中子活化分析在生态转移参数预测中的应用

李静晶，陈 凌，罗兰，杜风雷，严 源，傅小城，王茹静，程卫亚，张永保，娄海林

(1.中国原子能科学研究院 辐射安全研究所，北京 102413;2.上海核工程研究设计院，上海 200233;3.中国原子能科学研究院 反应堆工程研究设计所，北京 102413)



中子活化分析在生态转移参数预测中的应用

(1.中国原子能科学研究院 辐射安全研究所，北京 102413;2.上海核工程研究设计院，上海 200233;3.中国原子能科学研究院 反应堆工程研究设计所，北京 102413)

生态转移参数是核设施环境影响评价中的关键参数之一，受生物和水质等多种环境因素的影响，其在不同环境中存在几个量级的差异。本文以江西彭泽和山东海阳厂址为例，在彭泽厂址采集水、沉积物、青鱼、草鱼、鲢鱼和鳙鱼等样品，在海阳厂址采集水、沉积物、扇贝、海白菜、刺参和半滑舌鳎等样品，采用中子活化分析方法测量了样品中的元素Cs、Ba和Co的浓度，进而求得3种元素的生物浓集因子和沉积物分配系数，并将测量值与现有数据进行比较。结果表明，这两个参数受地域影响较大，因而在核设施的环境影响评价过程中，应尽量使用厂址数据；在放射性核素浓度低于探测下限的情况下，中子活化分析方法可获取特定厂址的核素的生态转移参数，以开展特定厂址的评估。

中子活化分析；浓集因子；分配系数；Cs；Ba；Co

放射性核素的生态转移参数是核电环境影响评价中的关键参数之一，受生物和水质等多种环境因素的影响，其在不同环境中可能存在几个量级的差异。拟建和在建核电厂址通常难以获取厂址数据，大量基于筛选方法的保守参数的使用极大降低了评价的准确性。本研究尝试通过中子活化分析方法预测厂址的生态转移参数，旨在实现评价中特定厂址参数的应用，使评价结果更真实、可靠，同时为核电厂环境影响评价的相关专题提供参考。

1 厂址、核素与生物的选择

以位于内陆地区的江西省彭泽县境内的长江干流流域和位于沿海地区的山东省海阳市的黄海海域为例进行厂址研究。这两处厂址均无在运核电厂，目前无放射性物质的排放。假设在这两处厂址拟建的核电厂均采用AP1000核电技术，该类型核电机组液态流出物的典型放射性核素对应的稳定元素中，在水体、沉积物及生物体内的本底浓度可用中子活化分析方法测定的有Cs、Ba、Co、La和Ce[1]，依据AP1000核电机组液态流出物中各放射性核素的活度浓度高低及在放射性评价中的受关注程度，优先选择元素Cs(放射性核素为137Cs)、Ba(放射性核素为137Ba)和Co(放射性核素为58Co和60Co)作为测量对象。

彭泽厂址位于江西省九江市彭泽县马当镇境内，该区域渔业资源丰富，本研究选取四大家鱼——青鱼、草鱼、鲢鱼和鳙鱼作为厂址代表性生物。海阳厂址位于山东省海阳市留各庄镇邵家庄村以南，南濒黄海，该海域自然条件优越，是多种经济鱼、虾、蟹、贝类等良好的栖息场所，结合不同生物类别的划分，选取半滑舌鳎(底栖平鱼)、扇贝(软体动物)、刺参(棘皮动物)和海白菜(藻类)作为代表性生物。

2 样品的采集和处理

彭泽厂址的取样时间为2012年12月24—28日，海阳厂址的取样时间为2013年1月17、18日。

2.1 水样

雇用渔船，用GPS定位后，将5 L塑料提桶用江/海水洗涤后，采集水样。彭泽厂址取样地点的江面宽1 000 m，沿江面共取4个点，等体积混合；海阳厂址的取样地点离海岸线8 km，共取2个点，等体积混合。由于大多数取来的水样具有生物活性，可能产生氧化还原作用，因此，在水样中加入约3 mL优级HNO3，使水样pH值保持1.5。

