基于接近关联度改进模型的土壤重金属污染评价

高正阳，范元周，吴培昕，殷立宝

(1.华北电力大学能源动力与机械工程学院，河北 保定 071003;2.广东电网公司电力科学研究院，广东 广州510000)



基于接近关联度改进模型的土壤重金属污染评价

高正阳1，范元周1，吴培昕1，殷立宝2

(1.华北电力大学能源动力与机械工程学院，河北 保定 071003;2.广东电网公司电力科学研究院，广东 广州510000)

针对基于相似性的灰色关联分析模型评价土壤重金属污染的研究中存在的若干不足，为了减少误判情况的发生，本文考虑用基于接近性视角的灰色关联度来评价土壤重金属污染程度，通过对灰色接近关联度模型进行改进，并将其应用于某土壤样本重金属污染评价实例，结果表明与一般的灰色关联分析模型和加权平均模糊数学模型相比，该模型的评价结果更符合实际情况，能够比较全面地反映土壤的重金属污染程度，是一种科学准确且实用可行的评价方法。

土壤；重金属污染评价；接近关联度；灰色系统理论；土壤环境质量标准

随着我国工业化和城市化进程的加快，人们向环境中排放的重金属污染物日益增多。重金属元素在空气和水体中活动性较强，容易随载体介质转移，但最终易被土壤和沉积物吸附而固定下来，土壤和沉积物成为重金属污染物的汇。据研究显示，土壤承担了环境中90%的重金属污染物[1]。重金属污染物在土壤中的滞留时间长，一般不易迁移，也很难被微生物分解，相反可在土壤中累积，对土壤生态结构和功能稳定性产生不利影响，对土壤生态系统构成潜在的巨大威胁，对农作物的生长、产量及品质均产生较大不良影响，并通过食物链在生物体中富集，还会转化为毒性更强的金属有机化合物，对食物链中某些生物达到有害水平，最终在人体内蓄积而危害人类健康[2]。此外，含重金属浓度较高的被污染表土容易在风力和水力作用下进入到大气和水体中，导致大气污染、地表水和地下水污染以及生态系统退化等其他次生生态环境问题[3]。

土壤环境质量评价是对土壤优劣的定量描述和评定，即按照一定的评价标准和评价方法对一定区域范围内的土壤环境质量进行说明、评定和预测，其目的是准确反映土壤环境质量和污染状况，找出当前的主要土壤环境问题，为有针对性地采取措施、制订土壤规划和有关管理防治对策提供科学依据[4]。

土壤环境质量与不同重金属及其他污染物含量之间存在着高度复杂的非线性映射关系。土壤环境是一个多因素多水平相互耦合的复杂系统，它是一个模糊系统，也是一个灰色系统。由于土壤污染评价过程中存在着较大的不确定性，可以考虑引入研究“小样本”、“贫信息”不确定系统的灰色系统理论[5]来对土壤重金属污染程度进行评价。王晓钰[6]提出了一种基于灰色关联度的土壤环境重金属污染综合评价法，并将其用于案例土壤的重金属污染评价，减少了土壤污染综合评价中的主观人为因素，并可提高预算的有效使用率，是一种可行的评价方法。刘玥等[7]以陕西凤县寺沟铅锌矿区土壤重金属污染评价为例，介绍了灰色关联分析法在土壤重金属污染评价中的应用。李向等[8]根据统计量所反映出的地区差异性，构建了评价对象的因子集、评价因子等级标准，并利用灰色关联分析法建立了土壤中8种重金属与污染等级的灰色关联土壤环境质量评价模型，同时结合Kriging空间插值方法对土壤重金属污染等级的空间分布进行研究。上述实例验证表明，灰色关联评价模型能够充分利用污染数据的统计特性，增强模型对灰色关联度的分辨能力，对土壤重金属污染的评价结果比内梅罗指数法更符合实际情况。

本文针对现有应用基于相似性的灰色关联分析模型评价土壤重金属污染的研究中存在的若干不足，指出了可能出现的误判情况，考虑用基于接近性视角的灰色关联度来评价土壤重金属污染程度，通过建立灰色接近关联度的改进模型，并用实例验证了改进模型的可行性。

1 评价标准的选取

为了防止土壤污染、保护生态环境、保障农林安全、维护人体健康，我国制定了《土壤环境质量标准》(GB 15618—1995)[9]，规定了土壤中重金属污染物的最高允许浓度限值，详见表1。

