(5日)、中(6～10日)、后(11日)期的AOD(440nm)与PM2.5浓度在观测时段的均值状况.从图中可以看出AOD和PM2.5浓度呈现相同的变化趋势,表现为先增大后减小,灰霾发生前(5日)空气质量状况为良,能见度保持在10km以上(表1),AOD均值仅有0.3,PM2.5在观测时段内为 46μg/m3,代表了北京地区清洁大气条件下的一般水平.而随着稳定逆温层结的逐渐发展(图 2a),空气质量也达到重度污染级别,能见度均值不足2km.PM2.5的浓度在此次过程中急剧上升,表明在观测时段内气溶胶细粒子快速累积,而9日较前几日AOD平均值也达到最大4.4,10月10日下午有降水过程的出现,AOD的值缺测,但PM2.5浓度仍然很高,可见虽然该日存在湿沉降作用使污染物沉降并清除,但降水发生前污染仍然很重.因雨除过程,11日的AOD下降到与灰霾发生前大致相同的水平,PM2.5浓度也下降到15μg/m3以下,此次过程结束.本次灰霾过程AOD的均值为3.17,这几乎是2002～2008年北京灰霾天气条件下AOD均值(1.34)的2倍多[27].是2007年6月12～20日观测到的灰霾过程AOD均值(2.0)的 1.5倍多[28].对比2011年10月18～23日北京地区典型的灰霾过程,本次过程中 PM2.5浓度均值达到 200μg/m3以上,是其观测到的 PM2.5均值(97.6μg/m3)的 2倍以上[29].从前文的分析中可知,AOD和PM2.5浓度迅速增加,这可能与来源于人为排放的气溶胶粒子的累积有关,如工厂的排放、汽车尾气等[30].另外,也有研究指出农业生物质燃烧过程产生的气溶胶粒子的吸湿增长也是AOD产生高值的重要原因[28].本次过程平均相对湿度持续走高(表1),也为大气中的气溶胶粒子吸湿增长提供条件[31],使消光性增强.

2.3 体积尺度谱分布与Angstrom波长指数

气溶胶体积谱分布是计算气溶胶粒子辐射强迫的一个重要参数,它描述了不同粒径下的体积浓度的分布特征[3-4],而气溶胶粒子的Angstrom波长指数(α)表征垂直气柱内气溶胶质粒的谱分布,表示质粒的平均半径[32-33],由大气中气溶胶粒子的精粗比决定,α越小,代表气溶胶粒子越大.两个光学特性参数可以分别从“局部”和“整体”来反映气溶胶粒子尺度特征.

灰霾期间的气溶胶粒子体积谱分布(图 4a)呈现出3个明显的特征:1)双峰型特征:粒子双峰型的峰值所对应的两个半径分别在0.15～0.25μm和 2.9μm 附近,细粒子(＜2μm)浓度峰值要比粗粒子(＞2μm)的浓度峰值大得多,如在污染较重的10月9日,0.25μm附近的气溶胶细粒子体积浓度峰值为0.453μm3/μm2,2.24μm粗模态粒子体积浓度峰值为 0.113μm3/μm2,该日细粒子体积浓度峰值是粗粒子的3倍以上.2)随着灰霾的加重,细粒子的平均体积浓度也随之增大.如在10月6日气溶胶细粒子体积浓度峰值(0.016μm3/μm2)小于粗模态粒子浓度峰值(0.035μm3/μm2),而在7～9日细粒子的体积浓度峰值急剧升高,结合后向轨迹的分析可知,这些细粒子主要来自外来远程的输送和北京本地污染物的累积[34-35].3)粗模态的粒子日平均体积浓度无明显变化趋势,表明持续的污染源排放的粗颗粒进入大气中,根据micaps系统的数据,在灰霾发生前期与发生过程中,上游的沙漠或戈壁地区无沙暴发生,且风速很小,沙尘粒子向北京地区的远程传输很弱,因此其粗粒子可能来源于局地的道路扬尘和建筑工地[36].此外,灰霾发生前后的体积谱浓度要远小于灰霾发生时期,且粗、细粒子体积浓度没有明显的差异.

