欧美制订颗粒污染物环境空气质量标准的历程及对我国的借鉴

杨立新

环境基准与风险评估国家重点实验室，中国环境科学研究院，北京 100012

1932年比利时默兹河谷大雾引发6 000 人生病事件和1952年英国伦敦大雾导致超过4 000 人死亡事件［1］，使人们对空气污染造成的健康危害有了深刻的认识。通过立法和制订环境空气质量标准，经过60 多年的减排和治理，发达国家空气污染状况已得到很大的改善。如英国，1970—2012年二氧化硫排放量减少了93%，氮氧化物和挥发性有机物排放量减少了60%，PM10和PM2.5排放量分别下降了77% 和82%，1980—2012年氨气排放下降了21%［2］;美 国，1999—2007年PM2.5浓 度 下 降 了10%，1988—2007年PM10浓度也稳定下降［3］;欧盟，2001—2012年PM10和PM2.5浓度分别下降了14%和16%，形成二级PM2.5前体气体的硫氧化物、氮氧化物和氨气，其浓度分别下降了50%、27%和7%［4］。

我国空气污染问题也日益凸显，大气颗粒污染物年均浓度呈增加的趋势，尤以京津冀、长三角和珠三角地区最为突出。如2012年5月绿色和平发布的报告［5］指出:近3年来，京津冀、长三角和珠三角三大城市群每年出现灰霾的天数超过100天，空气中细颗粒物(PM2.5)年均浓度超过世界卫生组织(WHO)推荐的空气质量标准指导值2 ～4 倍。2013年环境保护部发布的报告显示:74 个城市PM2.5平均浓度为76 μg/m3，京津冀地区城市则为115 μg/m3［6］。

大量的科学研究［7］表明，暴露于污染的空气可以造成长期的健康危害，影响心血管和呼吸系统功能，进而导致早逝。短时间、高剂量的空气颗粒污染物暴露显著增加因病就诊和住院人数，造成对空气污染水平变化敏感人群的早逝。欧洲空气污染暴露研究揭示，欧洲国家轻度污染暴露导致人群预期寿命缩短8 个月，重污染城市空气暴露导致人群寿命减少2年。空气污染对生存环境产生显著的负面影响，如污染物直接影响植物生长，通过改变土壤和水的酸碱度、营养状况对生态系统造成间接影响。空气中颗粒污染物显著降低能见度、腐蚀建筑材料和导致气候变化。空气质量及污染物种类和浓度日益成为公众关注的焦点。如何治理环境污染，有效改善空气质量，科学处理经济发展目标与建设生态文明社会之间的关系，成为我国政府职能部门迫切需要解决的问题。制订科学、合理的空气质量目标，建立科学、系统的空气污染物基准，提高科技水平是降低污染、减少公众健康风险的有效方法和途径。笔者通过回顾欧美制订空气质量目标，建立颗粒物环境空气质量基准和标准的原则和方法，提出对我国制(修)订相关基准和标准的建议。

1 制订环境空气质量目标和标准的原则

20 世纪50年代工业国家爆发的空气污染事件对健康、生态环境和经济造成的严重影响，促使美国政府开始研究空气污染问题并着手建立空气质量管理系统。美国政府于1955年出台了空气污染控制行动计划，开始为地方和州政府提供研究和培训经费;1963年又制订了《清洁空气行动计划》，并于1967年颁布了《空气质量行动计划》，还制订了空气质量基准、空气质量控制区域和州实施计划等一系列文件［8］。《清洁空气行动计划》［9］的108(42 U.S.C. section 7408)部分，要求管理机构确定空气污染物清单并颁布针对这些污染物的空气质量基准。明确规定，环境空气污染物是指造成、导致空气污染并会对公众健康和生存环境产生危害的，来源不同的污染物。空气质量基准则是基于准确反映空气污染物对公众健康和生存环境产生影响的最新的科学研究成果。109(42 U.S.C.7409)部分，要求管理机构按照颁布的环境空气质量基准提议和颁布一级、二级国家环境空气质量标准。按照保护公众健康为目的来制订一级标准。强调鉴于制订标准时科学和技术发展的现状，要求管理者充分考虑一个足够保证健康的安全边界区。二级标准要求为保护生存环境来设立污染物的标准浓度。

