穿戴式实时环境气体监测系统

高 凡 张 希 陈辰星 邹莹畅 安 超 郎 朗 王 平

(浙江大学生物医学工程与仪器科学学院生物传感器国家专业实验室、 生物医学工程教育部重点实验室，杭州 310027)



穿戴式实时环境气体监测系统

高 凡 张 希 陈辰星 邹莹畅 安 超 郎 朗 王 平

(浙江大学生物医学工程与仪器科学学院生物传感器国家专业实验室、 生物医学工程教育部重点实验室，杭州 310027)

为了更好地监测室内或室外常见的有害气体对人体或环境造成的危害及影响，研制一款基于金属氧化物半导体(MOS)型气体传感器阵列的穿戴式实时环境气体监测系统。设计MOS型气体传感器阵列和小型化硬件检测电路，以便长时间连续实时监测环境中某些有害气体的浓度。选取甲醛、苯和总挥发性有机化合物(TVOC)等典型的环境有害气体作为初步检测对象，通过检测标准浓度的气体确定系统检测范围(0.01～0.5 mg/m3)，分析稳态峰值与对应浓度的相关性，绘制拟合曲线并作为标定方程，考虑斜率和拟合程度(R2)同时较大为最优，选择检测使用的传感器。选取多场景进行环境监测实验，通风橱模拟小空间封闭环境，实验室模拟室内环境。系统可记录所在位置的甲醛、苯或TVOC的浓度值，实现多挥发源复杂环境中检测不同浓度的有害气体，并可进行声光报警。在校园室外场景中，随系统移动记录不同位置的TVOC浓度以绘制浓度空间图谱，可观测和分析大数据。传感器响应稳定时间为30 s，系统可任意设置大于30 s的数据发送间隔，把目标气体浓度通过蓝牙上传至手机，数据也可通过串口传输至上位机。该穿戴式系统有望应用于车内污染、室内装潢、室外环境等有害气体的实时和快速监测中。

穿戴式仪器；实时移动监测；MOS传感器阵列；环境气体检测

引言

目前，许多研究表明芳香族、烷基和烃类中的许多挥发性有机化合物(VOCs)会对人体健康和环境造成有害影响[1]。许多化合物是公认的致癌物(如苯)，或容易诱发呼吸道与肺部疾病(如甲醛)[2]。在日常生活中，不论室内或室外，这些化合物无处不在，人们每天都暴露在含有大量VOCs的环境中，如装修的油漆与木质家具，汽油、柴油等石油类衍生产品等[3]。因此，需要通过某些快速便捷的可穿戴检测手段，实时自动监测、分析和评估环境中VOCs的浓度水平，在超过标准安全浓度后发出预警，以规避部分疾病的诱因，改善个人健康状况并有助于保护环境[4-6]。

检测低浓度VOCs的主要方法为气相色谱法，检测仪器体积庞大且成本高昂[7]。近代许多研究人员研制了不同类型的传感器，如电化学传感器、金属氧化物半导体(MOS)传感器、红外传感器等，用于检测不同种类的VOCs浓度，但大多数系统需要采集现场气体并运送到实验室中完成检测分析，存在丢失原始信息、产生二次污染、检测周期长、需要手动操作且较为繁琐等缺陷[8-12]，远不能满足环境VOCs检测的实时性与大数据量的要求。

图1 穿戴式实时环境气体监测系统功能结构Fig.1 Function structure of wearable system for the real-time ambient gases monitoring

本课题研制了一款基于MOS传感器阵列的穿戴式实时环境气体监测系统，其总体功能结构如图1所示。经过太阳暴晒后的车内装饰材料、室内装潢的各种涂料和建材、室外环境中的汽车尾气等都极易挥发出烃类、烷基类、芳香族类等有害气体，该穿戴式检测系统可长时间自动监测环境中的有害气体，通过手动设置检测气体的种类，传感器响应经过信号处理与计算分析后得到气体浓度值，数据可通过蓝牙定时发送至智能手机，显示观测点气体浓度值并存储，或通过USB后期传输至上位机，以便观测和分析大数据，绘制浓度图谱。该系统具有自动化、低成本、实时性好、操作便捷等优点。