图4 10月5～11日气溶胶粒子体积谱分布及Angstrom波长指数日均值变化Fig.4 Time series of daily average aerosol volume size distribution and Angstrom exponent during October 5～11

从图4b中可以看出,在灰霾期间α值在1.2～1.4之间变化,大体呈现增大-减小-增大的趋势,与北京灰霾天气下Angstrom波长指数(0.9～1.4)有很好的对应关系[27].研究表明,城市或工业气溶胶粒子 1.1≤α≤2.4,该段所对应的气溶胶粒子通常为细粒子[37],说明此次北京地区灰霾过程的污染物以气溶胶细粒子为主,这与气溶胶粒子体积谱分布及 PM2.5浓度分析的结果一致.降水过程虽然对粗细粒子均有去除作用,但对细粒子的去除作用更为明显[3],因此在降水过程结束后的干洁大气条件下,气溶胶细粒子在大气中所占的比例要比灰霾期间低,导致α值要比灰霾发生期间小.

2.4 单次散射反照率

气溶胶粒子的单次散射反照率(SSA)是评估气溶胶气候效应的一个重要参量,它表示气溶胶粒子在总消光中散射所占的比重.图 5为北京此次灰霾前及期间气溶胶单次散射反照率各波段日平均变化图.

图5 灰霾过程气溶胶单次散射反照率逐日变化Fig.5 Daily average of single scattering albedo during the influence of haze

从图 5中可以看出,灰霾期间较发生前粒子的光学特性发生了明显变化.主要表现为:1)随着灰霾的加重,SSA逐日增大,说明灰霾期间气溶胶粒子的散射性逐渐增强.与2013年1月观测到的典型灰霾 SSA 均值(0.84～0.88)相比,本次灰霾过程 SSA 在各波长处的均值(0.91～0.94)要更高,表明此次灰霾过程粒子的散射性更强[38].由前文分析可知,这可能是因为此次灰霾期间的污染粒子多来自工业污染地区和当地的人为排放(如汽车尾气等),意味着大气中可能含有较多硫氧化物或氮氧化物,这些吸湿性粒子在湿润的条件下转化成硫酸盐和硝酸盐的速率大为加强[39],硫酸盐、硝酸盐等二次气溶胶具有较强的散射性,使 SSA增加[6,34].此外,还应指出的是,在污染天气条件下,大气成份复杂多变,除上述几种污染物外,其他组分也可能是灰霾天气下污染物的来源,使SSA增大,如有机成分等[38].2)5日、7～9日SSA随着波长的增加呈现先增大后减小的趋势,在 675nm处的值达到最大,这表明气溶胶粒子在 675nm这一波长下参与了更强烈的散射.Xia等[40]利用2001年北京CE318的观测资料发现,SSA随波长的这种变化趋势,代表该阶段细粒子的消光贡献占主导地位,与体积尺度谱分布图及PM2.5浓度分析得出的灰霾期间的主控粒子为细粒子的结论一致.3)6日单次散射反照率随波长呈上升趋势,SSA最大值出现在1018nm处,其值为0.923,这种变化趋势表明该日粗粒子可能占主导作用,结合图 4a,该日粗粒子体积浓度大于细粒子,这部分粗粒子的导入可能是SSA随波长增大而增大的主要原因.

单次散射反照率在灰霾前后发生了明显的改变,灰霾期间675nm波长处SSA日均值最大值达到 0.97,而灰霾发生后北京地区清洁大气条件下675nm波长下的SSA为0.86,研究表明当SSA当气溶胶单次散射反照率从0.8变化到0.9时,就会引起辐射强迫符号的改变[11],根据许万智[3]对2010年10月 7日的辐射强迫的计算,结果表明:灰霾期间因气溶胶的存在,对地面具有明显的冷却作用,使到达地面的辐射约减少了200.05W/m2.