欧盟于20 世纪70年代早期开始着手环境保护工作，1987年环境保护写进了宪法条文(Single Act)。1980年欧盟依据80 号指令(80/779/EEC)颁布了空气质量限值(AQLV)，并制订二氧化硫、悬浮颗粒物的指导值，随后相继颁布了铅、二氧化氮和臭氧的限值;1996年颁布了空气质量框架指令(AQFD)和相关指令，目标是要建立对欧盟成员国空气质量进行评估和管理的统一机构;2001年正式通过了减排指令，该指令强制性地明确了成员国对二氧化硫、氮氧化物、氨气和挥发性有机物(VOC)的减排目标。世界卫生组织欧洲区办公室于1987年、2000年和2005年相继颁布了欧洲空气质量导则［10-11］，为空气颗粒污染物制订基准。

回顾美国和欧盟制订环境空气质量相关文件的过程，遵循的共同原则是确保空气质量不会对公众产生健康风险，不对生存环境造成负面影响。

2 制订和颁布的颗粒物空气质量基准文件

2.1 基准文件——1969年

按照《空气质量行动计划》的要求，1969年1月美国国家空气污染控制管理机构起草、颁布了首个《颗粒物空气质量基准》［12］。空气质量基准的颁布是《空气质量行动计划》要求的一个关键步骤，是推动州政府在技术、社会和政策层面保护公众健康的重要举措。基准阐述了空气污染物导致健康损害和环境影响的判定是当环境空气污染物浓度在一定的时间范围内，达到或者超过一个特定值时造成的健康危害和产生的环境效应。文件系统总结了1968年3月前发表的空气颗粒污染物研究成果，指出现有结果的不足和需要进一步研究的领域。基准文件由颗粒物测量方法;颗粒物和其他气体(如二氧化硫)的整合影响;颗粒物对天气状况、能见度、材料和植物的影响及经济损失的测量、估算方法;公众对空气污染的认知和颗粒物带来的异味;颗粒物在肺脏的沉积、清除及对动物的毒性效应和流行病学研究内容构成。基准文件明确用来衡量空气污染对人类和生存环境造成的可见和不可见影响的科学领域和方法;强调基准为制订以保护公众健康和环境安全为目的的环境空气质量管理提供重要的科学依据;明确随着科学的发展，空气质量基准需要不断修订、完善。基准文件提出在制订空气质量基准时应该考虑污染物性质、监测方法、暴露参数、受影响受体的性质和效应，并明确界定空气颗粒污染物是指在空气中扩散的固态或者液态物质，颗粒直径或者Stokes 直径大于0.000 2 μm，小于500 μm。国家空气监测网络提供的空气总悬浮颗粒物浓度，城区为60 ～200 μg/m3(年几何平均值)，重污染区峰值可达2 000 μg/m3，郊区为10 ～60 μg/m3。颗粒物的年平均浓度超过80 μg/m3将导致健康损害，年均浓度超过60 μg/m3将对材料产生可见的影响，150 μg/m3颗粒浓度将造成空气能见度降低至8 km。

2.2 基准文件——1982年［9］

根据《清洁空气行动计划》定期(每5年)审查、修订和颁布空气质量基准的要求，1982年美国国家环境保护局(US EPA)颁布了《颗粒物和二氧化硫空气质量基准》，包括简介;颗粒物和二氧化硫的物理和化学性质;分析技术;来源和排放;环境浓度和暴露水平;在大气中传输、转化和沉积;酸沉降;对植物的效应;对空气能见度和气候的影响;对材料的影响;可吸入性气溶胶和二氧化硫在呼吸道的沉积、吸收和清除;毒理研究;临床暴露和流行病学研究等14 章内容。US EPA 于1986年把有关空气颗粒物的最新研究成果作为补充内容并入1982年的基准文件。考虑到大部分二氧化硫经化学过程转化成颗粒形式的硫酸盐，流行病学研究难于区分二氧化硫和颗粒物对死亡和疾病的贡献，WHO 合并对二氧化硫和颗粒物基准的审查，US EPA 和清洁空气科学顾问委员会建议新制订的基准合并二氧化硫和颗粒物基准。建议对现有健康信息的评估主要关注颗粒物和二氧化硫吸入暴露途径，特别是二氧化硫吸入、沉积方式，与硫相关颗粒物及其他颗粒物的物化性质，颗粒物引起生物学效应的机理，生物学效应的属性特征，剂量反应或暴露效应关系的定量特征，确认对颗粒物和二氧化硫的敏感人群。评估颗粒物和二氧化硫对生存环境的影响，主要关注直接、短期效应，也注重低浓度污染物重复、长期慢性暴露所造成的后果。明确空气颗粒分为直径小于2 或3 μm 的细颗粒(fine particles)和直径大于2 或3 μm 的粗颗粒(coarse particles)，2.5 μm 通常作为区分细和粗颗粒的界限。细颗粒呈2 种质量分布模式:核模(nuclei mode)包括直径为0.005 ～0.05 μm 的颗粒;积聚模(accumulation mode)由核模产生的短寿命颗粒经过气体凝结或者生长形成，包括直径为0.05 ～2 μm 的颗粒。粗颗粒包括再悬浮的表面尘埃、海盐雾、机械过程产生的颗粒。一级颗粒直接来源于人类活动的排放和自然过程的释放;二级颗粒由释放于大气环境中的气体经过物理化学过程形成。可吸入颗粒在呼吸道的沉积与呼吸方式和可吸入颗粒的物理性质有关。总悬浮颗粒浓度呈下降趋势，年均浓度为55 ～100 μg/m3。对伦敦烟雾事件数据的分析表明，二氧化硫和颗粒浓度超过1 000 μg/m3导致老人和慢性病患者的死亡人数增加，500 ～1 000 μg/m3引起死亡明显升高，颗粒浓度为150 ～200 μg/m3导致死亡人数小幅显著的上升。1948—1974年，夏季发生于美国中东部各州的雾霾次数增加了100%，中西部和东部海岸带增加了50% ～70%。由于不同来源的颗粒化学组成各异(如城市和郊区来源的颗粒，吸附的有毒化学成分的溶解性、生物活性等存在差别)导致不同的毒性效应。尽管动物试验提供了对已知化学成分、实验室制备颗粒的毒性数据，但直接研究环境颗粒样品暴露试验和毒性效应的非常少，因此开展相关领域科学研究非常必要。