1 材料和方法

1.1 硬件系统设计

穿戴式实时环境气体监测硬件系统主要由传感器信号检测与处理模块、控制模块与数据通信模块构成，具有系统信号检测、系统执行控制、数据通信处理、用户交互接口等功能。硬件系统主要分为气路和电路两个部分，其整体设计如图2所示。环境气体由微型气泵抽入，经过干燥除水并滤除大颗粒物质后进入检测气室，与MOS传感器阵列反应，响应信号经过滤波放大后由单片机进行模数转换(A/D)，单片机可输出模拟信号(D/A)调整MOS传感器阵列的偏置与增益，温湿度检测模块可持续检测气室的温度和湿度，对传感器响应进行修正，消除环境其他因素造成的误差。数据由SPI通信储存于Flash中，可通过蓝牙(BHT)定时传送至手机，或通过USB上传至上位机(PC)。

图2 硬件系统整体设计Fig.2 Overall design diagram of hardware system

主模块实物如图3所示，主要包括传感器气室、偏置增益电路、信号输出接口、电源模块。硬件系统实物体积较小，可设计成臂带、腰带佩戴在身上，打开开关后无需其他操作即可长时间检测环境气体浓度，并可实时发送至智能手机；在超过标准安全浓度后发出预警，或存储数据传送至上位机，在后期进行大数据分析。电路板表面没有加阻焊层，以避免传感器工作时发热导致油泥释放出挥发性物质对检测环境造成污染。裸露的引线表面经过沉金处理，进一步减少了干扰气体的挥发，排除其对系统检测的影响。

图3 主模块硬件实物Fig.3 Hardware material object of main module

1.2 MOS传感器阵列

醛酮类、苯系物、酯类等物质浓度超标对人体和环境都会造成不同程度的影响，本研究选取甲醛、苯及总挥发性有机化合物(TVOC)作为初步检测对象。笔者对市面上现有的MOS传感器进行了大量的比较，由于穿戴式设备对舒适度和便携程度提出了较高要求，在综合考虑传感器的特异性、灵敏性、功耗、体积和成本后，筛选了6种型号的MOS传感器组成检测阵列，具体型号与检测特性如表1所示。其中，MS1100、WSP2110对醛类具有较高的灵敏度，MQ138对芳香型化合物具有较高的灵敏度，STK4000、MQ137、TGS2602对各种类型的VOCs具有普遍的响应。

表1 MOS传感器阵列型号与检测特性

1.3 检测气室设计

为了确保气体检测环境稳定、检测气体体积恒定，提高传感器响应性能，减少外在因素对检测结果造成影响，本研究设计了专用的检测气室，其结构如图4(a)所示。气室内部容积为 5 mL 左右，其腔体结构与传感器对称分布，有利于样本气体进入气室之后能均匀通过每一个传感器表面并发生反应，确保检测的可靠性。同时，气室内集成了温度和湿度传感器，根据气室内的环境对输出信号进行补偿修正，减少温度和湿度对检测气体浓度造成的偏差。

气室尺寸与实物如图4(b)所示，气室大小满足便携穿戴式的体积要求，气室材料为聚四氟乙烯(Teflon®)，硬度较强，熔点较高，基本无挥发性气体。由于聚四氟乙烯材料的惰性化学性质，减少了因吸附导致的样品损失或因材料挥发导致的样品污染，且避免了传感器工作时温度升高加热气室材料产生的非目标气体对检测结果造成的干扰，确保系统的稳定性。气室通过固定螺丝将多块薄板紧密压合，确保其气密性良好，同时由于螺丝的固定作用，方便对其进行拆装和调试。

图4 检测气室设计。(a)气室平面结构；(b)气室尺寸与实物Fig.4 Design of detection chamber. (a) Plane structure of chamber; (b) Size and material object of chamber