中子活化分析所需样品量较少(通常仅需约200 mg)，考虑到活化分析前的浓集工艺，制备每份样品备水量500 mL。静置后分别取上层清液通过0.45 μm微孔滤膜后的滤液500 mL，置于聚四氟乙烯材质的容器中，避免待测元素被器壁吸附。封好容器口，贴上采样标签。样品封装好后，运输至实验室。

活化分析前采用冷冻干燥的方法进行预处理，将水样中待测元素预先浓集。冷冻干燥是一低温、低压的蒸馏过程，水从冰的表面升华，在冷阱中留下细粉末，适宜于包装和照射。除Hg和I外，多数痕量元素均保留在残渣中。具体操作为取海水100 mL，用LGJ-B1型冷冻干燥机干燥成盐，称重。残渣置于石英瓶内，准备照射。

2.2 沉积物

用GPS定位后将抓斗式采样器固定在船甲板上，快速放下抓斗采集海洋沉积物(底泥)。彭泽厂址在距两岸100 m处和长江中心3个点各取1个样，干燥后等质量混合；海阳厂址的取样地点与水样相同。将抓到的底泥提升到甲板上，静置后，去上层清液，称重，装入塑料袋，贴好标签。

底泥经自然风干后，研磨成粉末状，过100目筛。之后将粉末在(95±5) ℃下烘约2 h，置于样品盒内，准备照射。

2.3 生物样品

生物样品以条/只计，为避免单个生物体的代表性不足，每种生物尽量取2个平行样。

在取水样的位置附近采集生物样品，每个物种挑选体态接近、发育良好的成熟个体。由于在彭泽厂址附近江段纯野生的青鱼、草鱼难捕捞，实际采集的是圈养在长江中未进行人工投喂饲料的鱼类。将采集的各生物样品分别装入塑料袋和布袋，封装好，贴上标签，运输至实验室。生物样品在运输过程中冷藏保存，保温容器内温度为2～6 ℃。

生物样品中的鱼和贝类先进行待测部分的分离，取肉质，称重。除海白菜自然风干外，其余生物样品采用冷藏干燥的方法进行处理，即置于冰箱冷藏室内，令其中的水分自然蒸发，将残渣研磨成粉末，称重。将同类生物样品充分混合后置于样品盒内，准备照射。

3 中子活化分析

每个样品用电子天平准确称取200 mg，包于聚乙烯薄膜内，放置在中国原子能科学研究院的微型中子源反应堆的活性区进行照射，中子注量率为5×1011cm-2·s-1，辐照30 h。经不同衰变时间后，用JC 4018高纯锗γ探测器进行γ谱测量。通过计算机进行核素识别、峰面积求和、干扰扣除及各项校正[2]，最后得到分析结果。

实验过程采用GBW 07105《岩石成分分析标准物质》和GBW 07403《土壤成分分析标准物质》进行质量控制，2个标准物质的元素浓度测量值与标准值在不确定度范围内一致(表1)。

表1 标准物质中的元素浓度测量值与标准值的比较Table 1 Comparison between measured and standard element concentrations in standard reference materials

水、生物样品和底泥的测量结果列于表2。

表2 测量的样品中的元素浓度Table 2 Element concentrations measured in samples

注：水样中元素浓度的单位为g·L-1，底泥中元素浓度的单位为g·g-1，生物样品中元素浓度的单位为g·g-1鲜重

本研究中每类样品(包括同一物种的不同个体、同一厂址不同采样点的底泥或不同采样点的水)在装样前充分混合，只取1个样品进行活化分析，因此每类样品仅1个测量数据，测量误差在10%以内。

将本研究测得的水样和底泥样品中的元素Cs、Ba和Co的浓度与已有的同类数据进行比对，结果列于表3。

从表3可知，各数据与已有数据基本在同一水平。

表3 本研究获得的水样和底泥中元素浓度与已有数据的比对Table 3 Comparison of measured concentrations in water and sediment in this study with some previous data

