有机电致发光二极管散热机理模拟研究

林 洋，张 静，蔡 苗，魏 斌，杨连乔*

(1.上海大学新型显示技术及应用集成教育部重点实验室，上海 200072;2.桂林电子科技大学机电工程学院，广西桂林 541004)

1 引 言

有机电致发光二极管 (Organic light－emitting diodes，OLEDs)具有超薄、响应迅速以及柔性等独特优点［1－3］，在手机等小屏幕显示领域已被成功应用，同时在大尺寸显示和室外照明领域［4－5］也展现出一定的应用潜力。许多研究致力于提高OLEDs的性能，如使用具有较高荧光和磷光发射效率的材料;优化器件结构，开发具有微腔结构的顶发射器件和插入载流子注入层以匹配不同材料的能级差;适当掺杂，提高载流子迁移率等［6－10］。尽管OLEDs效率得到了很大提高，但其寿命与LED 相比仍相对较短［11］。

随着OLEDs器件尺寸和输入电流密度的增大，单位密度的热流量增大，温度与散热能力对器件性能的影响更加明显［12］。OLEDs的发光层为有机材料，常用的衬底材料为ITO(Indium tin oxide)玻璃，PET(Polyethylene terephthalate)也常被用来作为柔性 OLEDs衬底［1，13］。然而，有机材料、玻璃、PET都具有很低的热传导率，散热性能不佳，而且有机材料在高温下会被分解，OLEDs结构会被热应力破坏［14］，导致器件加速老化。2004 年，Vamvounis等［15］报道了温度对 OLEDs器件可靠性的影响。2008年，Tsuji等［16］采用拉曼散射测量了OLEDs发光层的工作温度。2009年，Chung等［17］利用红外热成像法测量了导热系数不相同的基板的OLEDs的工作温度。2011年，Li等［18］利用ANSYS有限元分析软件研究了OLEDs的温度场分布。2012年，Yang等［19］采用商用仿真软件FloTHERM和瞬态热学测试技术评估了OLEDs面板的热学特性。2013年，Yang等［20］将红外热像与电学测试法相结合，指出两者结合可以为OLEDs的热分析提供更加具有指导意义的信息。

本文研究了OLEDs的发光和散热过程，从传热学角度分析得到了器件的热耗散功率中辐射与对流各自所占的比重以及引起的温升，通过制备具有不同有机层材料的OLEDs研究了器件亮度、温度与衰减的相互影响。

2 实 验

实验采用预沉积图案的ITO玻璃(方块电阻约为20 Ω/□)为衬底，实验前对衬底依次通过去污粉、去离子水、丙酮、异丙醇超声清洗，干燥后再经过氧等离子处理之后立即放入真空腔体。蒸镀时真空度为 1×10－2Pa。OLEDs器件结构为ITO/NPB(50 nm)/Emitting layer(20 nm)/Alq3(40 nm)/LiF(0.3 nm)/Al(120 nm)，其中 ITO为阳极，NPB为空穴传输层，Alq3为电子传输层，LiF为辅助电子注入层，Al为阴极;发光层(Emitting layer)分别为 Alq3∶1%PtOEP、Alq3∶1%Coumarin－6 和 Alq3∶1%Rubrene，掺杂比例均为质量分数。蒸发速度及厚度用石英晶片测量，有机材料、LiF、Al的蒸发速度分别控制为 0.06，0.01，0.5 nm/s。器件发光面积为2 mm×5 mm。

所有器件均在大气、室温(300 K)、未封装条件下测试。电致发光光谱、亮度用理宝公司(Libero Ltd.)的PR650光谱扫描色度计测量。器件表面温度用美国福禄克公司K型镍铬－镍硅热电偶FLUKE 54B测量。当温度高于－100℃时，该热电偶的温度准确度为±(0.05%+0.3℃)，显示分辨率为0.1℃。测量时，将80PK－1珠型探头与器件中心的金属阴极一侧用导热胶带贴合。每种器件测试所得数据是6个实验样品测试结果的平均值。实验结果重复性良好。

3 结果与讨论

OLEDs是一种注入型电致发光器件，结构为电极/有机层/电极，其工作原理是在电极间施加电压，电子和空穴分别从阴极和阳极向电极之间的有机活性层注入，正负载流子在电场作用下相向输运，在发光层中复合产生激子，最后激子通过辐射跃迁产生光。但是受到材料能级、电子和空穴的迁移率等影响，目前OLEDs器件的电光转换效率只有15%左右［21］。也就是说，其余85%左右的能量被转换成热能。

图1是发光层为Alq3∶1%Rubrene的OLEDs器件在功率效率为23.5 lm/W、亮度为1 000 cd/m2时的表面温度随时间变化的曲线，插图为器件的电致发光光谱。器件开始工作后，温度开始迅速上升，在一段时间后缓慢增加，直至到达稳定状态。从图1可以看出，器件在工作约250 s后，温度达到稳定状态。此时测得器件表面的实际温度为66.3 ℃，温升为39.3 ℃。

图1 OLEDs器件表面温度随工作时间的变化曲线，插图是发光层为Alq3∶1%Rubrene的器件的发光照片和光谱。Fig.1 Curve of the device surface temperature vs.operating time.Inset is the photo and emission spectrum of the device with the emitting layer of Alq3∶1%Rubrene.