2.3 基准文件——1996年［13］

1996年US EPA 颁布了新修订的颗粒物环境空气质量基准，包括概述;简介;颗粒物的理化性质;颗粒物采样、分析方法和酸沉降;来源和排放;环境浓度;人群暴露——环境和室内颗粒物浓度的关系;能见度和对气候的影响;对材料的效应;吸入颗粒的剂量学效应;颗粒物的毒理学研究;颗粒物和酸性气溶胶暴露健康效应的流行病学研究;颗粒物暴露、剂量和健康风险等13 章内容。文件科学、系统地审阅和评价了1982年以来的有关空气颗粒物的最新研究成果，认为:1)空气动力学直径小于等于2.5 μm 的细颗粒物(fine-mode particles，PM2.5)和空气动力学直径大于2.5 μm 小于等于10 μm 的粗颗粒物(coarse-mode particles，PM10)的化学、物理性质不同，导致它们在呼吸道中的沉积、清除过程有差别，2种颗粒物中不同的生物活性成分也造成不同的毒性效应，因此建议分开评价它们的健康和环境效应;2)新证据进一步强化了每日死亡人数增加与环境空气污染相关的事实，短期和长期颗粒污染物暴露导致死亡人数增加，由于数据有限，不能定量估算预期寿命减少量;3)揭示了颗粒物如烟雾、总悬浮颗粒物、PM10、PM2.5、硫化物暴露与急慢性病的高度相关性。20 世纪80年代和90年代流行病学研究结果表明，低于24 h 标准浓度(150 μg/m3)和年标准浓度(50 μg/m3)的颗粒污染物，仍然导致死亡人数的增加。对PM10的研究表明，24 h 均值每增加50 μg/m3导致暴露人群相对风险增加2.5% ～5%，老人和患有呼吸系统疾病的人群相对风险更高。证据显示儿童对空气污染暴露可能更敏感，由于证据不足不能得出相关性结论。证据显示PM2.5与短期和长期暴露导致的死亡相关，粗颗粒物(PM2.5～10，空气动力学直径＞2.5 ～＜10 μm)暴露也与死亡增加有相关性。现有证据不支持颗粒物浓度和死亡效应之间存在阈值。哈佛6 个城市研究数据对总死亡相对风险估算为:每增加50 μg/m3的PM15(空气动力学直径＜15 μm 的可吸入颗粒)增加的相对风险为1.42(95%置信区间(95%CI)为［1.16，2.01］)，增加25 μg/m3的PM2.5相对风险增加1.31(95%CI 为［1.11，1.68］)，增加15 μg/m3的SO42-相对风险增加1.46(95%CI 为［1.16，2.16］)，增加50 μg/m3的PM10造成肺炎和慢性阻塞性肺病的风险增加1.06(95%CI 为［0.98，1.13］)～1.25(95%CI 为［1.10，1.44］)，每增加100 μg/m3的总悬浮颗粒物造成65岁及以上老人患肺炎的相对风险增加1.22(95%CI为［1.10，1.36］)。

