纸张涂层材料自渗吸研究现状和进展

刘国栋 张美云 郭凌华

(1.陕西科技大学轻工与能源学院,陕西省造纸技术及特种纸品开发重点实验室,陕西西安,710021；2.华南理工大学制浆造纸工程国家重点实验室，广东广州，510640)



·涂层材料自渗吸·

纸张涂层材料自渗吸研究现状和进展

刘国栋1，2张美云1郭凌华1

(1.陕西科技大学轻工与能源学院,陕西省造纸技术及特种纸品开发重点实验室,陕西西安,710021；2.华南理工大学制浆造纸工程国家重点实验室，广东广州，510640)

油墨等流体在纸张涂层中的传输直接由涂层本身的渗吸性能所决定。很多印刷质量问题(如墨斑、色彩的均匀性、洇色等)都与涂层材料的渗吸特性关系密切。本文从国内油墨流体在纸张渗透/渗吸行为研究中容易产生的一些认识误区出发，讨论了涂层结构对自渗吸过程的影响、经典渗吸模型在涂层材料渗吸表征上的应用及存在的问题。简述了渗吸模型的修正及渗吸机制模型研究中可行技术手段,最后总结了我国在纸张涂层材料渗吸性能方面的研究与国外的差距。

纸张涂层材料；渗吸模型；渗透/渗吸

(*E-mail: liuguodong@sust.edu.cn)

印刷油墨在纸张上的呈色表现通过油墨与纸张的相互作用完成,这一过程常称为油墨流体在纸张中的渗透或渗吸。从印刷图文信息形成的本质来分析,很多印刷质量问题(如色彩的不均匀、呈色网点的物理扩大、印刷品的透印、印刷羽毛化、洇色及印刷墨斑)都与油墨在纸张中的渗吸过程有关。因此,对于油墨与纸张相互作用(即渗透或渗吸)行为的认知和理解,已经成为了一个广泛的研究热点,备受国内外研究者关注,涌现了大量的研究论文,得出了一些有效的结论,同时也存在着一些有待提高的认识。

1 油墨等流体与纸张相互作用认识的误区

1.1 油墨渗透与渗吸的涵义

在研究油墨与纸张或纸张涂层的相互作用时,基本上所有的中文文献都采用了“渗透”这个词语来表达。但在国外的报道中,通常有两种中文涵义上略微不同的英文表达,一个被称为“penetration”[1],就是经常使用的“渗透”[2],另一种被定义为“imbibition”[3],常常被翻译为“渗吸”,这一概念更强调毛细力下的自发渗吸,常称为自渗吸(简称渗吸)。相对于渗吸涵义,渗透更多的表达油墨(或类似流体)在外力或者自身重力作用下在纸张等多孔介质中的传输,这种内涵和油墨与纸张相互作用在印刷压印区所表现的作用行为类似,所以在印刷阶段用渗透表达是合适且科学的。但是当印刷品离开压印区时,油墨与纸张的相互作用表现为毛细力学下的行为机制,在毛细力学系统的支配下,油墨的流相层(连结料)渗吸到纸张或者涂层中,所以该过程应该称之为渗吸,已有的相关中文文献将此阶段仍称为渗透或自由渗透是不太严谨的。

1.2 油墨在纸张上渗透/渗吸本质问题的探讨

对于传统印刷,油墨等流体在纸上的吸收可分为两个重要阶段:压力条件下的有压渗透和非压力下的自由渗吸,对于压力条件的渗透是印刷机压印瞬间,通过印刷压力将涂层表面的一部分墨膜压入较大的孔隙,即油墨在压力作用下进入纸张涂层的孔隙中,该阶段油墨的渗透量随印刷压力、压印时间的变化而变化,但油墨的黏度并没有发生变化。由于该阶段油墨被整体地压入纸张表面较大的孔,因而保留在纸面墨膜的性质不会受到压入量的影响。当印刷品离开印刷机的压力区域后,油墨在印刷品中的传输表现为非压力的自由渗吸,油墨的吸收主要依靠涂层结构的毛细动力学系统来完成。在这个阶段,部分油墨连结料会从涂层表面覆盖的油墨中分离出来,通过涂层材料颗粒堆积形成的网络结构向材料内部进行缓慢渗吸。对于非压力或者微小压力的数字印刷,油墨在涂层表面的传输主要体现在毛细动力学下的自由渗吸,而非渗透。