1.4 配置标准气体

由于MOS传感器对同一类化合物具有广谱响应，且硬件系统的设计对传感器响应也会造成偏差[11]，所以需要对MOS传感器阵列进行标定，配置不同浓度的标准气体，记录传感器响应曲线，提取特征参数，探究传感器响应与浓度的相关性。为了获得标准浓度的标定气体，本研究使用MF-3B液态有机气体配气装置，配气所用的有机溶剂分别为99.8%苯标准溶液与99.8%甲醛标准溶液，得到不同浓度梯度的苯与甲醛标准气体。气体容器采用的是Plastic Enterprise公司生产的3 L标准气袋。

根据GB50325—2001《民用建筑工程室内环境污染控制规范》，甲醛浓度不应超过0.1 mg/m3，苯浓度不应超过0.09 mg/m3，TVOC浓度不应超过0.06 mg/m3[9]。由于MF-3B配气仪最低浓度为10 mg/m3，达不到本研究的浓度范围，需先配置2 L浓度为100 mg/m3的标准气体，再抽取相应体积的气体用高纯氮气进行稀释。例如，抽取1 mL浓度为100 mg/m3的甲醛气体注入1 L的高纯氮气中，即可得到浓度为 0.1 mg/m3的甲醛标准气体。通过上述方法，依次配置得到0～0.5 mg/m3范围内5种不同浓度的甲醛、苯和TVOC的标准气体。

1.5 系统测试

穿戴式实时环境气体监测系统的测试过程主要分为系统调试与标定、环境检测与实验两个部分。系统调试与标定包括MOS传感器阵列输出调试，提取特征参数并分析与浓度梯度的相关性，得到标定曲线。环境检测与实验包括通风橱苯气体挥发实验、实验室TVOC浓度监测、校园TVOC浓度图谱。

1.5.1 系统调试与标定

系统上电后，MOS传感器预热30 min，达到稳定工作条件，测试空气作为背景气体的响应，调整差分放大偏置，消除基线电压，增加动态范围。调整同相放大倍数，使输出电压稳定在单片机A/D转换的范围之内，编写下位机程序来记录电压值，并通过串口传输至上位机。

分别检测5种不同浓度的甲醛、苯和TVOC标准气体，每检测一次需要通入空气使传感器恢复到基线水平后再进行下一次测量，在检测过程中仪器持续工作，维持检测环境温度与湿度恒定，尽量减少外界环境的变化对检测结果造成的影响。根据记录的数据绘制5种不同浓度甲醛、苯和TVOC气体的传感器响应曲线并提取稳态峰值，分析稳态峰值与对应浓度的相关性，绘制拟合曲线并作为标定方程，考虑斜率和拟合程度(R2)同时较大为最优，选择检测使用的传感器。根据稳态峰值与浓度梯度的相关性分析，可通过系统传感器响应计算得到环境目标气体的浓度。

由于传感器响应稳定时间为30 s，系统可任意设置大于30 s的数据存储间隔，考虑单片机Flash的容量有限，所以设定每隔1 min记录保存一次数据。系统可任意设置大于30 s的数据发送间隔，把目标气体浓度通过蓝牙上传至手机，根据不同的应用场景来选择数据发送间隔的长短。

1.5.2 环境检测与实验

在环境检测与实验中，考虑通风橱、实验室、校园中的甲醛、苯和TVOC等环境污染气体在空气中存留时间较长，为了减少后期数据分析中的冗余信息，提高数据分析效率，同时确保关键信息没有丢失，设定穿戴式监测系统的数据发送间隔为3 min，保证在本研究的环境检测与实验中记录测试点浓度的完整信息。

本研究选取通风橱来模拟小空间的封闭环境，使用该监测系统检测环境中的有害气体浓度。为了模拟环境中存在不同浓度的有害气体，在两个玻璃皿中分别滴入低浓度和高浓度的苯溶液，关闭通风橱隔离窗与排风扇，自然挥发10 min后，即在该空间中的不同位置存在不同浓度的苯气体。选取不同位置的8个测试点，检测浓度值并记录挥发源到检测点的距离，分析浓度差异，探究浓度梯度变化与挥发源浓度、挥发源到检测点距离的关系。

