近岸海域典型水体中镉的水生态风险评估

张铃松，王业耀,,*，刘方，金小伟，孟凡生，马广文，陈平，李俊龙，丁页，李曌，刘喜惠

1. 中国环境科学研究院 环境基准与风险评估国家重点实验室，北京 100012 2. 中国环境监测总站，北京 100012

近岸海域典型水体中镉的水生态风险评估

张铃松1，王业耀1,2,*，刘方2，金小伟2，孟凡生1，马广文2，陈平2，李俊龙2，丁页2，李曌2，刘喜惠2

1. 中国环境科学研究院 环境基准与风险评估国家重点实验室，北京 100012 2. 中国环境监测总站，北京 100012

为了解我国近岸海域重金属污染现状，以镉为目标污染物，选择北部湾、渤海湾、杭州湾、辽东湾、闽江口、珠江口、长江口、黄河口等8个典型海湾、河口区域作为评估目标区域进行水生态风险评估。研究结果显示：北部湾、渤海湾、杭州湾、闽江口、长江口、珠江口、黄河口等7个海域水体中镉的暴露水平较低，从2005至2013年其急、慢性暴露的最高潜在影响比例均低于5%，且整体呈下降趋势。辽东湾水体中镉从2005至2013年对水生生物的最高潜在影响比例为28.67%(95%置信区间26.29%～30.06%)，5%、10%、15%、20%超过率对应的潜在影响比例分别为18.95%(17.84%～20.23%)、12.51%(11.65%～13.61%)、8.26%(7.40%～9.15%)、5.45%(4.62%～6.16%)，其在2005—2010年间呈现略微上升趋势，2010—2013年间呈现下降趋势。水体中镉暴露水平主要受入海河流污染物输入的影响，其中五里河、大凌河影响最强。

镉；近岸海域；水生态风险；物种敏感度分布

近岸海域水体承载了丰富的海洋资源，然而近年来，日益加剧的人类活动使沿岸和近海的自然环境、海洋生物多样性资源受到一定程度的影响。近岸海域在空间上离陆地更近，受人类活动影响更加强烈，其中污染物的输入是海洋生态系统变化的原因之一[1-3]，同时也成为人类对海洋资源利用的主要瓶颈之一[4]。

镉是人类活动利用、排泄的化学元素之一，其对环境中的生物具有一定毒性效应。国内外研究学者对镉开展了大量研究工作，结果表明，镉能够造成水生生物生长发育延缓、畸形率增加、繁殖力下降等，并可引起生物体结构紊乱，造成机体功能障碍，从而使生物物种和群落发生改变，影响生物多样性，降低生物资源的利用价值[5-6]。环境介质中镉含量水平的调查研究在全世界范围内已广泛开展，并发现部分区域的环境介质中镉含量相对较高[8-15]。很多国家已将其列为优先控制污染物[16]，我国环境保护部门也将镉列为海洋水质必测项目[17-18]。杜建国等[19]基于《中国近海海洋环境质量现状与背景值研究》[20]中于2006—2007年进行的4次采样调查数据进行镉等常见重金属的水生态风险评估，结果发现黄海北部、大连湾、辽东湾、珠江口受镉污染较重。但总的来说，当前的文献报道多集中在环境介质中含量水平的调查研究方面，而关于其水生态风险的报道则很少。Gao等[21]对我国渤海水体、沉积物等环境介质中镉等重金属的污染状况进行综述，同样发现虽然当前已较为全面的开展近岸海域水体中重金属的监测调查并积累了一定的基础数据，然而对于其生态系统效应仍然不甚了解，进一步的探索研究亟需开展。

生态风险评估(ecological risk assessment, ERA)是预测环境污染物对生态系统产生有害影响、量化有毒污染物生态危害的重要方法手段，其最终目的是得出一个风险值，为环境决策或与其相关的标准或基准的制定提供参考依据[22]，我国正在大力加强水生态风险评估研究。海洋水体污染物的水生态风险评估是环境管理中的重要组成部分，努力获得新的评估资料数据和结论可以识别当前的风险水平，为海洋环境资源的保护和开发提供有力的支撑，是有关保护工作的迫切需要，具有较高的实践意义。因此，本文以镉为目标污染物，选取北部湾、珠江口、闽江口、长江口、杭州湾、渤海湾、辽东湾8个典型海湾、河口区域进行水生态风险评估，以期为我国海洋生态系统保护提供支持。

1 研究方法(Methods)