2.4 基准文件——2004年［14］

基于对1996—2002年研究成果的综合分析，2004年10月US EPA 颁布了修订的颗粒物环境质量基准。通过邀请气溶胶科学研究团体举办讲座，清洁空气科学顾问委员会反复审查，征求公众对稿件的意见、建议及对最新科学结论的严格评价，在此基础上形成基准。基准包括颗粒物和相关成分的理化性质;来源和排放、大气传输、转化和汇合;颗粒物采样、分析方法和美国环境空气颗粒物浓度;颗粒物对植物、生态环境、能见度、材料和气候的影响;影响一般人群空气颗粒物暴露的因素;可吸入颗粒物的剂量效应;基于实验动物和临床暴露实验的颗粒物及其组成的毒理学研究;流行病学研究成果评价;结论等9 章内容。证据支持PM2.5和PM10短期和长期暴露导致心血管和呼吸系统疾病及死亡的因果关系。短期暴露研究结果表明，老人、儿童、婴儿及病患者为敏感人群，社会和经济状况及居住环境也影响敏感人群。每增加10 μg/m3的PM2.5，长期暴露导致的总死亡风险增加7% (95% CI 为［3.9%，10%］)～13%(95%CI 为［4.2%，23%］)。增加25 μg/m3PM2.5和PM2.5～10，短期暴露引起的死亡风险增加2% ～6%，导致心血管和呼吸系统疾病额外的风险分别为4% ～10% 和5% ～15%。增加25 μg/m3的PM2.5增加急诊为35%。颗粒物长期暴露导致减少寿命预期、增加肺癌风险和哮喘症状。1999年US EPA 颁布了区域雾霾治理规划，明确改善能见度的目标。考虑到区域和相对湿度的差别，可接受能见度40 ～60 km 对应的美国全国范围的PM2.5近似颗粒浓度小于10 或20 μg/m3。空气颗粒物沉降会影响氮饱和、土壤和水酸化、口岸富营养化。由于颗粒物监测数据、沉降速率、生态系统的历史和区域差别等因素，不能确立颗粒物浓度和生态环境效应之间的剂量关系。气溶胶颗粒物在空气中存在的时间比较短，主要影响局部区域气候。由于证据有限，不能确立空气颗粒物对材料腐蚀和损坏作用的定量关系及基准。

2.5 基准文件——2009年

2007年6月US EPA 着手准备新的基准文件［15］，对发表于2002—2009年有关暴露效应关系、毒理效应模式和敏感人群研究的文献进行审查，并制订了文献筛选标准和审查流程(图1)。评估、总结大气科学和暴露科学研究，基于动物实验和健康效应的体内、体外毒理学研究，临床暴露实验，流行病学研究，颗粒物对生存环境包括能见度、气候、生态效应的最新研究成果，于2008年6月举办了旨在对草稿进行审阅、征求意见的工作会议。2009年12月US EPA 颁布了颗粒物综合科学评价(ISA)，评估了300 多个新的流行病学研究成果。包括简介;相关大气科学、环境空气数据分析、暴露评价、剂量学、健康和环境效应及因果关系判定方面的重要发现和结论;大气化学、颗粒物来源、暴露相关概念及颗粒物来源与暴露例证;剂量学重要概念和相关研究进展;颗粒物的毒理效应模式和机理;流行病学、临床暴露实验、动物毒理研究和短期暴露的健康效应，颗粒物暴露效应与敏感人群;颗粒物对生存环境的影响。还颁布了颗粒物国家环境质量标准包括城市能见度影响评价的范畴和方法［16］，健康风险和暴露评价的范畴和方法［17］。2010年颁布了颗粒物健康风险定量评价［18］，颗粒物城市能见度评价［19］。

图1 制订环境空气颗粒物基准相关文献审查和筛选程序Fig.1 Identification of studies for inclusion in the national ambient air quality for PM

US EPA 首次明确了用来判定空气污染导致健康和生存环境效应因果关系的框架，详细说明了确立暴露和健康效应一般因果关系科学证据的类型，因果关系与统计相关性的比较，判定因果关系的必要条件，多因素导致的因果关系，确定、分析不确定度的方法，一般因果关系证据权重分类和特化的框架。因果关系判定框架要求:1)因果关系判定。用两步法来评估基准污染物对人类健康效应和环境影响的科学证据，即首先判断支持因果关系的科学证据的权重，确定特征证据的权重，再评价污染物暴露引起可观察效应的定量证据，如浓度效应关系、效应水平、暴露时间和方式。采用因果关系(causal relationship)、可能有因果关系(likely to be causal relationship)、表现出因果关系(suggestive of a causal relationship)、不充分因果关系(inadequate to infer a causal relationship)和没有因果关系(not likely to be a causal relationship)5 个等级来划分因果关系证据的权重。2)响应/风险评价。依据对污染物暴露与健康效应及环境影响的定量关系，对健康和环境风险定性;明确污染物暴露的人群剂量效应关系、重要的暴露方式及暴露的敏感人群;对生存环境影响的评价要明确受影响的因素或者生态环境敏感要素、暴露方式及剂量效应关系。