为了测试监测系统的响应灵敏度与应用范围，选择实验室场景进行检测实验。实验室中存在两处试剂架，长期放置各种具有挥发性的化学溶剂，且装备各种仪器设备，环境中的气体组成较为复杂。取实验室中的不同位置点读取TVOC浓度值，测量挥发源到检测点的距离，分析浓度差异，探究浓度梯度变化与挥发源位置、挥发源到检测点距离的关系。

为了进一步扩大传感器的检测应用范围，选取浙江大学玉泉校区校园作为室外环境测试场景，每隔20～30 m作为一个TVOC的测试点，测量环境中的TVOC浓度值，根据浓度相对差异绘制校园TVOC浓度空间图谱，分析环境污染、特殊场景造成的TVOC浓度差异，并进行问卷调查来对比检测结果的可靠性。

2 结果

2.1 MOS传感器阵列响应曲线

配置0～0.5 mg/m3范围内5种不同浓度的标准气体，把传感器检测阵列置于标准气体环境中，观察记录MOS传感器的响应曲线。浓度为0.2 mg/m3的甲醛气体MOS传感器响应如图5所示，可观察到6种传感器对该浓度的甲醛气体都有明显的响应，且在30 s内达到峰值并稳定一段时间；把传感器阵列移出检测气体环境后，响应值迅速下降。其余浓度响应曲线与之类似，本研究选取稳态峰值作为唯一特征值，与浓度梯度进行相关性分析。

图5 甲醛气体(0.2 mg/m3)MOS传感器阵列响应曲线Fig.5 MOS sensors array responses for formaldehyde gas (0.2 mg/m3)

2.2 稳态峰值与浓度梯度的相关性分析

记录5种不同浓度甲醛、苯和TVOC气体的传感器响应曲线并获得稳态峰值，绘制浓度与对应6个传感器稳态峰值的曲线，可观察到随浓度的增加部分传感器的稳态峰值随之增加，并呈明显的相关性。取斜率和拟合程度(R2)同时较大为最优，甲醛气体检测时选用MS1100作为检测传感器，其浓度与稳态峰值相关性分析如图6(a)所示，苯气体检测时选用MQ138作为检测传感器，其浓度与稳态峰值相关性分析如图6(b)所示。

图6 甲醛、苯气体浓度与稳态峰值相关性分析。(a)MS1100测量甲醛；(b)MQ138测量苯Fig.6 Correlation analysis between formaldehyde and benzene concentration with steady-state peak value. (a) Formaldehyde detected by MS1100; (b) Benzene detected by MQ138

图7 TVOC浓度与稳态峰值相关性分析。(a)MQ138；(b)MS1100；(c)STK4000；(d)TGS2602；(e)WSP2110；(f)MQ137Fig.7 Correlation analysis between TVOC concentration and steady-state peak values. (a) MQ138; (b) MS1100; (c) STK4000; (d) TGS2602; (e) WSP2110; (f) MQ137

TVOC浓度与稳态峰值相关性分析如图7所示，其中分别给出了每个传感器对不同浓度的TVOC响应曲线。由观察可知，每个传感器对TVOC都有不同程度的响应，且随浓度升高稳态峰值增大，呈明显的正相关性，拟合程度与线性程度较好(R2基本大于0.9)。由于TVOC中包含各种类型的挥发性有机化合物，所以通过6个传感器的稳态响应峰值代入标定曲线后计算对应浓度，取均值作为该检测点TVOC浓度的检测值。

2.3 通风橱苯气体挥发实验

本研究选取通风橱模拟小空间的封闭环境，在两个玻璃皿中分别滴入低浓度和高浓度的苯溶液，关闭通风橱隔离窗与排风扇，自然挥发10 min后，依次测试通风橱内8个位置点的苯气体浓度，结果如图8所示。

