基于OMI数据的青岛市SO2和NO2干沉降通量估算

杜金辉，孙 娟，杜廷芹，慕金波

(山东省环境保护科学研究设计院，山东 济南 250013)



基于OMI数据的青岛市SO2和NO2干沉降通量估算

杜金辉，孙 娟，杜廷芹，慕金波

(山东省环境保护科学研究设计院，山东 济南 250013)

在GIS支持下，以OMI数据产品SO2e和NO2d为数据源，确定了SO2和NO2的质量浓度，并考虑干沉降速率时空变化特征，建立了可满足空间和时间研究需求的区域SO2和NO2干沉降通量估算方法，对青岛市进行了实证研究。结果表明：青岛市SO2干沉降通量呈城镇区域较低、郊区较高及沿海区域较低、内陆区域较高的空间分布特征，NO2干沉降通量呈东北区域较低、西北部和南部胶州湾周围区域较高的空间分布特征；SO2和NO2干沉降通量均具有明显的季节变化特征，即冬季>秋季>春季>夏季；地形、气象和化石燃料消耗量增加等因素使得SO2和NO2干沉降通量冬季值最高，降水冲刷及太阳辐射使得其夏季值最低。该方法可以弥补常规研究手段监测点位过少、监测时段缺失的不足，可为硫素和氮素干沉降通量估算及大气污染防治提供技术支撑。

OMI数据；SO2；NO2；干沉降通量；青岛市

大气干沉降过程较湿沉降复杂，具有历时长、分布空间广、成分复杂等特点，且难于直接测定[1]，国内外尚无测定大气干沉降的标准方法。上述特点使得定量估计大气干沉降难度较大。大气干沉降目前的研究方法对实地采样数据的依赖性较强[2]，但因其监测方法较复杂而开展得较少，监测点位集中分布于城市周边地区或者零星分布于农村或背景值地区[3-4]。然而地面监测网络虽能监测低对流层的大气，但不适用于大范围的空间监测[5]。相对于传统的大气监测方法，遥感监测具有覆盖范围广、分辨率高、连续、实时等优点[6]。随着遥感技术的发展，应用遥感技术进行大范围大气二氧化硫(SO2)、二氧化氮(NO2)等痕量气体分布的研究逐渐得到人们的关注。

OMI(臭氧层观测仪)是新一代的大气成分探测传感器，与GOME和SCIMACHY相比具有更高的空间和时间分辨率，并首次提供SO2、NO2和O3等大气痕量气体污染物每日的全球观测结果[7-8]，其数据产品在SO2和NO2的反演中取得了较好的效果[9-10]。国内OMI数据产品主要应用于大气痕量气体(SO2和NO2)柱浓度[11-12]及其排放量时空分布的研究[13-14]，而用于致酸物质干沉降通量估算的报道尚不多见。目前已有应用GOME遥感数据进行酸沉降通量估算的报道[2]，但是未对大气混合层高度和干沉降速率的时空变化特点进行充分考虑。因此，本文在考虑大气混合层高度和干沉降速率时空变化特点的前提下，尝试建立一种基于大气痕量气体遥感监测数据(OMI SO2e和NO2d)的能够估算区域SO2和NO2干沉降通量的方法，以弥补地面监测点位过少、无法满足大范围酸沉降通量研究的不足，并为硫素和氮素干沉降通量的估算提供依据。

1 研究区域概况

青岛市不仅是我国著名的沿海旅游城市，同时也是重要的工业生产基地，以燃煤为主要能源结构的工矿企业每年向大气中排放大量的SO2和NOx等酸雨前体物质。青岛市地处山东半岛东南部，其海洋性湿润气候为酸雨的产生提供了温床，当地偏酸性的土壤也在一定程度上降低了大气颗粒物的酸缓冲能力。青岛市于“六五”期间开始酸雨的监测，“八五”期间被作为典型酸雨区，“九五”期间青岛市市区以及胶州市、胶南市、莱西市被列为SO2污染控制区。根据《青岛市环境状况公报》公布的数据，2005—2012年期间，除2011年无酸雨样品检出外，其他年份均有酸雨样品检出；青岛市市区主要污染物为可吸入颗粒物(PM10)、SO2、NO2[15]。因此，本文选取青岛市开展SO2和NO2干沉降通量的实证估算，研究时段为2009—2013年。