美国全国范围的流行病学数据显示［15］，PM2.5的24 h 平均浓度超过13 μg/m3，短时间暴露导致死亡的概率为0.47% ～0.85%。美国和加拿大的研究显示，每增加10 μg/m3的PM2.5，会增加1.2% ～2.7%因心血管疾病导致的死亡和0.8% ～2.7%与呼吸疾病相关的死亡［14］。现有证据显示PM10和PM2.5剂量效应曲线没有效应浓度阈值，在PM10浓度为80 ～100 μg/m3，PM2.5浓度为14.7 ～21 μg/m3时，对健康的影响效应随着浓度的升高而增加［15］。

为了减少空气污染对健康的影响，WHO 于1987年、2000年和2005年［10-11］出版了不断更新的欧洲空气质量指导原则。2000年指导原则包括简介、健康风险评价和生态毒性效应评价内容，其中健康风险评价部分包括有机污染物(包括PAHs 和PCBs 等16 种)，无机污染物(包括砷、铅等12 种)，典型污染物(如二氧化氮、臭氧、颗粒物和二氧化硫)，室内空气污染物等。在北欧冬季城市PM10浓度为20 ～30 μg/m3，西欧PM10浓度为40 ～50 μg/m3，城市和郊区差别比较小，冬季有一些城市24 h的PM10浓度超过平均值100 μg/m3。导则明确指出根据现有的研究结果，还不能确定颗粒污染物长期和短期暴露导致健康效应的指导浓度。2005年出版的导则包括简介，空气质量导则在制订政策和减少风险方面的应用及空气污染物风险评估等。强调已有研究结果不支持空气颗粒污染物有健康效应阈值，事实上现有流行病学证据显示，即使颗粒物浓度稍高于环境本低浓度(欧洲国家的本底浓度为3 ～5 μg/m3)，无论是长期还是短期暴露也可以导致健康效应。选择10 μg/m3的PM2.5浓度作为年均浓度指导值，是基于长期暴露于PM2.5的流行病学研究数据，即所有研究城市导致显著死亡效应的最低PM2.5浓度。即使不能完全排除小于10 μg/m3的PM2.5浓度暴露导致的健康效应，但是10 μg/m3的PM2.5年均浓度是多数发达国家城市可以达标的浓度。同时设立了PM2.5的3 个过渡阶段浓度指导值:第一阶段为35 μg/m3，根据发达国家长期暴露流行病学研究导致显著死亡效应的最高暴露浓度，造成的死亡效应比年均浓度指导值(10 μg/m3)高15%;第二阶段为25 μg/m3，和第一阶段浓度相比，该浓度可使长期暴露导致的死亡效应降低6%;第三阶段为15 μg/m3，接近于长期暴露研究浓度的平均浓度，比第二阶段浓度暴露减少6%的死亡效应。PM10年均浓度的指导值为20 μg/m3，设立的3 个过渡阶段浓度:第一阶段为70 μg/m3;第二阶段为50 μg/m3;第三阶段为30 μg/m3。PM2.5的24 h 浓度指导值为25 μg/m3，设立的3 个过渡阶段浓度:第一阶段为75 μg/m3，比指导值暴露导致的死亡效应增加5%;第二阶段为50 μg/m3，比指导值暴露导致死亡效应增加2.5%;第三阶段为37.5 μg/m3，比指导值死亡效应增加1.2%。PM10的24 h 浓度指导值为50 μg/m3，设立的3 个过渡阶段浓度:第一阶段为150 μg/m3;第二阶段为100 μg/m3;第三阶段75 μg/m3。

基于这些基准文件和指导原则，US EPA 和欧洲各国结合各自国家的经济状况、科学技术水平和社会影响制订具体的环境空气质量标准。

3 制订环境空气质量标准

US EPA 空气质量政策和标准办公室(OAQPS)负责对环境基准文件所提供的科学依据进行分析，并起草、撰写环境空气质量标准建议报告(EPA staff paper)［20］。报告主要包括:1)负面效应的组成因素，明确制订一级、二级环境空气质量标准可以防止出现的预期负面效应;2)暴露分析和风险评价;3)考虑并确定保留安全效应边界的因素。制订环境空气质量标准，必须明确限定以下因素:1)颗粒物大小;2)合理的平均时间，标准浓度的统计学意义;3)标准浓度。