对比压力条件的加压渗透和毛细系统的自由渗吸,传统的观念认为在油墨渗透过程中,加压渗透占主导地位,因此在压力区,渗透的深度受压力影响较大。这一说法在实践中本身没有太大的问题,但容易造成误解,即认为在上述过程中加压渗透更为重要。其实不然,全面地比较这两个阶段,毛细系统的自由渗吸则显得更为重要,这是因为在这一阶段油墨的部分连结料要从墨层中分离出来,逐渐地增加纸面油墨硬度和黏性,改变纸面墨膜的结膜性质,使得墨层固着和干燥纸张表面,形成印刷品图像。当油墨的连结料(流相层)离开纸面的油墨膜层时,墨层结膜的快慢取决于油墨连结料分离的快慢,同时涂层材料对油墨吸收的快慢也决定着印刷品的光泽性能,由于墨层的分离减少了纸面留着油墨的连结料,使印刷品的光泽度发生变化,如果渗吸的速度过快,大量连结料渗入纸张内部孔隙,过多的填充了空气与涂料孔隙的散射界面,使印刷品的光泽度降低,同时也增加了发生透印的风险。另外,对于数字印刷的自由渗吸,由于大量地采用了溶剂型水性油墨,使渗吸的控制难度加大,对印刷品的影响较大,所以自由渗吸在整个油墨作用阶段显得更为重要。同时由于纸张涂层对油墨渗吸的控制主要体现在涂层颜料颗粒、胶黏剂等物理成分所形成的多孔网络结构中,而且一旦纸张成形,涂层孔隙网络的物理结构参数将无法改变。而印刷压力作为外力因素,在印刷过程中可以进行适当的调整及补偿,来弥补不当压力对渗透的影响,因此,在研究油墨渗透/渗吸的过程中,应该更加关注自由渗吸的行为及表现。与此同时,对现在已经广泛应用的数字印刷,则更应该关注和理解自由渗吸的行为、渗吸模型及渗吸机制等相关问题。

2 纸张涂层结构对渗吸过程的影响

对于油墨在涂层中的渗吸行为,其本质是流体在涂层多孔结构中的毛细渗吸。渗吸过程中一般不会传输到原纸上[4],除非是一些质量非常差的轻涂纸,由于涂层对原纸基覆盖的程度问题,会有部分油墨的流相层渗吸到原纸上。在正常的情况下,油墨的流相层只在涂层中渗吸。因此,涂层复杂随机的多孔结构、孔径大小、孔径分布及材料内部的形貌等因素都会对油墨在涂层中的渗吸行为影响较大。有研究指出[5],可以通过提高涂层的总孔隙体积来提高涂层的油墨渗吸性能。如在孔隙数量一定时,孔径越大则油墨吸收性越好,油墨固化越快。而在孔隙体积一定的情况下,孔径越小,毛细管对液体的渗吸力越强,油墨渗入得越深,在相同的时间内渗吸的油墨量越多,油墨在涂布纸表面凝固的越快。也有人指出[6],涂层的渗吸不仅与孔径的大小有关,还与孔隙的形状有关,孔隙的取向也能影响油墨与涂层的相互作用,孔隙直径和孔隙取向的比值一定程度上能够预测涂层对油墨的吸收性。同时,Lepoutre[7]在研究涂层材料对液体渗吸及其多孔结构时发现：渗吸率随胶乳含量的增加呈指数关系下降,因此他认为这是涂层材料中小孔减少的缘故,小孔的减少大大降低了流体的渗吸率。文献[8]也报道了随着胶乳加入量的增大,涂层材料孔径减小的观点。这是因为胶乳对小孔的填平作用,填充了材料中部分小孔的面积和体积,如图1所示。