风险评估一般包括效应评估、暴露评估、风险表征3个步骤[23-25]。物种敏感度分布(species sensitivity distribution, SSD)风险评估法是利用单物种测试中生物受体的毒性数据构建SSD曲线作为真实水生态系统物种对污染物敏感性的估计进行效应评估，同时运用环境实测浓度或模型预测浓度构建暴露浓度曲线(exposure concentration distribution, ECD)，用于暴露评估；最终，将SSD曲线与ECD曲线进行耦合，进行风险表征[26]。

1.1 效应评估

为构建SSD曲线，在ECOTOX数据库中检索镉对海水水生生物的毒性数据。为保证生物受体毒性数据的准确性、可靠性、可比性，需要在筛选过程中对毒性实验的质量控制与质量保证措施做出严格要求。参照文献中毒性实验标准方法和数据筛选原则[27-30]，最终确定毒性实验应当满足：

(1)必须设置对照实验，对照组和实验组的实验条件一致，对照组中受试生物未出现胁迫和疾病症状；

(2)实验过程中目标物质浓度应以实测为准，其浓度尽量保持恒定；

(3)实验过程需控制温度、pH、DO等水质理化参数恒定；急性毒性的实验终点为半效应浓度(50% effect concentration, EC50)或半致死浓度(50% lethal concentration, LC50)，其测试时间为96 h；慢性毒性的实验终点为最大无观察效应浓度(maximum no observed effect concentration, NOEC)或最低观察效应浓度(lowest observed effect concentration, LOEC)，其中鱼类测试时间一般应大于28 d，溞类测试时间一般应大于7 d。

(4)经筛选后的受体生物与《中国海洋物种名录》[31]进行对比，进一步筛选出本地种，并用于构建SSD曲线。

在曲线拟合时，使用目前最为常用的S形logistic模型，如公式(1)所示：

(1)

式中y为累积概率；x为生物受体毒性数据；a、k、xc为模型待估计的参数。

1.2 研究区域及暴露评估

北部湾、杭州湾、渤海湾、辽东湾、珠江口、闽江口、长江口、黄河口等是自南向北分布于我国近岸海域非常重要的8个海湾、河口，区域内资源丰富，鱼、虾、蟹及贝类等多在此区域内生长繁殖，是我国优良的渔场，并且大部分区域内还分布有大量湿地、红树林，是亚太地区候鸟迁徙的重要中转站，具有重要的生态功能。随着经济发展，海域对应的陆地范围内逐渐形成以“经济开发区”等为概念的城市群，承担区域的工农业生产、航运等功能，同时该近岸海域水体也成为区域内社会活动所产生的部分污染物的“汇”。以上8个海湾、河口具有典型的代表性，可以作为研究我国近岸海域水生态风险的模式区域。

本文中研究区共设置77个监测点位，具体坐标设置如图1所示，样品采集及分析测试按照《近岸海域环境监测规范》[10-11]采集表层水样，各监测点位的监测频次为每年2～3次，采样在每年4-11月份进行，监测数据时间跨度为2005—2013年。在暴露评估中将目标区域内全部监测点位在2005—2013年内所有监测数据作为样本，利用S-logistic模型对监测数据进行拟合构建ECD曲线，以此完成暴露评估。

1.3 风险表征

概率风险表征通过定性和定量的比较毒性物质在环境中的暴露浓度和生物的剂量-效应浓度的概率分布来表征风险[32]，可以更好地表征环境中毒性物质的暴露浓度超过基准值的概率以及可能造成的危害大小而得到广泛的应用[33-35]。因此，本文采用概率法对生态风险进行表征。其可以分为安全阈值法(The margin of safety, MOS10)和联合概率曲线法(Joint probabilistic curve, JPC)。MOS10法是将物种敏感度分布曲线中累积概率为10%处的浓度值与ECD曲线中累积概率为90%处的浓度值进行比较，以此来量化暴露分布和毒性分布的重叠程度[36]。其具体计算步骤为：

分别绘制SSD曲线(式(2))与ECD曲线(式(3))，

y=S(x)

(2)

y=E(x)

(3)

MOS10值越小，风险越大；MOS10值越大，则表明2条曲线无重叠或重叠很小，风险也较小。

联合概率分布曲线在安全阈值法的基础上，以毒性数据的累积函数和污染物暴露浓度的反累积函数绘图而得。该曲线反映了各潜在影响比例(potential affected fraction, PAF)下暴露浓度超过临界浓度值的概率(Exceedance)，体现了暴露水平与暴露风险之间的关系[37-38]。其具体步骤为：