2 研究方法

大气污染物干沉降通量可通过该污染物质量浓度和干沉降速率的乘积来进行估算，该方法相对简单、准确，已被广泛运用，具体估算公式如下[16]：

Fd=864 000×vd×Cd

(1)式中：Fd为大气污染物干沉降日通量[kg/(km2·d)]；vd为大气污染物干沉降速率(cm/s)；864 000为换算系数；Cd为大气污染物质量浓度(g/m3)。

本文在地理信息系统(GIS)支持下，通过大气痕量气体遥感数据产品与已有研究成果相结合来确定关键参数:大气污染物质量浓度和干沉降速率，并利用ArcGIS栅格计算器估算SO2和NO2干沉降通量。

2.1 SO2和NO2干沉降速率的确定

由于受多种因素影响，加之SO2和NO2时空分布很不均匀，SO2和NO2干沉降速率的测定和计算比较困难。王泽杰等[18]对青岛近海地区SO2干沉降速率的季节变化进行了研究，结果表明:SO2干沉降速率的变化范围为0.187～0.868 cm/s，四季变化规律为冬季>秋季>春季>夏季。对于NO2，春、夏、秋、冬四季的干沉降速率大致相同，其波动性变化较小[19]，且不同下垫面上其干沉降速率差别不大，其值约为0.10 cm/s[20]。因此，对于NO2干沉降速率逐月数值选取0.10 cm/s。青岛市SO2和NO2逐月干沉降速率vd取值采用该研究成果，见表1。

2.2 SO2和NO2质量浓度的确定

由于近地面大气混合层内的层结不稳定，对流十分频繁，污染物混合比较均匀，故假定大气边界层范围内大气污染物(SO2和NO2)质量浓度在垂直方向上均匀分布。基于上述假定，大气污染物质量浓度Cd的计算公式如下：

(2)式中：Cd为大气污染物质量浓度(g/m3)；M为大气污染物分子量(g/mol)；VCD为大气边界层污染物垂直柱密度(1016分子/cm2)；NA为阿伏伽德罗常数，其值为6.02×1023分子/mol；H为大气边界层高度(m)。2.2.1 大气边界层高度的确定

大气边界层又称行星边界层，是直接受地面影响的那部分大气层。边界层高度一直被作为天气、气候和空气质量模式中判断湍流混合、垂直扰动、对流传输、云带和大气污染物扩散的重要指标。青岛市逐月大气边界层高度采用涂静等[17]对黄东海大气边界层高度时空变化特征的研究成果，见表1。由表1可见，青岛市大气边界层高度存在显著的季节变化，即冬季>秋季>春季>夏季,与内陆台站夏季高、秋冬季低有很大的不同，体现了海陆热力差异的影响。2.2.2 大气边界层污染物垂直柱密度数据的提取

大气边界层SO2和NO2垂直柱密度日均值栅格的提取采用美国国家航空航天局戈达德地球科学(GES)数据和信息服务中心的OMI三级日数据产品OM SO2e[21]和NO2d[22-23]。该数据产品以NetCDF数据格式存储，水平分辨率为0.25°×0.25°，WGS-84坐标系。其中，OM SO2e产品的数据单位为DU(1DU=2.69×1016molecules/cm2)，OM NO2d产品的数据单位为molecules/cm2。

首先利用ArcGIS 10.1软件将NetCDF格式数据转化为ArcGIS栅格格式，以行政边界为条件提取研究区的数据，但由于传感器自身的原因，研究区内的OMI SO2e和NO2d数据中存在部分空值和负值，在提取垂直柱密度日均值之前需要剔除空值和负值；然后利用反距离加权插值(IDW)工具对有效值点图层进行插值，从而获得完整的研究区垂直柱密度日均值栅格数据；最后将所有数据全部转化为大小为1 km×1 km的ArcGIS栅格，UTM坐标系，并利用ArcGIS栅格计算器估算SO2和NO2的质量浓度。