基于对1969年颁布的颗粒物环境质量基准文件的分析，1971年4月美国颁布了第一个颗粒物环境质量标准。采用总悬浮颗粒物(TSP，粒径为25 ～45 μm)作为颗粒物标志物，TSP 浓度一级标准的24 h 平均值为260 μg/m3，且规定每年超标浓度不得超过一次;年标准浓度为几何平均值75 μg/m3。TSP浓度二级标准的24 h 标准浓度为150 μg/m3，且规定每年超标浓度不得超过一次。

1987年颁布的标准建议报告提议［20］:新标准应该分别制订颗粒物和硫氧化物的标准;采用PM10来代表颗粒污染物;制订一级标准的短期(24 h 平均)和长期(年均)标准浓度，建议用年算术平均值取代原来的几何平均值。建议PM10的24 h 平均值为140 ～250 μg/m3，每年超标浓度不得超过一次;PM10的年平均值为50 ～65 μg/m3，为3年监测数据的年算术平均值。鉴于TSP 浓度低于90 ～100 μg/m3造成环境影响的证据有限，建议不单独制订二级标准浓度。1987年，US EPA 颁布了修订的颗粒物环境空气质量标准，修订的内容包括:1)用PM10替换总悬浮颗粒物(TSP);2)用24 h PM10均值(150 μg/m3)替换24 h 的TSP 标准浓度;3)用PM10的年均标准浓度(50 μg/m3)替换TSP 的年均标准浓度;4)用一级PM10的24 h 和年均标准浓度替换TSP 的24 h 和年均二级标准浓度。

1996年US EPA 出版了颗粒物国家环境空气质量标准审查即科学和技术信息政策评价建议书［21］。内容包括:1)现有科学证据支持修订1987年颁布的国家标准;2)建议分别制订细颗粒物和粗颗粒物的标准;3)建议选取PM2.5的24 h 标准浓度为20 ～65 μg/m3，年标准浓度为12.5 ～20 μg/m3;4)保留PM10的年标准浓度或者与24 h 标准浓度结合控制粗颗粒物浓度;5)建议PM10的年标准浓度为40 ～50 μg/m3，如需保留24 h 标准浓度，建议沿用150 μg/m3;6)建议二级标准浓度采用一级标准浓度，通过区域性的雾霾治理计划治理空气能见度问题。根据该建议报告，1997年US EPA 颁布了修订的颗粒物环境空气质量标准。该标准保留了1987年标准中有关PM10的标准浓度，添加PM2.5的标准浓度(24 h 均值为65 μg/m3)，规定采用某个区域每个监测点3年数据均值的第98 百分位数;年均值为15 μg/m3，规定采用单个或者多个监测点的3年监测数据的算术年平均值。对24 h PM10的标准浓度，规定采用每个监测点的24 h 数据的第99 百分位数。规定二级标准采用和一级标准相同的标准浓度。

1998年，US EPA 发布了加强颗粒物健康风险研究的文件，指出需要开展的科学研究领域，强调和研究机构、政府机构、国家研究委员会(National Research Council)加强合作。研究计划主要包括环境颗粒物暴露和健康效应，开发先进的监测方法、技术及经济的减排策略。国家研究机构颗粒物委员会优先支持:空气颗粒物来源，前体物气体的释放、转化，传输和汇合的研究;颗粒物人群暴露和行为、环境变化的特征研究;可吸入颗粒物在呼吸道沉积、清除、残留、代谢和剂量效应特征研究;损伤和修复机理研究等。

2005年12月，US EPA 出版了颗粒物国家环境空气质量标准审查:科学和技术信息政策评价建议书［22］。建议书依据2004年的基准文件，提供是否需对现行标准进行修订及拟修订标准浓度的建议，起到科学审查和政策制订之间的桥梁作用。建议对1997年颁布的一级标准进行修订，内容包括:1)建议修订24 h 的PM2.5的标准浓度为25 ～35 μg/m3，规定第98 百分位数或第99 百分位数，并保留现行的年标准浓度，即15 μg/m3。或者修订24 h 的PM2.5的标准浓度为30 ～40 μg/m3，年标准浓度为12 ～14 μg/m3。2)建议制订24 h 城市粗颗粒物标准，用UPM2.5～10(urban coarse particle)替代PM10，建议24 h 标准浓度采用50 ～70 μg/m3(第98 百分位数)，或60 ～85 μg/m3(第99 百分位数)。3)建议考虑制订4 ～8 h 的PM2.5标准浓度为20 ～30 μg/m3。4)建议不单独制订二级标准。