推导ECD曲线的反函数方程(式(4))与其反累积函数(式(5))。

y=E-1(x)

(4)

y=1-E(x)

(5)

以ECD曲线的反累积函数作为SSD曲线的自变量对其进行求解(式6)

y=S[E-1(x)]

以式(5)、式(6)计算结果为两个变量，绘制绘点位置图，并采用概率分布模型对其进行拟合，则联合概率分布曲线可以用式(7)进行表示。

(7)

2 结果与讨论(Results and discussion)

2.1 SSD曲线构建

经筛选后，获得的镉毒性数据如表1所示。物种急性毒性数据涉及4门5纲8目10科；物种慢性毒性数据仅1种。

由表1可知，物种急性毒性数据为4门10科，包括鱼类、浮游类、底栖类物种，按照现有水生生物SSD曲线构建方法中的要求[51]，能够满足最小毒性数据需求。在所列毒性数据中，真宽水蚤(Eurytemora affinis)对水体中镉的急性毒性最为敏感，其SMAV为147.7 μg·L-1，其次为小头虫(Capitella capitata)。而三突柱水虱(Limnoria tripunctata)、鲻鱼(Mugil cephalus)、日本对虾(Penaeus japonicus)、宽叶沙蚕(Nereis grubei)对镉毒性相对不敏感，其与最敏感物种的SMAV值相差1个数量级。有研究人员推断同一分类群内物种可能有更加相似的毒性敏感性[52]，然而从目前的急性毒性数据来看，十足目内3个科物种的敏感性相差较大，尚未有类似的规律，这可能与物种数量较少有关，此外还可能与不同毒性实验的实验条件有一定差异，且缺乏有效的毒性数据标准化方法导致的。

图1 各海区监测点位设置图Fig. 1 Profile of monitoring sites in different sea area

表1 物种急性毒性数据Table 1 The acute toxicity data of saltwater species

注：SMAV表示种平均急性毒性值。

Note: SMAV represents species mean acute value.

表2 物种慢性毒性数据Table 2 The chronic toxicity data of saltwater species

注：SMCV表示种平均慢性毒性值。

Note: SMCV represents species mean chronic value.

经检索后，物种慢性毒性数据很少，无法利用慢性毒性数据直接构建SSD曲线，因此，借鉴文献中急慢性毒性比率法[51]进行外推估计，并以此作为量化慢性毒性效应的标准。经模型拟合后分别获得急性、慢性毒性SSD曲线，如图2所示。

2.2 暴露评估

对各个监测站点的水质监测数据采用Kolmogorov-Smirnov、Anderson-Darling检验法对其进行正态分布检验，结果发现在0.05的置信水平上服从正态分布或对数正态分布。按照2.2节中方法分别对各个海湾、河口水体中镉的毒性暴露数据进行拟合，获得ECD曲线，其拟合如图3所示。

由图3中8个海区水体中镉ECD曲线拟合结果的调整可决系数(AdR2)可知，使用S-logistic模型可以获得较好的拟合结果，可以使用该曲线对水体中镉的暴露水平进行评估。

2.3 风险表征

按照2.3节中方法，经计算获得不同海湾、河口的急性、慢性毒性MOS10值，如表3所示。

图2 海洋物种镉急、慢性毒性SSD曲线Fig. 2 The acute and chronic SSD curve of marine species for Cd

表3 各海区水体中镉的水生态风险评估MOS10值Table 3 The MOS10 value of Cd in different sea water

注：MOS10表示安全阈值。

Note: MOS10 represents the margin of safety.

由表3可以看出，全部评价区域的急性、慢性MOS10值均大于1，其中长江口海域的MOS10值最高，分别为1 707.22和132.14，其次为杭州湾，MOS10分别为1 646.14和127.41，说明该海域范围内的水体中基本没有风险；其他5个海域的MOS10值处于132.69～555.83与10.27～43.02范围内，风险也非常低；而辽东湾海域的MOS10值最低，急、慢性评价的MOS10分别为26.01和2.01，该海域范围内的风险需引起一定的关注。