3 结论

3.1 污染物的输送为灰霾的形成提供了物质来源,稳定的环流形势、湿润的环境及逆温结构的存在是此次灰霾得以持续和发展的重要原因.

3.2 AOD、PM2.5浓度的增大、能见度的降低与局地排放的气溶胶细粒子和相对湿度的增大有关,灰霾天粒子的消光性更强.

3.3 气溶胶的体积谱表现为明显的双峰型结构,气溶胶细粒子体积浓度峰值远大于粗粒子浓度峰值,且细粒子端日均值逐日增大,Angstrom 波长指数日均值在1.2～1.4之间.气溶胶粒子体积谱和Angstrom波长指数均表明,此次灰霾期间的污染粒子以气溶胶细粒子为主.

3.4 单次散射反照率SSA在灰霾发生期间日均值逐日增大,气溶胶粒子的散射性逐渐强,而SSA随波长的变化呈现两种变化趋势,这与该日主控粒子的尺度有关,因气溶胶浓度的增大,使到达地面的辐射通量减少.

[1]罗云峰,周秀骥,李维亮.大气气溶胶辐射强迫及气候效 应的研究现状 [J].地球科学进展, 1998,13(6):572-581.

[2]夏祥鳌,王普才,陈洪滨,等.中国北方地区春季气溶胶光学特性地基遥感研究 [J].遥感学报, 2006,9(4):429-437.

[3]许万智.北京地区气溶胶光学特性与辐射效应的观测研究 [D].北京:中国气象科学研究院, 2012.

[4]车慧正,石广玉,张小曳.北京地区大气气溶胶光学特性及其直接辐射强迫的研究 [J].中国科学院研究生院学报, 2007,24(5):699-704.

[5]延 昊,矫梅燕,毕宝贵,等.国内外气溶胶观测网络发展进展及相关科学计划 [J].气象科学, 2006,26(1):110-117.

[6]王 静,牛生杰,许 丹,等.南京一次典型雾霾天气气溶胶光学特性 [J].中国环境科学, 2013,33(2):201-208.

[7]李 霞,陈勇航,胡秀清,等.乌鲁木齐大气气溶胶的光学特性分析 [J].中国环境科学, 2005,25(Suppl.):22-25.

[8]章文星,吕达仁.北京地区大气气溶胶光学厚度的观测和分析[J].中国环境科学, 2002,22(6):495-500.

[9]张 勇,银 燕,刘蕴芳,等.北京秋季大气气溶胶光学厚度与Angstrom指数观测研究 [J].中国环境科学, 2014(6):1380-1389.

[10]齐 冰,杜荣光,于之锋,等.杭州市大气气溶胶光学厚度研究[J].中国环境科学, 2014,34(3):588-595.

[11]Hansen J, Sato M, Ruedy R.Radiative forcing and climate response [J].Journal of Geophysical Research: Atmospheres(1984-2012), 1997,102(D6):6831-6864.

[12]孙 霞,银 燕,孙玉稳,等.石家庄地区春季晴,霾天气 溶胶观测研究 [J].中国环境科学, 2011,31(5):705-713.

[13]严国梁,韩永翔,张祥志,等.南京地区一次灰霾天气的微脉冲激光雷达观测分析 [J].中国环境科学, 2014,34(7):1667-1672.

[14]姚 青,韩素芹,蔡子颖,等.天津城区春季大气气溶胶消光特性研究 [J].中国环境科学, 2012,32(5):795-802.

[15]姚 青,蔡子颖,韩素芹,等.天津冬季相对湿度对气溶胶浓度谱分布和大气能见度的影响 [J].中国环境科学, 2014,34(3):596-603.

[16]Qiu J, Zhou X.Simultaneous determination of aerosol size distribution and refractive index and surface albedo from radiance—Part I:Theory [J].Advances in Atmospheric Sciences, 1986,3(2):162-171.

[17]Nakajima T, Tonna G, Rao R, et al.Use of sky brightness measurements from ground for remote sensing of particulate polydispersions [J].Applied Optics, 1996,35(15):2672-2686.