4 生态转移参数的计算与比较

4.1 计算

在平衡条件下，水生生物对放射性核素摄入和蓄积的能力可用生物浓集因子CF表示，水生生态系统中核素i的生物浓集因子CFi[5]为：

(1)

式中：Cbiota,i为生物体内核素i的活度浓度，Bq/kg鲜重；Cwater,i为水体中核素i的活度浓度，Bq/L。

放射性核素被水体中固相物质吸附的量通常用平衡分配系数Kd衡量，沉积物中核素i相对于水体的分配系数Kdi(L/kg)[6]为：

(2)

式中，Csed,i为沉积物中核素i的活度浓度，Bq/kg。

辐射环境影响评价过程中，CF和Kd是以放射性核素的概念给出的，而现有数据均以元素形式统计，并未对同一元素的稳定核素和放射性同位素的生态转移参数进行区分。因此，本研究的计算过程中将式(1)、(2)中的放射性核素活度浓度由相应元素的质量浓度取代。利用活化分析获得的数据通过上述公式算得的CF和Kd列于表4。

4.2 比较

将活化分析获得的几个元素对应于几种生物的CF和Kd与现有常用的参数值(IAEA安全报告系列丛书第19号[6](淡水环境)、IAEA技术报告系列丛书第422号[7](海洋环境)、美国的RESRAD-BIOTA程序[8]、欧盟的ERICA程序[9]以及国内的一些研究数据[10])进行比较，并列于表4。

CF取决于环境的生物和非生物特点，数值分布在几个量级的范围内，这在表4中得以体现。生物的种类、固有特征和行为特征的不同使得其吸收、蓄积各种核素的能力有很大差别，而水域的水质、水温和底质等环境特征的不同也会对CF产生不同影响。Kd与CF相似，其受到沉淀类型和水质等诸多因素的影响，对于给定核素存在很大差异。

由表4可看出，本研究得出的CF和Kd数据与RESRAD-BIOTA、IAEA和ERICA的数据相差较大；本研究得出的CF与国内文献中的研究数据范围较一致。IAEA报告和RESRAD-BIOTA程序均做出说明其取值是相对保守的，ERICA对发表的文献和报告中诸多的数据进行整理，采用概率方法经模拟得出统计数值。CF与国内的生物数据范围基本一致，可能是由于该参数受地域影响较大。

表4 Cs、Ba和Co的CF和KdTable 4 CF and Kd for Cs, Ba and Co

注：1) 淡水环境中用于CF比较的是IAEA安全报告系列丛书第19号中淡水鱼类的筛选值，海洋环境中用于CF比较的依次为IAEA技术报告系列丛书第422号中海洋甲壳动物、大型海藻、软体动物和鱼类的建议值
2) 淡水环境和海洋环境中用于CF比较的均为RESRAD-BIOTA程序中水生生物的默认值
3) 淡水环境中用于CF比较的是ERICA程序中淡水鱼类的默认值，海洋环境中用于CF比较的依次为海洋软体动物、大型海藻、多毛蠕虫和底栖鱼类的默认值
4) 数据来源于文献[10]，淡水环境中用于CF比较的是国内一些淡水鱼类的实验值，海洋环境中用于CF比较的依次为国内一些海洋软体动物、藻类和鱼类的实验值的范围

5 结论

本研究选定两个尚未有核电厂运行、无放射性物质排放的厂址，采集了水、生物和底泥样品，用中子活化分析方法对样品中的稳定元素Cs、Ba和Co浓度进行测量，计算厂址各选定生物的浓集因子CF和平衡分配系数Kd。此外，将算得的CF和Kd与IAEA、RESRAD-BIOTA、ERICA中建议的(或默认的)参数值和国内发表的数据进行了对照。由于Kd和CF这两个参数受到水质和生物因素等多种环境因素的影响，算得的厂址数据与对照值(包括各组对照值之间)存在很大差异。

总体而言，CF和Kd数据受地域影响较大，在核电厂的环境影响评价中，应尽量使用厂址数据。在厂址数据缺失的情况下，中子活化分析方法可获取特定厂址的生态转移参数，尤其可应用于核电厂选址和运行前的环境影响评价，以开展厂址针对性评估。

[1] 钱杏珍，李岫霞，李培泉，等. 中子活化法研究东海大陆架海水中微量元素组成[C]∥第三次全国活化分析会议论文集. 北京：中国科学院高能物理研究所，1984：10-17.