3 涂层材料等多孔介质自渗吸行为机制研究的经典渗吸模型

关于流体(油墨)与纸张涂层材料的渗吸行为及机制,国内并没有做过比较深入的科学研究,还停留在传统经典毛细管模型的定性描述和基本渗吸理论的初步认识中,也许是实验测量上的困难,没有将渗吸基本模型与渗吸实验的对应关系完全建立起来。

图1 涂层胶乳对涂层孔结构的填平作用示意图

3.1 经典渗吸模型

3.1.1 纯惯性力支配的渗吸模型

多孔材料的渗吸特性研究,通常将材料等价为具有等效半径的毛细管结构。当毛细管接触流体瞬间,即初始阶段,由于渗吸流体质量很小,对应的自身重力和黏性阻力也很小,故可忽略不计,起主要支配作用的是毛细力和惯性力。针对此种物理情形,Quere[16]提出了忽略流体自身重力和黏性力的模型，见公式(1)。

(1)

通过求解非线性微分方程,可得毛细上升高度的表达式，见公式(2)。

(2)

式中，θ为接触角,γ为流体表面张力,R为毛细管等效半径。在纯惯性力阶段,渗吸时间与渗吸上升的高度(或渗吸深度)是线性的关系,一般主要表现在渗吸初期。

3.1.2 惯性力、毛细力、黏性力支配的Bosanquet渗吸模型

随着渗吸流体的进一步上升,吸收量不断增加,与之对应的自身重力和黏性力也变得越来越明显,不能再被忽略,与毛细驱动力和惯性力一起共同作用渗吸过程。考虑到在该阶段初期的自身重力仍较小,可以忽略不计。因此Bosanquet提出了忽略流体重力因素的渗吸模型(η为流体黏度)。Bosanquet方程见公式(3)。

(3)

将公式(3)求解可得公式(4)。

(4)

3.1.3 毛细力、黏性拖动力支配的Lucas-Washburn渗吸模型

随着黏性阻力的增大,与毛细驱动压力的相互抵消作用也越来越明显,净驱动力越来越小，因此,流体流动的惯性力也越来越小。针对这种情况,Lucas和Washburn等人提出了忽略流体自身重力和惯性效应的渗吸模型,这就是经典的LW方程，见公式(5)。

(5)

3.1.4 考虑重力因素的渗吸模型

当渗吸高度高于某个高度时,重力因素在力学系统中的作用就不能被忽略。当渗吸高度h大于0.1heq时(其中heq为毛细压力和静水压力相等时的等效高度)就应该考虑黏性力和重力的影响。在此基础上考虑自身重力和黏性力因素,结合渗吸的初始条件h(0)=0,给出了毛细上升高度(h)的隐性解[17],见公式(6)。

(6)

根据公式(6),当液体达到平衡高度时,渗吸的数值会发生一定的偏差。因此Zhmud等人[18]根据h(t)的函数关系进一步推演了渗吸机制的显性解，见公式(7)。

(7)

为了获得更加准确的解析式,对公式(7)进行了一系列的变形,并利用Lambert函数W(x),推导了考虑重力、毛细力渗吸过程的显性解为：

(8)

式中，W(x)为LambertW函数,是x=W(x)eW(x)方程中的W(x)。

图2 涂层材料三维网络结构的模拟[23]

基于上述经典的渗吸,研究人员试图建立综合考虑惯性力、毛细力、黏性力、重力共同支配的渗吸力学系统通用模型。但遗憾的是,这种物理情形下渗吸力学系统很难给出数学上的解析解[17]。因此,目前的研究都是在特定假设前提下,忽略重力或惯性力的情况下提出的。对于重力因素的考量仍持有不同的观点,有些研究认为应该考虑重力因素的影响[19],当渗吸到达一定程度时,流体重量因素的影响越来越明显,但是也有研究在特定条件下,忽略了重力因素的影响。事实上,重力因素的考虑,依赖于重力和毛细管力的比值,对于纸张涂层材料的复杂多孔结构,渗吸质量及渗吸高度与等效毛细管尺寸相比有很大差距,并不在同一个数量级。所以重力作用在涂层材料的渗吸中可以被忽略[20],这为纸张涂层材料力学系统简化提供了重要的理论依据。