我国土壤环境质量基准和标准主要依据我国的实际情况，并借鉴国际上采用的地球化学法和生态环境效应法两种技术路线予以研究制定，能够从原则上把握对土壤污染物质的控制，反映土壤真实的污染状况[10]。

表1 土壤环境重金属含量标准值(mg/kg)[9]

注：①重金属(铬主要是三价)和砷含量均按元素计量，适用于阳离子交换量>5 cmol(+)/kg的土壤，若阳离子交换量≤5 cmol(+)/kg的土壤，其标准值为表内数值的半数；②水旱轮作地的土壤环境重金属含量标准值，砷采用水田值，铬采用旱地值。

2 现有研究存在的不足

灰色系统理论提出了一种新的分析方法——关联度分析方法，即根据因素之间发展态势的相似或相异程度来衡量因素间关联的程度，它揭示了事物动态关联的特征与程度[11]。关联度分析从思路上讲是属于几何范畴的，基本思想是根据序列曲线几何形状的相似程度来判断其联系是否紧密[12]。由于以发展态势为立足点，因此对样本量的多少没有过分的要求，也不需要典型的分布规律，计算量小到甚至可用手算，且不致出现关联度的量化结果与定性分析不一致的情况[13]。然而，应用灰色关联分析模型评价土壤重金属污染的现有研究主要存在以下不足：

(1) 一些文献依据《土壤环境质量标准》将土壤样品的环境质量划分为三个等级，实际上某个质量等级覆盖了一定的区域范围，依据《土壤环境质量标准》至少应将土壤环境质量分为I、II、III、IV四个等级，可依次称为清洁、尚清洁、轻度污染、严重污染。假如某土壤样品8种重金属的含量均大于三级标准的最高限值，那么应将该土壤环境质量等级评定为IV级。

(2) 《土壤环境质量标准》中显示的一级、二级、三级标准值，仅仅是相邻两级标准相邻区域的模糊分界线，并不能完全代表某级标准，因此不能仅仅根据实测数据与标准最高限值序列的灰色关联度来判定土壤环境质量等级。此外，还可能出现实测数据与某两级标准最高限值序列的灰色关联度相等而无法判定土壤环境质量等级的情形。

(3) 现有研究主要是基于相似性的灰色关联分析模型，根据实测序列与标准最高限值序列在几何形状的相似程度来对土壤的环境质量等级进行评定。然而相似性与接近性实际是两个不同的概念，两者存在着差异。从逻辑合理性方面来讲，基于接近性的评价是更恰当的选择。

假设有3个土壤样品，均采自旱地农田，它们重金属含量的实测数据见表2。再假定土壤样品的pH>7.5，阳离子交换量>5 cmol(+)/kg。那么，按照文献[6]的灰色关联度计算方法，可得3个土壤样品重金属含量实测数据与三个等级重金属含量最高限值的灰色关联度分别为0.677 4、0.885 8、0.470 5，0.478 3、0.795 6、0.759 1和0.469 3、0.777 9、0.777 9。根据最大关联度定律，土壤样品1、2的重金属污染程度将均被评定为II级，但无法明确判定土壤样品3的重金属污染程度。

然而，由土壤样品重金属含量实测数据与土壤环境重金属含量标准值的对比曲线(见图1)可以明显地看出，土壤样品1的8种重金属含量均大于一级标准的最高限值，土壤样品2、3的重金属含量均大于二级标准的最高限值，那么这三个土壤样品的重金属污染程度应分别属于II级、III级、III级。

表2 土壤样品重金属含量(mg/kg)的实测数据

注：CCT348样本为本文案例中的一个土壤样本。

可见，利用基于相似性的灰色关联度评价土壤环境质量等级，可能出现误判的情况。因此，应改进现有的灰色关联分析方法，可以考虑用基于接近性视角的灰色关联度来评价土壤重金属污染程度。

3 灰色接近关联度及其改进

3.1 灰色接近关联度[14]

设系统行为序列Xi与Xj长度相同，即

Xi=(xi(1),xi(2),…,xi(n))

Xj=(xj(1),xj(2),…,xj(n))

其中，xi(k)、xj(k)分别为系统因素Xi与Xj在序号k上的观测数据，k=1,2,…,n。

令

(1)

则

(2)

式中：ρij为Xi与Xj的基于接近性视角的灰色关联度，简称灰色接近关联度;Si-Sj的计算公式如下：

(3)