3 结果与分析3.1 大气边界层SO2和NO2垂直柱密度及质量浓度

2009—2013年青岛市大气边界层SO2和NO2垂直柱密度逐月平均值见图1。

由图1(a)可见，SO2垂直柱密度月均最低值出现在6月份，最高值出现在1月份。对各个季节求月均值，春季(3～5月)、夏季(6～8月)、秋季(9～11月)和冬季(12～2月)的SO2垂直柱密度月均值分别为3.09×1016分子/cm2、2.67×1016分子/cm2、2.88×1016分子/cm2和4.30×1016分子/cm2。可见，青岛市各季节SO2垂直柱密度月均值大小排序为冬季>春季>秋季>夏季。

由图1(b)可见，NO2垂直柱密度月均最低值出现在7月份，最高值出现在1月份；秋冬季节较高，春夏季节较低，夏季最低，冬季最高。对各个季节求月均值，春季(3～5月)、夏季(6～8月)、秋季(9～11月)和冬季(12～2月)的NO2垂直柱密度月均值分别为0.87×1016分子/cm2、0.45×1016分子/cm2、1.09×1016分子/cm2和2.04×1016分子/cm2。可见，青岛市各季节NO2垂直柱密度月均值大小排序为冬季>秋季>春季>夏季。

2009—2013年青岛市SO2和NO2质量浓度逐月平均值见图2。

由图2(a)可见，SO2质量浓度月均最低值出现在9月份，最高值出现在1月份。对各个季节求月均值，春季(3～5月份)、夏季(6～8月份)、秋季(9～11月份)和冬季(12～2月份)的SO2质量浓度月均值分别为0.054 3 mg/m3、0.057 4 mg/m3、0.045 4 mg/m3

和0.062 0 mg/m3。可见，青岛市各季节SO2质量浓度月均值大小排序为冬季>夏季>春季>秋季。

由图2(b)可见，NO2质量浓度月均最低值出现在9月份，最高值出现在1月份。对各个季节求月均值，春季(3～5月份)、夏季(6～8月份)、秋季(9～11月份)和冬季(12～2月份)的NO2质量浓度月均值分别为0.006 4 mg/m3、0.004 7 mg/m3、0.008 4 mg/m3和0.014 mg/m3。可见，青岛市各季节NO2质量浓度月均值大小排序为冬季>秋季>春季>夏季。

3.2 SO2和NO2干沉降通量的空间分布特征

由SO2和NO2的质量浓度和干沉降速率的乘积得到干沉降日通量，进一步加和得到SO2和NO2的干沉降月通量、年通量,据此利用GIS的空间分析功能可对SO2和NO2干沉降年通量的空间分布特征进行分析。

3.2.1 SO2干沉降年通量的空间分布特征

2009—2013年青岛市SO2干沉降年通量的空间分布见图3。由图3可见，青岛市SO2干沉降年通量大体呈城镇区域较低、郊区较高以及沿海区域较低、内陆区域较高的空间分布特征。

3.2.2 NO2干沉降年通量的空间分布特征

2009—2013年青岛市NO2干沉降年通量的空间分布见图4。由图4可见，青岛市NO2干沉降年通量大体呈东北区域较低、西北部和南部胶州湾周围区域较高的空间分布特征，其中青岛市市区始终处于高值区。

3.3 SO2和NO2干沉降通量的时间变化特征

根据青岛市SO2和NO2干沉降通量的年际及年内变化情况可进行SO2和NO2干沉降通量的时间变化特征分析。

3.3.1 SO2和NO2干沉降通量年际变化特征

将2009—2013年青岛市SO2和NO2干沉降年通量通过各土地利用类型面积进行加权平均，分别得到各自对应的干沉降通量的年均值，见图5。由图5可见，2009—2013年青岛市SO2和NO2干沉降通量年际变化不显著，对于SO2干沉降通量年均值，最大值出现在2013年，最小值出现在2009年，对于NO2干沉降通量年均值，最大值出现在2011年，最小值出现在2009年。