3.2 经典模型在纸张涂层材料渗吸研究中的应用

在上述模型实际的应用中,相比于经典的LW方程,Bosanquet方程并没有被广泛的接受。部分原因是惯性力的作用时间问题,同时Bosanquet本人也承认惯性力效应因作用时间太短,而变得微不足道。对于单个毛细管和某些高黏度的流体,在研究长时间机制下的渗吸过程,惯性力是可以忽略的,但在错综复杂的网络结构中,渗吸初期惯性力所引起的累积效应仍值得考虑。

国际上现有的涂层材料的渗吸研究,大部分研究试图利用经典的LW方程来解释实验现象,但是该模型在描述材料渗吸行为机制时,往往出现与实验不符的结果。Schoelkopf等人[21]研究以研磨碳酸钙(GCC)为主体的涂层材料渗吸时,也发现了LW方程描述渗吸与实验观察的偏差。同时指出了可能由于流体惯性力的影响导致了模型与实验结果的偏差,并探讨分析了流体惯性力对涂层材料渗吸过程中的影响。Quere[22]通过实验观察证实了流体在毛细管中的惯性流动,并给出了考虑惯性力的渗吸模型。Ridgway等人[23]在研究改性研磨碳酸钙(GCC)的渗吸特性时,发现不能用LW方程解释的实验现象,即在小孔和大孔并存的低孔隙率结构中,小孔渗吸率要大于大孔结构的渗吸,因此也提出了可能是由于经典的LW方程忽略惯性力的观点,同时根据渗吸实验结果,阐述了可能在渗吸过程中存在两个不同阶段的渗吸机制。在随后的研究中,他们考虑了复杂涂层材料的多孔结构,并考察了惯性力在多孔结构中的累积效应,通过孔隙结构的网络模型、孔喉的尺寸、孔的连通性、孔的形状等因素表征了涂层材料的三维立体结构,如图2所示,并进行了渗吸结果匹配,一定程度上得到了与实验比较一致的效果,这些涂层材料的三维多孔网络结构模型,被英国普利茅斯大学开发成一系列的商业软件(如Pore-core、Pore-expert),已在国外造纸涂层界获得了一定程度的应用和推广。

对纸张涂层渗吸特性的研究,尽管存在上述诸多的经典渗吸模型。但迄今为止,对此方面的研究仍局限于特定条件对材料渗吸行为及模型的划分和表征，与实验结果仍存在一定差异。另外普遍意义上的材料物理渗吸中具体的力学行为,渗吸过程及渗吸机制的精确描述,仍没有完全弄清楚,相关研究成果及所得结论,还没有一种能够完全适用于现代纸张涂层材料渗吸的表征,尤其对于国际研究热点的具有大容量、快速渗吸的涂层材料。但石油、土壤科学及岩石等学科,对多孔介质渗吸模型进行了比较深入广泛的研究,出现了很多渗吸模型[24](如Terzaghi模型、Handy模型、自吸的无因次时间标度模型、自吸数值模拟模型和渗吸分形模型等),这些模型可以为纸张涂层材料渗吸的研究提供新的途径和方向。