图8 通风橱苯气体挥发实验结果Fig.8 Experimental results of benzene gas volatilization in the fuming cupboard

由数据分析可知：测试点A～D位于通风橱上端的4个顶点，浓度普遍较低，其中距离低浓度挥发源83 cm的测试点D浓度仅为0.009 mg/m3；测试点E～H位于通风橱下端的4个拐角处，浓度普遍较高，其中距离高浓度挥发源12 cm的测试点E浓度达到0.286 mg/m3，且其余3个点的浓度均超过室内环境污染标准，测试时系统发出声光报警。此外，由分析可知，高浓度挥发源一侧的测试点A、C、E、G浓度普遍高于低浓度挥发源一侧的测试点B、D、F、H浓度，且测试点浓度与测试点到挥发源的距离成负相关性。由此证明，该监测系统可在小空间封闭多挥发源复杂环境中检测不同浓度的苯气体，且可尝试利用浓度值梯度变化寻找定位挥发源。

2.4 实验室TVOC浓度监测

实验室中存在两处试剂架，长期放置各种高浓度挥发性化学溶剂，如酒精、乙酸丁酯、甲醛、氨水、二甲苯等，且装备各种仪器设备。取实验室中不同位置点读取TVOC浓度值，结果如图9所示。

由数据分析可知：测试点D～F位于大型试剂架附近，TVOC浓度普遍较高，其中距离大型试剂架2.0 m的测试点E浓度达到0.048 mg/m3；测试点D距离大型试剂架较远，但该测试点靠近小型试剂架，TVOC浓度也相对较高；测试点C为实验室中心较为空旷的位置，浓度相对较低，且易受空气流动的影响，浓度波动较大；测试点A、B靠近实验室窗口与门口，由于接近室外纯净的空气，TVOC浓度很小，其中靠近窗口的测试点A浓度仅为0.009 mg/m3。

此外，由分析可知，测试点浓度与测试点到挥发源的距离成负相关性，有害气体浓度相比小空间的通风橱实验普遍要低，所有测试点TVOC浓度均不超过室内环境污染标准。由此证明，该监测系统既可长期实时监测室内多挥发源复杂环境中的TVOC浓度，也可随身佩戴。当需监测空间或佩戴者进入的新环境中有害气体浓度超过安全标准时，该监测系统可立即发出报警，以免人员吸入较多的有害气体对身体健康造成危害。

图9 实验室TVOC检测结果Fig.9 Detection results of TVOC volatilization in the laboratory

2.5 校园TVOC浓度图谱

本研究选取浙江大学玉泉校区校园作为室外环境测试场景，每隔20～30 m作为一个TVOC的测试点，记录TVOC浓度值，根据系统响应与浓度相对差异绘制校园TVOC浓度图谱，结果如图10所示。其中，绿色圆点表示监测系统基本无响应，黄色圆点表示检测系统响应较低，红色圆点表示检测系统响应明显。

图10 校园TVOC浓度空间图谱Fig.10 Concentration space map of TVOC volatilization in the campus

由数据分析可知，室外TVOC目标气体基本逸散在纯净的空气中，校园环境中的TVOC浓度普遍较低，达不到监测系统的检测下限。在食堂、医院、体育馆、活动中心等人流量较大的场所，在高分子楼、化工楼、发动机检测中心等特殊场合，TVOC较易聚集，浓度相对升高，监测系统有较低的响应。在校门处，人流量、车流量较大，汽车尾气与其他污染物较多，靠近校门位置TVOC浓度最高，监测系统有明显的响应。

对各地点随机选取20人进行问卷调查，询问是否在该地点闻到刺激性或其他特殊性的气味，经统计后发现与系统测量结果基本一致。由此证明，该监测系统能在室外环境中正常工作，易于携带且续航能力较强，可移动监测特殊地点的有害气体污染程度，可绘制室外环境的浓度空间分布图谱；或每天固定时间点测量，绘制时间变化图谱，可用于室外环境污染的大数据观测与分析。