灰色接近关联度用于测度序列Xi与Xj在空间中的接近程度，Xi与Xj越接近，ρij越大；反之ρij就越小。

3.2 灰色接近关联度的改进

为了避免出现两个土壤样品重金属含量实测数据均与某级标准值的关联度最大却分属不同等级的情况，即为明确判定土壤重金属污染程度，还应将灰色接近关联度细分为正方向接近与负方向接近，为此需要对公式(2)做如下改进：

(4)

将Si-Sj>0时的ρij称为Xi与Xj的灰色正接近关联度;Si-Sj≤0时的ρij称为Xi与Xj的灰色负接近关联度。灰色正接近关联度与灰色负接近关联度统称为灰色接近关联度。

此外，鉴于《土壤环境质量标准》采用了地球化学法和生态环境效应法两种技术路线，在此只考虑土壤的自然属性信息，不必为重金属元素赋予不同的权重，且为了避免重金属不同的排列带来不同的结果，将公式(4)中的Si-Sj变通地修正为

(5)

如果直接运用公式(4)计算灰色接近关联度，由于土壤中镉、汞的含量很低，它们的作用可能被忽略，所以需要对原始数据进行处理，消除不同重金属数值悬殊带来的影响。

若某土壤样品重金属含量的实测数据为X0=(x0(1),x0(2),…,x0(n))，《土壤环境质量标准》中的一级、二级、三级标准的最高限值分别为X1=(x1(1),x1(2),…,x1(n))，X2=(x2(1),x2(2),…,x2(n))，X3=(x3(1),x3(2),…,x3(n))，依据下式对原数据系列X0、X1、X2、X3进行处理：

(i=0,1,2,3;j=1,2,…,n)

(6)

处理后得到：Y0=(y0(1),y0(2),…,y0(n))，Y1=(y1(1),y1(2),…,y1(n))，Y2=(y2(1),y2(2),…,y2(n))，Y3=(y3(1),y3(2),…,y3(n))，然后根据公式(4)分别计算序列Y0与Y1、Y2、Y3的灰色接近关联度ρ01、ρ02、ρ03，进而可确定土壤样品的重金属污染等级。

综上分析，可将应用灰色接近关联度评价土壤重金属污染程度的步骤归纳为：①利用灰色接近关联度的改进模型计算灰色接近关联度；②找出绝对值最大的ρ0j；③若ρ0j≤0，则评定为j级，若ρ0j>0，则评定为j+1级(数值1、2、3、4分别对应等级I、II、III、IV)。

4 案例分析

4.1 验证案例

将灰色接近关联度的改进模型应用于评价表2中3个土壤样品的重金属污染程度，以土壤样品1为例，有

X0=(0.51,0.72,23.65,69.37,289.80,181.36,266.94,50.72)

X1=(0.20,0.15,15,35,35,90,100,40)

X2=(0.60,1.0,25,100,350,250,300,60)

X3=(1.0,1.5,40,400,500,300,500,200)

首先，依据公式(6)对原数据系列X0、X1、X2、X3进行处理，得

Y0=(0.850 0,0.815 1,0.886 9,0.389 0,0.982 4,0.850 1,0.889 8,0.507 2)

Y1=(0.333 3,0.169 8,0.562 5,0.196 3,0.118 6,0.421 9,0.333 3,0.400 0)

Y2=(1.000 0,1.132 1,0.937 5,0.560 7,1.186 4,1.171 9,1.000 0,0.600 0)

Y3=(1.666 7,1.698 1,1.500 0,2.243 0,1.694 9,1.406 3,1.666 7,2.000 0)

然后，再按公式(4)和(5)计算得到：

ρ01=+0.215 8

ρ02=-0.413 5

ρ03=-0.114 9

由计算结果可知，ρ02的绝对值最大且ρ02≤0，说明土壤样品1与二级标准的最高限值最为接近，负方向接近二级标准与三级标准的分界线，所以将土壤样品1的重金属污染程度评定为II级。

同理，对土壤样品2，计算得ρ01=+0.115 3，ρ02=+0.276 2，ρ03=-0.214 3；对土壤样品3，计算得ρ01=+0.112 2，ρ02=+0.258 8，ρ03=-0.226 1。土壤样品2、3均与二级标准的最高限值最为接近，正方向接近二级标准与三级标准的分界线，应评定为III级。此外，从数值上(ρ值)可以看出土壤样品2比土壤样品3正方向更接近二级标准的最高限值，说明土壤样品2的环境质量稍好一点。土壤样品1、2、3的重金属污染程度分别属于II级、III级、III级，与图1所示结果相吻合。