依据以上建议，2006年9月US EPA 颁布了新修订的环境空气质量标准:1)修订24 h 的PM2.5标准浓度为35 μg/m3，保留年标准浓度为15 μg/m3;2)一级、二级标准采用相同的标准浓度;3)继续采用PM10代表粗颗粒物并保留24 h 标准浓度为150 μg/m3，取消年标准浓度。

2011年4月，基于对基准文件提供的科学依据的评估，及对技术、基础数据的不确定性和局限性的分析，US EPA 颁布了关于修订颗粒物国家环境空气质量标准的政策评估文件［23］。现行的PM2.5标准不能完全保护短期和长期暴露对公众造成的健康损害，提议对现行标准进行修订;结合年标准和避免短期高浓度峰值暴露的24 h 标准，可以有效保护公众健康。基于对科学依据和风险的考量，建议:1)采用11 ～13 μg/m3或11 ～12 μg/m3作为一级标准的年标准浓度，对应11 ～12 μg/m3的年标准浓度，原24 h 的标准浓度(35 μg/m3)不变;如果采用13 μg/m3作为年标准浓度，建议采用30 μg/m3作为24 h 标准浓度。2)采用65 ～85 μg/m3(第98 百分位浓度)作为粗颗粒物(PM10)一级标准的24 h 标准浓度。3)采用雾霾指数(haze index，HI)为25 ～30 dv(deciviews)，4 h 平均值，3年平均值第90 百分位视距做为保护能见度的标准浓度。4)鉴于目前有限的数据，现行二级标准能否保护气候变化、生态、材料效应没有明确的结论。

依据以上建议，2013年3月颁布了新修订的环境空气质量标准:1)修订PM2.5的年一级标准浓度为12 μg/m3，保留年二级标准浓度(15 μg/m3);2)保留PM2.5的24 h 一级标准浓度(35 μg/m3)，修订空气质量指数来对应新修订的标准浓度;3)保留24 h 的PM10标准浓度(150 μg/m3)，保留PM2.5和PM10的二级标准浓度。明确24 h 的PM2.5标准浓度可达到对能见度保护的要求(表1)。

综上所述，按照清洁空气行动计划的要求，US EPA 定期对现行环境空气质量标准进行修订。修订的原则:1)制订标准修订计划;2)出版基准文件;3)发布修订标准建议书;4)颁布标准(图2)。US EPA 在对最新科学依据进行全面综合科学的分析评价基础上，明确提出需要进一步研究的方向和需要解决的科学问题。通过委托US EPA 组织建立的5 个研究中心(San Joaquin Valley 气溶胶健康效应研究中心、哈佛大学颗粒物研究中心、南加州颗粒物研究中心、罗彻斯特大学颗粒物研究中心、约翰霍普金斯颗粒物研究中心)和1 个实验室(US EPA 颗粒物实验室)进行相关研究外，还采用资助研究项目的方式开展合作研究。正是通过这种多学科交叉开展深入科学研究以及科学的组织方式，奠定了美国在环境空气颗粒物研究领域中理论、方法和技术方面的领先地位。

表1 美国颁布的颗粒物环境空气质量标准［24］Table 1 Summary of national ambient air quality promulgated for PM

图2 US EPA 建立环境空气质量标准流程Fig.2 Illustration of the key steps in the process of the review of national ambient air quality standards

WHO 在综合分析世界各国空气污染物导致健康和生态效应研究数据的基础上，结合健康风险评估制订了空气质量指导原则，为各国制订相关标准、减少空气污染物排放、降低公众暴露的健康风险和对生存环境的负面影响提供指导。依据科学研究成果修订国家标准，充分体现科学决定基准，标准源于基准的科学观念。