为进一步量化各个典型海区水体中镉的水生态风险，运用2.3节中方法绘制联合概率风险曲线，结果如图4所示。

由图4可知，除辽东湾外，其余7个海域的急、慢性暴露的最高潜在影响比例均低于5%；而辽东湾水体中镉的最高潜在影响比例为28.67%(95%置信区间26.29%～30.06%)，高于其他7个海域，其5%、10%、15%、20%超过率对应的潜在影响比例分别为18.95%(95%置信区间17.84%～20.23%)、12.51%(95%置信区间11.65%～13.61%)、8.26%(95%置信区间7.40%～9.15%)、5.45% (95%置信区间4.62%～6.16%)。与杜建国等[19]基于2006年-2007年的调查数据所进行的评估结果一致。

联合概率曲线法与安全阈值法表征结果相比，两者表征结果基本一致。其中辽东湾的联合概率曲线与坐标轴所构成的图形面积最大，反映出较高的潜在影响比例。同时，由表3中各海域的90%EC值、MOS10值及图4中各海域的联合概率曲线形状可以发现，较高的90%EC值可能未必一定得出较高的风险表征结果。由于水体中污染物浓度受到输入强度变化、受纳水体的混合扩散稀释速率等因素的影响而呈现波动性变化，其中个别水体可能呈现小幅度高频波动，而另一些水体呈现大幅低频波动。

图3 各海区水体中镉的暴露浓度曲线Fig. 3 The exposure concentration distribution curve of cadmium in different sea area

图4 典型海域水体镉的水生态风险联合概率曲线Fig. 4 The joint probability curve of Cd ecosystem risk in different seawater

由图3中不同海域水体中镉的暴露分布曲线的形状可以发现其暴露浓度值频数分布特征。然而经曲线拟合后，却可能获得相同的90%EC值，但显然其水生态风险有一定差异。安全阈值法仅以暴露曲线和敏感度曲线在某一处的重合程度来量化风险大小可能存在较大的不确定性，尤其是当数据的样本容量较小，存在较大的拟合不确定性。联合概率曲线则涵盖了各潜在影响比例水平下暴露浓度超过相应临界浓度值的概率，反映了水体中污染物浓度的总体频数分布情况，能够更直观的暴露和效应两者之间的关系，在实际的管理中可以为管理者提供更全面的风险评估信息。

为进一步分析辽东湾海域水体镉暴露水平的时空变化规律，绘制其2005—2013年的时间序列图，如图5所示。

图5 辽东湾水体镉的暴露水平变化Fig. 5 The box chart and time series of Cd in Liaodong Bay

由图5辽东湾水体镉的暴露水平变化情况可以看出，2005年辽东湾水体中镉浓度较低，其最高浓度值为0.82 μg·L-1，低于利用ACR法估计的最敏感种真宽水蚤(Eurytemora affinis)的慢性毒性值，因此，其风险也较小。随后自2006—2010年其峰值增加，并在2010年出现最高值，而后在2010—2013年呈现一定的波动，总体为下降趋势。

通常来讲，水体中重金属的外来源主要有陆源输入、大气沉降[21]。陆源一般通过入海河流或直排海污染源进入近海水体，其属于点源范畴；大气沉降则被划分为非点源。前者使受纳水体呈现较小尺度的空间分布特征，而大气沉降则很难在较小的空间尺度上呈现区域特征。由本研究中辽东湾水域水体中镉浓度的空间分布(图6)可以发现，辽东湾的9个点位中LD03、LD05、LD08、LD09的镉浓度相对较高，而其余点位则较低，呈现明显的空间差异，因此可以判断辽东湾水体中镉浓度水平主要受点源影响。进入辽东湾的河流主要有辽河、双台子河、大凌河、小凌河、五里河等。其中LD01位于辽河河口处，LD02位于双台子河河口处，LD03、LD04、LD05则分别位于大凌河、小凌河、五里河河口处，LD07、LD08、LD09则位于海湾较中心的区域。因此可以推断LD03、LD04、LD05点位水体中镉浓度较高可能与大凌河、小凌河、五里河的污染物输入有关。与其他研究人员的研究结果相比，周秀艳等[53-54]于2003年对辽东湾河口水体、底泥的调查研究发现在入辽东湾河口中五里河、大凌河口沉积物中镉含量较高，而在水体调查中同时发现双台子河水体中Cd浓度较高，而本研究中靠近双台子河的LD02、LD07点位镉浓度并不高，说明在2005年之后该海域及河口水体中镉污染空间特征已发生改变，可能与区域内的镉排放控制有关。Wan 等[55]基于2001—2005对辽东湾的调查数据研究发现五里河可能是辽东湾海域水体中镉的主要贡献河流，与本研究所得出的推断基本一致。比较LD03、LD04、LD05点位的镉浓度水平可以发现，大凌河、五里河河口水体中镉浓度相当，均高于小凌河。由辽东湾水体各监测断面的镉浓度水平空间分布可以发现水体中镉暴露水平主要受入海河流污染物输入的影响，其中五里河、大凌河影响最强，小凌河其次。