[2] 柴之芳. 活化分析基础[M]. 北京：原子能出版社，1982.

[3] 李岫霞，钱杏珍，毛雪瑛. 海水、悬浮物和沉积物的多元素中子活化分析[J]. 海洋与湖沼，1984(4)：365-370.

LI Xiuxia, QIAN Xingzhen, MAO Xueying. Neutron activation analysis of seawater, suspended matters and sediments[J]. Oceanologia et Limnologia Sinica, 1984(4): 365-370(in Chinese).

[4] 中国科学院地球化学研究所. 简明地球化学手册[M]. 北京：科学出版社，1981.

[5] BERESFORD N A, BROWN J, COPPLESTONE D, et al. D-ERICA: An integrated approach to the assessment and management of environmental risks from ionising radiation, FI6R-CT-2004-508847[R]. Stockholm: Swedish Radiation Protection Authority, 2007.

[6] IAEA. Generic models for use in assessing the impact of discharges of radioactive substances to the environment, safety reports series No.19[R]. Vienna: IAEA, 2001.

[7] IAEA. Sediment distribution coefficients and concentration factors for biota in the marine environment, technical reports series No. 422[R]. Vienna: IAEA, 2004.

[8] USDOE. RESRAD-BIOTA: A tool for implementing a graded approach to biota dose evaluation, DOE/EH-0676[R]. Washington: USDOE, 2002.

[9] European Commission. Environmental risk from ionising contaminants: Assessment and management, ERICA final report[R]. Stockholm: European Commission, 2007.

[10]李建国，商照荣，杨俊诚，等. 放射性生态学转移参数手册[M]. 北京：原子能出版社，2006.

Application of Neutron Activation Analysis in Predicting for Ecological Transfer Parameter

DU Feng-lei2, YAN Yuan1, FU Xiao-cheng2, WANG Ru-jing2,CHENG Wei-ya1, ZHANG Yong-bao3, LOU Hai-lin1

(1.ChinaInstituteofAtomicEnergy,P.O.Box275-82,Beijing102413,China;2.ShanghaiNuclearEngineeringResearch&DesignInstitute,Shanghai200233,China;3.ChinaInstituteofAtomicEnergy,P.O.Box275-75,Beijing102413,China)

The ecological transfer parameter is one of the key parameters in environmental impact assessment for nuclear facilities, and it is affected by the biology, water quality and other environmental factors. The parameters vary in several orders of magnitudes in different environments. Pengze site in Jiangxi province and Haiyang site in Shandong province were selected as the cases. Samples of water, sediment, black carp, grass carp, chub and bighead were collected in Pengze site, and samples of water, sediment, pectinid, sea lettuce, stichopus japonicas and sole were collected in Haiyang site. The neutron activation analysis was used to measure the concentrations of element Cs, Ba and Co, and the distribution coefficients and concentration factors were calculated and compared with other published data. Since the two parameters vary in large scope with the region, the site-specific data should be adopted in the environmental impact assessment. In the condition that the concentrations of radioactive isotopes are lower than the minimum detectable limits, the neutron activation analysis could be used to gain the ecological transfer parameters in the specific site for the assessment.

neutron activation analysis; concentration factor; distribution coefficient; Cs; Ba; Co

2014-03-07;

2014-08-03

李静晶(1983—)，女(满族)，黑龙江齐齐哈尔人，助理研究员，硕士，辐射防护与环境保护专业

X820.3

A

1000-6931(2015)06-1122-06

10.7538/yzk.2015.49.06.1122