3.3.2 SO2和NO2干沉降通量年内变化特征

青岛市SO2和NO2干沉降通量年内变化特征可用2009—2013年SO2和NO2干沉降通量月平均值的变化来表示，见图6。由图6可见，青岛市SO2干沉降通量月均值1月份最高，2～7月份(除4月份外)呈下降趋势，7月份最低，9月份次之，9月份之后呈上升趋势，4月份和8月份其值较高；NO2干沉降通量月均值1月份最高，2～5月份呈下降趋势，9月份其值最低，之后开始上升。

对各个季节求月均值，春季(3～5月份)、夏季(6～8月份)、秋季(9～11月份)和冬季(12～2月份)的SO2干沉降通量月均值分别为639.00 kg/km2、487.74 kg/km2、674.70 kg/km2和959.66 kg/km2，NO2干沉降通量月均值分别为18.56 kg/km2、12.43 kg/km2、21.96 kg/km2和37.62 kg/km2。可见，青岛市SO2和NO2干沉降通量季节变化特征显著，各季节月均值大小顺序均为冬季>秋季>春季>夏季。地形、气象和化石燃料消耗量增加等因素是造成冬季SO2和NO2干沉降通量最高的原因；夏季的降水较多，降水的冲刷使得SO2和NO2在大气中的留存时间相对较短，并且由于太阳辐射影响光化学反应速率，使得NO2的存在时间较短，一般只有数小时，因此夏季SO2和NO2的干沉降通量最小。

4 结 论

本文所论述的方法以痕量气体遥感监测数据产品为数据源，并考虑了大气边界层高度和干沉降速率随时空变化的特点，可以方便快捷地实现区域SO2和NO2干沉降通量的估算。而遥感数据的应用弥补了常规研究手段监测点位过少、监测时段缺失的不足，能够满足干沉降通量空间和时间上的研究需求，其研究结果可为硫素和氮素干沉降通量估算及大气污染防治提供技术支撑。

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Dry Deposition Fluxes of Sulfur Dioxide and Nitrogen Dioxide in Qingdao City Based on OMI Remote Sensing Data

DU Jinhui,SUN Juan,DU Tingqin,MU Jinbo

(ShandongProvincialScientificResearchandDesignInstituteofEnvironmentalProtection,Jinan250013,China)

This paper developes a method to estimate the dry deposition fluxes of sulfur dioxide and nitrogen dioxide.This method uses the OMI level 3 products SO2e and NO2d to calculate the mass concentration of sulfur dioxide and nitrogen dioxide with the support of the Geographic Information System(GIS).The paper considers the spatial and temporal variation characteristics of the dry deposition velocity and carries on an empirical research in Qingdao City.The results demonstrate that the dry deposition fluxes of sulfur dioxide in the urban areas are lower than in the suburban areas and the dry deposition fluxes of sulfur dioxide in the coastal areas are lower than in the inland areas.The dry deposition fluxes of nitrogen dioxide in the northeast are lower and in the areas in the northwest and around Kiaochow Bay are higher.Both the dry deposition fluxes of sulfur dioxide and nitrogen dioxide show obviously seasonal variation characteristic that the values follow a descending order:winter,autumn,spring and summer,respectively.Factors such as terrain,weather,and the increasing fossil fuel consumption cause the highest fluxes in winter.Rainfall washing and solar radiation cause the lowest fluxes in summer.The usage of atmospheric remote sensing data products in this method can avoid the constraints such as too few ground monitoring points and the lack of monitoring data and satisfy the temporal and spatial needs for the study of the atmospheric dry deposition.The results can provide the estimation of the atmospheric sulfur and nitrogen deposition and the control of air pollution with the technical support.

OMI data;sulfur dioxide;nitrogen dioxide;dry deposition flux;Qingdao City

钟流举(1963—)，男，教授级高级工程师，主要从事空气污染与监测方面的研究。E-mail:zhongliuju@139.com

1671-1556(2015)01-0060-06

2014-03-12

2014-11-04

山东省科技发展计划项目(2006GG3206002)

杜金辉(1979—)，男，硕士，工程师，主要从事环境工程方面的研究。E-mail：bailinger_1234@163.com

X511

A

10.13578/j.cnki.issn.1671-1556.2015.01.011