4 基于经典理论的纸张涂层材料渗吸模型的修正

由于各种经典的渗吸理论模型,与实验结果存在着一定差异,因此对经典理论的修正和补偿研究一直是渗吸领域研究的热点问题。

4.1 渗吸模型结构参数的修正

在研究纸张涂层渗吸模型的过程中,研究人员更偏向使用LW方程来表征渗吸的行为,也许是由于此方程表达简单可行的缘故。大量文献报导了对LW方程进行的各种修正,来进一步弥补与实验的差距。Leskinen[25]在LW方程的基础上,考虑了渗吸涂层材料等效毛细管的弯曲因子修正了LW方程。在此基础上,Poulin等人[26]考虑了涂层材料孔墙和流体前进面动态接触角变化的经验公式进一步修正了LW方程,缩小了模型预测值与渗吸实验结果的差距。Leventis等人[27]分别考虑材料的微观结构参数,也对LW方程进行了修正,但是修正结果仍然存在与实验数据的偏差,造成这些偏差的原因可能与材料的内部结构参数有关,如等效毛细管弯曲的分形线形和弯曲特性、孔隙形状、材料内表面润湿角的动态变化、孔道迂回度、孔墙的粗糙度、比表面积等微观结构因素。由于上述因素决定着材料内部表面和孔道的结构特性,因此在流体与涂层材料渗吸的过程中,必将影响流体渗吸力学和渗吸行为的变化。从本质上讲,这些因素都可归因于材料内部粗糙表面形态来影响渗吸和渗流过程,不仅影响着渗吸的力学行为,而且也影响润湿角的动态变化。

另外,一些高水平的科学报道证明,考虑多孔材料内部粗糙度及孔墙的粗糙性,通过分子动力学模型理论和修正的LW方程渗吸对实验结果进行了仿真模拟,得到与实验比较一致的结果。根据以上说法,材料内部粗糙度被认为是影响渗吸的最大因素,如Rabinovich等人[28]通过实验证实了纳米范围粗糙度引起的毛细润湿力的波动,Stukan等人[29]考虑了不同粗糙度的毛细管表面形貌,利用分子动力学仿真匹配了LW方程。Dimitrov等人[30]也给出了具有粗糙表面纳米管渗吸的分子动力学证据,并通过滑移系数,修正了LW方程,得到了比较良好的仿真结果。因此,孔墙的粗糙度或者材料内部粗糙度是影响渗吸行为机制的重要因素,应该在渗吸过程中值得考虑[55]。Liu等人[20]考虑了纸张涂层材料介孔和纳米级孔墙的粗糙度,利用粗糙表面引起润湿接触线长度的变化,对LW方程进行了修正,得到了与实验渗吸一致的结果,揭示了纸张涂层材料实验渗吸分区的本质原因。

4.2 涂层材料渗吸量与渗吸时间标度之间函数关系的修正

涂层材料渗吸行为及规律的测量,大部分通过高精密的天平实验测量系统来完成,通常以渗吸量(或者渗吸体积)和渗吸时间标度来进行实验描述。A.Bru等人[31]通过实验确定了与纸张涂层类似材料的渗吸量与时间标度之间的函数关系是时间指数的0.4～0.49左右,并以此为依据指出了经典LW方程不能很好的描述实验现象,是由于时间标度的0.5关系,但也有很多研究人员[32]从分子动力学角度,支持了经典LW方程渗吸时间标度的0.5函数关系,Liu等人[20]在纸张涂层的渗吸实验中,给出了在LW方程中,纸张多孔材料渗吸量和渗吸时间标度为0.5函数关系的实验证据。

5 纸张涂层材料渗吸行为机制研究及建模的可行技术手段

涂层材料渗吸性能与材料结构有直接关系,因此建立两者之间的关系对高性能渗吸涂层材料的开发和结构设计有着重要的科学意义。但涂层材料(如同多孔介质)是一种复杂无序的网络结构,根本无法用传统的欧式几何去描述和表征,但是已有大量的研究表明,自然界中大部分多孔材料的随机无序结构,在一定尺寸范围上满足分形特征,可以用非欧式几何的分形理论来加以精确描述。Liu等人[33]给出了以研磨碳酸钙(GCC)为主体的涂层材料所具有分形特征的实验证据,并通过考虑涂层材料多孔网络的惯性累积效应,建立渗吸分形结构模型,匹配了Bosanquet方程中的实验渗吸。除此,已有相关报道[34]类似纸张涂层材料等多孔介质在渗吸过程中相关物理参数,如流体渗吸的毛细力、毛细管的弯曲特性、粗糙表面的润湿角等因素也都具有分形特征。我国科技人员在多孔介质的分形结构表征中做了大量的研究工作,已经得到国际上的广泛认可[24]。这些理论成果将为涂层材料分形结构描述与渗吸特性关系研究提供科学可靠的研究方法。