[18]Hansen J E, Sato M, Lacis A, et al.Climate forcings in the industrial era [J].Proceedings of the National Academy of Sciences, 1998,95(22):12753-12758.

[19]杨志峰,张小曳,车慧正,等.CE318型太阳光度计标定方法初探[J].应用气象学报, 2008,19(3):297-306.

[20]Shan W, Yin Y, Lu H, et al.A meteorological analysis of ozone episodes using HYSPLIT model and surface data [J].Atmospheric Research, 2009,93(4):767-776.

[21]朱佳雷,王体健,邢 莉,等.江苏省一次重霾污染天气的特征和机理分析 [J].中国环境科学, 2012,32(12):1943-1950.

[22]QX/T113—2010 霾的观测和预报等级 [S].

[23]2012G B 环境空气质量标准 [S].

[24]李国翠,范引琪,岳艳霞,等.北京市持续重污染天气分析 [J].气象科技, 2009,37(6):656-659.

[25]赵桂香,杜 莉,卫丽萍,等.一次持续性区域雾霾天气的综合分析 [J].干旱区研究, 2011,28(5):871-878.

[26]林海峰,辛金元,张文煜,等.北京市近地层颗粒物浓度与气溶胶光学厚度相关性分析研究 [J].环境科学, 2013,34(3):826-834.

[27]于兴娜,李新妹,袁 帅,等.北京雾霾天气期间气溶胶光学特性[J].环境科学, 2012,33(4):1057-1062.

[28]Li W J, Shao L Y, Buseck P R.Haze types in Beijing and the influence of agricultural biomass burning [J].Atmospheric Chemistry and Physics, 2010,10(17):8119-8130.

[29]赵秀娟,蒲维维,孟 伟,等.北京地区秋季雾霾天PM2.5污染与气溶胶光学特征分析 [J].环境科学, 2013,34(2):416-423.

[30]Li W, Shao L.Transmission electron microscopy study of aerosol particles from the brown hazes in northern China [J].Journal of Geophysical Research: Atmospheres (1984-2012), 2009,114,D09302,doi:10.1029/2008JD011285.

[31]Fan X, Chen H, Goloub P, et al.Analysis of column-integrated aerosol optical thickness in Beijing from AERONET observations [J].China Particuology, 2006,4(6):330-335.

[32]辛金元.中国地区气溶胶光学特性地基联网观测与研究 [D].兰州:兰州大学, 2007.

[33]章澄昌,周文贤.大气气溶胶教程 [M].北京:气象出版社, 1995.

[34]Tao M, Chen L, Wang Z, et al.A study of urban pollution and haze clouds over northern China during the dusty season based on satellite and surface observations [J].Atmospheric Environment,2014,82:183-192.

[35]施晓晖,徐祥德.北京及周边气溶胶区域影响与大雾相关特征的研究进展 [J].地球物理学报, 2012,55(10):3230-3239.

[36]Sun Y, Zhuang G, Wang Y, et al.The air-borne particulate pollution in Beijing-concentration, composition, distribution and sources [J].Atmospheric Environment, 2004,38(35):5991-6004.

[37]Dubovik O, Holben B, Eck T F, et al.Variability of absorption and optical properties of key aerosol types observed in worldwide locations [J].J.Atmospheric Sciences, 2002,59(3):590-608.

[38]Wang Ling, Li Zhengqiang, MA Yan, et al.Retrieval of aerosol chemical composition from ground-based remote sensing data of sun-sky radiometers during haze days in Beijing winter [J].Journal of Remote Sensing, 2013,17(4):941-950.

[39]Watson J G, Chow J C, Lurmann F W, et al.Ammonium nitrate,nitric acid, and ammonia equilibrium in wintertime Phoenix,Arizona [J].Air and Waste, 1994,44(4):405-412.

[40]Xia X A, Chen H B, Wang P C, et al.Variation of columnintegrated aerosol properties in a Chinese urban region [J].Journal of Geophysical Research: Atmospheres (1984-2012),2006,111,D05204,doi:10.1029/2005JD006203.