图6 辽东湾不同监测点位镉暴露水平Fig. 6 Exposure concentration of cadmium in Liaodong Bay

通过本研究可以得到以下结论：8个典型海湾、河口中镉呈现不同的水生态风险水平，其中北部湾、渤海湾、杭州湾、闽江口、长江口、珠江口、黄河口等7个海域水体中镉的暴露水平较低，其急、慢性暴露的最高潜在影响比例均低于5%；辽东湾水体中镉的潜在影响比例高于其他7个区域，其最高潜在影响比例为28.67%(95%置信区间26.29%～30.06%)，5%、10%、15%、20%超过率对应的潜在影响比例分别为18.95%(17.84%～20.23%)、12.51%(11.65%～13.61%)、8.26%(7.40%～9.15%)、5.45%(4.62%～6.16%)。从辽东湾水体中镉的暴露水平的时间变化来看，其2005年相对较低，其最高浓度值为0.82 μg·L-1，随后自2006—2010年其峰值有所增加，并在2010年出现最高值，而后在2010—2013年出现一定的波动，总体呈下降趋势；从辽东湾水体中镉的暴露水平空间分布来看，辽东湾水体中镉暴露水平主要受入海河流污染物输入的影响，其中五里河、大凌河影响最强、小凌河其次。与其他研究人员的早期研究相比，近年来，辽东湾水体的镉污染输入和空间特征发生变化，因此需要根据当前情况采取控制措施。

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Ecological Risk Assessment of Cadmium in Chinese Typical Offshore Marine Environment

Zhang Lingsong1, Wang Yeyao1,2,*, Liu Fang2, Jin Xiaowei2, Meng Fansheng1, Ma Guangwen2, Chen Ping2, Li Junlong2, Ding Ye2, Li Zhao2, Liu Xihui2

1. State Key Laboratory for Environmental Criteria and Risk Assessment, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China 2. China National Environmental Monitoring Center, Beijing 100012, China

21 October 2014 accepted 17 December 2014

Probabilistic assessments method was used to assess the ecological risk of cadmium in 8 Chinese typical offshore marine environment including Beibu Bay, Bohai Bay, Hangzhou Bay, Liaodong Bay, Minjiang Estuary, Pearl Estuary, Huanghe Estuary, Yangtze Estuary. The results showed that there is low risk of cadmium in Beibu Bay, Bohai Bay, Hangzhou Bay, Yangtze Estuary, Minjiang Estuary, Pearl River Estuary, Huanghe Estuary. The highest potential affected fractions (PAF) of acute and chronic toxicity were lower than 5%, and overall potential for adverse effects decreased. The PAF of cadmium in Liaodong Bay is relative high, the highest PAF is 28.67% (with 95% confidence interval of 26.29%-30.06%), and the PAF corresponding to exceedance of 5%, 10%, 15%, 20% are 18.95% (17.84%-20.23%), 12.51% (11.65%-13.61%), 8.26% (7.40%-9.15%), 5.45% (4.62%-6.16%), respectively. The overall trend of cadmium concentration in Liaodong Bay is increasing from 2005-2010 and then declining from 2010-2013. It also indicated that the Wuli River and Daling River were main pollution source in the Liaodong Bay.

cadmium; offshore area; aquatic ecological risk; species sensitivity distribution

国家水体污染控制与治理科技重大专项(2014ZX07502002)；国家自然科学基金(21307165)；环保公益项目(201309008)

张铃松(1982-)，男，博士，助理研究员，研究方向为水环境风险评估，E-mail: zlingsong@163.com；

*通讯作者(Corresponding author)， E-mail: yeyaowang@163.com

10.7524/AJE.1673-5897.20141021001

2014-10-21 录用日期：2014-12-17

1673-5897(2015)2-382-12

X171.5

A

王业耀(1965-)，男，环境工程博士，研究员，主要研究方向为水污染控制与水生态风险评估。

张铃松, 王业耀, 刘方, 等. 近岸海域典型水体中镉的水生态风险评估[J]. 生态毒理学报, 2015, 10(2): 382-393

Zhang L S, Wang Y Y, Liu F, et al. Ecological risk assessment of cadmium in Chinese typical offshore marine environment [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2015, 10(2): 382-393 (in Chinese)