4 建议

当前我国正面临着治理空气污染的巨大压力，政府提出了“向污染宣战”的口号，展现了治理污染的决心和意志。发达国家在治理环境空气污染领域不但积累了丰富的经验也开发并发展了许多新技术和新方法，形成了各自的理论体系，这些经验、技术、理论和方法值得借鉴和学习。但由于地理环境、经济和科学技术发展水平、生活方式和习惯以及人群背景等方面的显著差别，在颗粒污染物浓度、理化性质、颗粒物暴露及人群健康效应和生存环境影响评价等领域不能照搬发达国家建立的模型。因此开展针对我国环境特点和污染物特征的空气颗粒物人群暴露及风险评价研究、高浓度颗粒污染物暴露对动植物和生态系统的影响及风险评价研究具有必要性和迫切性。本研究可为撰写、出版我国颗粒物环境空气质量基准文件提供基础数据，为修订环境空气质量标准提供科学依据，为建立理论体系提供科学根据，同时为治理环境空气颗粒物污染提供理论和技术支撑。为保证在有限研究经费支持下完成研究任务，建议:1)借鉴美国经验，由环境保护部组织成立3 ～5 个多学科联合研究中心。开展颗粒物暴露导致健康效应的机理研究;颗粒物来源、传输、转化、汇和物理化学性质研究;细颗粒物和超细颗粒物相关的健康效应及毒理学研究;根据颗粒物的物理化学性质预测健康风险研究;颗粒物对生存环境(动植物、生态、材料、能见度、气候)效应等攻关和前瞻性研究。2)成立由相关领域著名学者和政府管理者组成的科学咨询委员会。a)制订国家空气质量中长期目标;b)制订空气颗粒物领域的攻关研究计划;c)对各研究中心的研究项目进行定期评估、审查，对基准文件、标准制订过程进行监督和咨询。

［1］BRUNEKREEF B，HOLGATE S T.Air pollution and health［J］.The Lancet，2002，360:1233-1242.

［2］Department for Environment Food and Rural Affairs. Defra national statistics release:emissions of air pollutants in the UK，1970 to 2012［EB/OL］. (2013-12-18)［2014-07-27］. www.defra.gov.uk/statistics/environment/.

［3］US EPA. Integrated science assessment for particulate matter:EPA/600/R-08/139F［R］.Washington DC:US EPA，2009.

［4］European Environment Agency. Air quality in Europe:2013 report:ISSN 1725-9177［M］.Copenhagen:EEA，2013.

［5］绿色和平网.东部地区走出城市空气污染困局亟需区域联手限煤控车［EB/OL］.(2012-05-24).http://eelib. zslib.com.cn/showarticle.asp?id=22243.

［6］环境保护部.2013年上半年京津冀所有城市PM2.5年均值均未达标［EB/OL］. (2013-07-31). http://www. cenews. com. cn/xwhy/lcfb/201308/t20130802_745670. html.

［7］EU.Press release IP/10/687［EB/OL］.(2010-06-03)［2014-07-27］.http://europa.eu/rapid/press-release_IP-10-687_en.htm.

［8］National Environmental Research Institute (Denmark ).Assessment of the effectiveness of European air quality policies and measurements［R］.Copenhagen:NERI，2013.

［9］US EPA. Air quality criteria for particulate matter and sulfur oxides:EPA-600/8-82-029a ［R］. Washington DC: US EPA，1982.

［10］WHO.Air quality guidelines for Europe:No.91. ISSN 0378-2255［M］.Geneva:WHO，2000.

［11］WHO.Air quality guidelines global update 2005:ISBN 92 890 21926［M］.Geneva:WHO，2006.

［12］US Department of Health，Education and Welfare. Air quality criteria for particulate matter:NAPCA-AP-49［R］. Washington DC:US Department of Health，1969.

［13］US EPA. Air quality criteria for particulate matter:EPA/600/P-95/001a，b，cF［R］.Washington DC:US EPA，1996.

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［15］US EPA. Integrated science assessment for particulate matter:EPA/600/R-08/139F［R］.Washington DC:US EPA，2009.

［16］US EPA. Particulate matter national ambient air quality standards:scope and methods plan for health risk and exposure assessment［R］.Washington DC:US EPA，2009.

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［18］US EPA. Quantitative health risk assessment for particulate matter:EPA-452/R-10-005［R］.Washington DC:US EPA，2010.

［19］US EPA. Particulate matter urban-focused visibility assessment:EPA-452/R-10-004［R］.Washington DC:US EPA，2010.

［20］US EPA.Review of the national ambient air quality standards for particulate matter:updated assessment of scientific and technical information，addendum to the 1982 OAQPS staff paper:EPA 450/05 86-012［R］.Washington DC:US EPA，1986.

［21］US EPA.Review of the national ambient air quality standards for particulate matter:policy assessment of scientific and technical information OAQPS staff paper:EPA 452/R-96-013 ［R］.Washington DC:US EPA，1996.

［22］US EPA.Review of the national ambient air quality standards for particulate matter:policy assessment of scientific and technical information OAQPS staff paper:EPA 452/R-05-005a［R］.Washington DC:US EPA，2005.

［23］US EPA.Policy assessment for the review of the particulate matter national ambient air quality standards:EPA 452/R-11-003［R］.Washington DC:US EPA，2011.

［24］US EPA. National ambient air quality standards(NAAQS)［EB/OL］. (2012-12-15)［2014-07-27］. http://www. epa. gov/air/criteria.html. ○