4.2 应用案例

文献[15]列出了29个土壤重金属含量实测数据，并以《土壤环境质量标准》中阳离子交换量>5 cmol(+)/kg、pH>7.5的旱地土壤环境重金属含量标准值作为评价依据。本文应用灰色接近关联度改进模型对该土壤样品重金属污染状况进行评价，并与一般的灰色关联分析模型[6]和加权平均模糊数学模型[16]的评价结果进行比较，见表3。

对于这29个土壤样本，一般的灰色关联度模型将其中28个土壤样本的重金属污染程度评定为I级，1个样本评定为II级；加权平均模糊数学模型将27个土壤样本的重金属污染程度评定为一级，1个评定为二级，1个评定为三级；本文的灰色接近关联度改进模型将19个土壤样本的重金属污染程度评定为I级，9个评定为II级，1个评定为III级。

一般的灰色关联分析模型和加权平均模糊数学模型评定为I级重金属污染的部分土壤样品被灰色接近关联度的改进模型改判为II级。例如CCT348号样本(见表2)，铬元素的含量接近一级标准的最高限值，而其他6种重金属元素的含量均大于一级标准的最高限值，将其重金属污染程度评定为I级显然是不合理的(见图1)。可见，一般的灰色关联度模型和加权平均模糊数学模型均不能准确区分处于两级标准分界区域的情形，而灰色接近关联度改进模型的区分度更高，评价也较为严格、准确。

表3 几种方法的评价结果对比

5 结论与展望

(1) 为克服现有研究存在的不足，可应用基于接近性视角的灰色关联度对土壤重金属污染程度进行评价。

(2) 本文提出了基于接近性视角的灰色关联度评价土壤重金属污染程度的方法，所有实测数据均对评价结果产生影响，信息体现全面完整，评价结果不仅能够反映不同级别样本间土壤环境质量的明显差异，而且可以反映同一级别不同样本间土壤环境质量的优劣。该方法能够比较完整地反映土壤重金属污染程度，是一种科学准确且实用可行的评价方法。

(3) 依据《土壤环境质量标准》(GB 15618—1995)，本文将土壤环境质量分为I、II、III、IV四个等级。可以考虑依据灰色接近关联度的正负及相对大小的不同将本文划分得到的土壤环境质量四个等级细分为清洁、尚清洁、轻度污染、中度污染、重度污染和极度污染等更多等级。

(4) 现行《土壤环境质量标准》已制定实施了近二十年，远不能适应当前的要求，需对其进行修正与完善。今后可以考虑在《土壤环境质量标准》的基础上制定适合区域特点的地方性土壤环境质量标准，并应用灰色接近关联度的改进模型来评价土壤重金属污染程度。此外，还可以考虑将灰色接近关联度的改进模型应用于其他项目，如依据空气环境质量与水环境质量等标准评价水、空气等其他环境质量。

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Pollution Evaluation of Heavy Metal in Soil Based on an Improved Grey Incidence Model from the Angle of Closeness

GAO Zhengyang1,FAN Yuanzhou1,WU Peixin1,YIN Libao2

(1.SchoolofEnergy,PowerandMechanicalEngineering,NorthChinaElectricPowerUniversity,Baoding071003,China;2.ElectricPowerResearchInstituteofGuangdongPowerGridCorporation,Guangzhou510000,China)

For the purpose of making up for the shortcomings and flaws existing in current study that uses grey incidence analysis model,which is based on similarity, evaluating the heavy metal pollution of soil and reducing the erroneous judgments,this paper takes the grey incidence model based on closeness,into consideration to evaluate the degree of heavy metal pollution in soils.The paper does some improvements on the model and the improved model has gone through example verification.The paper applies the improved model to assessing the degree of heavy metal pollution of some soil samples.Compared with the results of general grey incidence analysis model and the weighted average fuzzy mathematical model,the result of this model is more consistent with the actual situation,which can relatively reflect the degree of heavy metal pollution comprehensively and is considered as a scientific,correct and feasible evaluation method.

soil;heavy metal pollution evaluation;the close degree of grey incidence;grey system theory;environmental quality standard for soils

慕金波(1964—)，男，研究员，主要从事环境系统工程方面的研究。E-mail：1469168011@qq.com

1671-1556(2015)01-0105-05

2014-03-09

2014-03-24

高正阳(1972—)，男，博士，副教授，主要从事环境污染评价与控制等方面的研究。E-mail:gaozhyan@163.com

X825

A

10.13578/j.cnki.issn.1671-1556.2015.01.019