由于载流子的辐射性复合与随机复合并存，所以OLEDs的输入功率最终转换为光能和热能。假设OLEDs各处温度相等(因此忽略了热传导)，热能通过热辐射和对流散发到环境中，如图2所示。由于OLEDs各组成材料比较薄，因此在本文中假设器件表面温度与结温一致。通过模拟计算，发现当发光、热辐射、热对流与输入功率的比例分别为15%、30%和55%时，计算结果最接近实际测量所得结果，具体计算依据与结果将在3.1、3.2 节中详细陈述。

图2 器件结构示意图。①表示发光，②表示热辐射和对流。Fig.2 Schematic diagram of OLEDs.① represents the light emitting process，and ② represents the thermal radiation and convection process.

3.1 热辐射引起的器件温度改变

热辐射是导致器件温度升高的主要原因之一。控制功率效率保持为ηL=23.5 lm/W，假设器件温度处处相等，通过改变输入电流来改变该OLEDs器件的亮度，从而得到该器件在不同亮度下因热辐射造成的温度变化。根据斯蒂芬·玻尔兹曼定律［22］，物体单位面积红外辐射功率与物体表面温度的四次方和物体表面的辐射系数成正比:

式中，E为器件单位面积红外辐射功率，ε为辐射系数，δ为斯蒂芬·玻尔兹曼常数，T为物体的绝对温度。由于发射率决定于材料性质和表面状态，基本不变，所以红外辐射能的变化最终表现为器件表面物理温度的变化。热辐射主要从ITO和Al电极这两侧分别发射。当器件的功率效率为ηL、亮度为L时，输入功率为:

综合以上分析，得到:

其中，T为器件表面的绝对温度，Td为室温。由此可以得到OLEDs的温度随亮度的变化。以上公式所涉及的参数如下:δ=5.673×10－8W/(m2·K)，εITO=0.1，εAl=0.05，Td=300 K，ηL=23.5 lm/W。于是器件表面温度T为:

如图3所示，当器件没有点亮时，温度为室温。当器件被点亮后，随着亮度的增加，器件的温度呈上升趋势。当亮度达到1 000 cd/m2时，器件表面温度达到63.4℃，辐射引起的温度上升为ΔT1=36.4℃。如果器件长时间保持在这个温度下工作，寿命将会大大缩短。

图3 器件表面温度随亮度的变化曲线。Fig.3 Curve of the device surface temperature vs.luminance

3.2 对流引起的器件温度改变

由于测量是在器件未封装时的空气中进行，所以要考虑对流对器件表面温度的影响。对流换热公式是由牛顿在1701年提出的，又称牛顿冷却定律［23］，即流体与固体壁面之间的对流传热与它们的温度差成正比:

其中:q为单位面积的固体表面与流体之间在单位时间内交换的热量，称为热流密度;h为表面对流换热系数［24］，空气与铝电极的自然换热系数为25 W/(m2·K)，空气与玻璃基板的自然对流换热系数为25 W/(m2·K);Tw和T∞分别为固体表面和流体的温度，单位为开尔文(K)。将器件和玻璃基板视为一个整体，带入具体数值。根据定义，将公式(2)带入公式(5)，可以得到:

其中ηL=23.5 lm/W，得到器件亮度和温度的关系:

从式(7)可以看出器件温度改变和亮度成正比例关系，器件亮度增加，其表面温度也随之增加。当亮度为1 000 cd/m2时，对流引起的温度上升为ΔT2=Tw－T∞=3.0℃。可以看出，由对流造成的器件温度变化在器件发热过程中不是决定因素。值得注意的是，对流造成的器件温度变化和器件工作时的工作功率、亮度以及环境温度、环境的对流换热系数相关。由于材料的界面缺陷、载流子在不同材料中迁移率不同等因素，载流子未在发光层中复合发光，而是随机复合产生热能，造成器件温度升高，这是发热的本质原因。

结合热辐射和热对流两种发热机制，器件工作在23.5 lm/W的功率效率下，亮度为1 000 cd/m2时的表面温度达到66.4℃，温升ΔT=ΔT1+ΔT2=39.4℃。器件工作时，热辐射和热对流两种机制共同造成器件温度的改变，其机理较为复杂，本文没有涉及到这两种机制共同作用时的温度计算，而是分开计算，这也是本文计算OLEDs热损耗的方法缺陷之一，其优化方案还有待进一步研究。

3.3 发光层材料随器件亮度衰减的影响

我们制备了具有不同发光层的OLEDs器件:ITO/NPB(50 nm)/Emitting layer(20 nm)/Alq3(40 nm)/LiF(0.3 nm)/Al(120 nm)，发光层分别为 Alq3∶1%PtOEP、Alq3∶1%Coumarin－6、Alq3∶1%Rubrene。图4表明OLEDs的发光层材料不同，其亮度衰减随时间的变化率不同(初始亮度为3 000 cd/m2)。从图4可以看出，发光层为Alq3∶1%PtOEP的OLEDs和无机发光二极管亮度衰减率相差不大，说明该OLED器件性能比较稳定。而发光层为Alq3∶1%Rubrene的OLEDs器件亮度衰减严重，其内部结构变化极大，说明该结构还需要进一步优化。对于具有不同发光层的发光器件，由于其材料的分子结构差异、分子堆积方式不同、载流子的迁移率不同等原因，造成散热机制有差异，因此，器件老化速率不同。

图4 具有不同发光层材料的OLEDs器件亮度衰减速率曲线Fig.4 Curves of the brightness decay rate of OLEDs with different light－emitting materials

4 结 论

从传热学角度分析了OLEDs的散热机制，并利用经典的热辐射和热对流模型研究了OLEDs的散热过程。结果发现，发光仅消耗输入功率的15%，热辐射占30%，热对流占55%，计算得到因发热而造成的器件温度上升为39.4℃。影响器件性能的决定因素有环境温度、材料、工作功率等。发光材料不同，器件的亮度衰减速率也不一样。

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