6 我国纸张涂层材料在渗吸研究和开发方面与国外的差距

我国造纸行业经过多年的发展，纸张生产技术已经达到世界先进水平，尤其是涂布纸研发及加工技术,在造纸工业“十一五”、“十二五”规划的支持下,部分大型企业生产的涂布纸质量达到了世界一流水平,这主要得益于全球涂布纸技术及理论研究的不断发展,得益于国内相关企业积极引进和消化国外的材料生产的先进技术、加工技术及不断的自主研发。现今,我国造纸企业在研发高品质的涂布纸时,更多是通过涂层涂料配方的升级、改进和配方组分的精细调整来实现高质量的印刷纸张[35]。这些配方和组分的调整最终的效果无疑是极大地改善了油墨流体与纸张涂层的相互作用关系,即提供了纸张涂层优越的渗吸性能。但是,在实施这些配方研发和组分调整的过程中,并没有任何的相关报道及研究是以渗吸特性为依据的,这可能由于国内在涂层材料的开发设计中,缺乏对涂层材料渗吸基础理论的认识和研究,对涂层中渗吸行为、渗吸机制都尚不清楚,因此在实际生产及研究中,对配方的具体研究和组分的精细调整将是一个系统、复杂、漫长和不断摸索的过程。

相比之下,国外(如芬兰、德国、英国、瑞典、加拿大等)已经在涂层渗吸方面进行了较为深入的研究,涂层材料结构的设计和开发大都是以材料渗吸特性为基础之一,同时也在积极开展涂层材料复杂网络结构渗吸性能的定性描述。所以当纸张涂层与流体(如印刷油墨)发生作用并进行铺展渗吸时,纸张涂层就会表现出优越或者预期的渗吸特性,达到高质量的印刷品质。因此以材料渗吸特性为基础依据的纸张涂层材料研究和开发将是一条少走弯路的捷径。另外,随着环保型水基油墨和数字印刷的大量应用,更要求纸张涂层具有很好的渗吸控制能力。为此,国际上也在积极研究大容量、快速渗吸涂层材料,以适应印刷工业的新形式、新要求。

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(责任编辑：董凤霞)

Advances in Studies of Spontaneous Imbibitions of Paper Coating Materials

LIU Guo-dong1,2,*ZHANG Mei-yun1GUO Ling-hua1

(1.CollegeofLightIndustryandEnergy,ShaanxiUniversityofScienceandTechnology;ShaanxiProvinceKeyLabofPapermakingTechnologyandSpecialtyPaper,Xi’an,ShaanxiProvince, 710021;2.StateKeyLabofPulpandPaperEngineering,SouthChinaUniversityofTechnology,Guangzhou,GuangdongProvince, 510640)

The transport of fluid like printing ink in coating layer of paper is directly dependent on the spontaneous imbibitions performance of coating materials.Many printing quality problems such as print mottle, uneven and bleeding color are commonly caused by the bad imbibitions characteristics of the coating materials.In this review, firstly the easily confusing process of penetration and imbibitions of printing ink in paper or coating materials was elucidated .Then the impact factors of coating layer structure on imbibitions behaviors, the application and limitation of some classical imbibitions models in the imbibitions characteristics of coating materials were discussed and analyzed.Besides, the modification imbibitions models and some feasible technical proposals for further research were also addressed.And the gap on research of coating material imbibitions between China and other countries was illuminated and summarized finally.

paper coating materials; imbibitions model; penetration/imbibition

刘国栋先生,博士,副教授；研究方向：造纸多孔材料渗吸特性、流体与纸张的作用关系。

2015-05-11(修改稿)

国家自然科学基金资助项目 (51402180)；陕西教育厅科研计划项目(14JK1108)；陕西省留学人员科技活动项目([2014]1059)；陕西科技大学科研启动基金项目( BJ15-11)；制浆造纸工程国家重点实验室开放基金资助项目(201507)。

TS727+.3

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10.11980/j.issn.0254-508X.2015.11.013