3 讨论

本研究自主设计了MOS传感器阵列与软硬件系统，搭建穿戴式实时环境气体监测系统，经过系统调试确定检测目标气体的传感器型号，并分析稳态峰值与浓度的相关性，分别通过模拟小空间、室内、室外3种场景，验证该监测系统可准确检测测量点有害气体的浓度。

本研究最大的特色在于实现环境气体的穿戴式实时监测，不需要任何主观复杂的操作，即可随着穿戴者的移动，长时间自动监测环境中的有害气体浓度是否超标并及时预警，或存储数据以用于后期分析。该系统的数据记录间隔和数据传输间隔可设定为大于30 s的任意值，满足多种场景中的不同应用。通风橱模拟汽车等小空间环境，实验室模拟室内环境，校园模拟室外场景，记录穿戴者位置的甲醛、苯或TVOC的浓度值，超过标准可及时发出报警，并可在后期解析数据来寻找定位挥发源，绘制浓度时间或空间图谱，以观测分析大数据。

未来可结合多个MOS传感器的稳态峰值响应，使用人工神经网络等算法，经过对大量样本的多次训练，得到更加准确的检测浓度。该阵列后续还将用于检测其他有害挥发性气体，进一步探究更多的相关性分析，扩大应用范围，并可以选取上升时间、最大斜率等作为特征参数，使浓度检测结果更加准确。该系统可增加预富集与解吸附环节，使系统监测到更低浓度的气体，提高检测限，与呼出气体检测相融合，应用于探究诱发肺部疾病的环境因素中。未来可进一步开发手机APP应用程序与云平台，利用穿戴式设备人群量大、测量数据来源广等特点，实现众包采集与大数据分析。

4 结论

环境污染与人体健康越来越受到社会关注，实时监测环境中的有毒有害气体，具有重要的研究价值与社会效益。在本文中，介绍了一种基于MOS型气体传感器阵列的穿戴式实时环境气体监测系统，以甲醛、苯、TVOC等有害气体作为检测对象，设计了MOS气体传感器阵列、小型化硬件检测电路。传感器响应稳定时间为30 s，系统可任意设置大于30 s的数据发送间隔，把目标气体浓度通过蓝牙上传至手机；可根据不同的应用场景，选择数据发送间隔的长短；数据也可通过串口，传输至上位机。通过检测标准浓度的气体，确定检测范围并进行相关性分析，测试系统监测范围为0.01～0.5 mg/m3，稳定性与重复性良好。选取多场景进行环境监测实验，通风橱模拟小空间封闭环境，实验室模拟室内环境，系统可记录穿戴者位置的目标气体浓度值，分析浓度与距离成负相关性，实现多挥发源复杂环境中检测不同浓度的有害气体，当超过标准安全浓度时发出声光报警。校园模拟室外场景，随穿戴者移动记录不同位置的TVOC浓度，绘制浓度空间图谱，可观测和分析大数据。结果表明，该穿戴式仪器的传感器响应良好，监测系统可正常工作，有望应用于车内污染、室内装潢、室外环境等有害气体的实时和快速监测中。

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A Wearable System for the Real-Time Ambient Gases Monitoring

Gao Fan Zhang Xi Chen Chenxing Zou Yingchang An ChaoLang Lang Wang Ping*

(SchoolofBiomedicalEngineering,ZhejiangUniversity,BiosensorNationalSpecialLab,KeyLabforBiomedicalEngineeringofMinistryofEducation,Hangzhou310027,China)

In order to monitor the indoor or outdoor hazard gases and evaluate the harmful impact of these gases to humans and environment, this study developed a wearable mobile system for the real-time ambient gases monitoring based on the metal oxide semiconductor (MOS) sensors array. We designed and produced a miniaturized hardware circuit to detect the sensor signals. The system can detect the real-time concentration of these environmental toxicants continuously for a long time. This study selected formaldehyde, benzene, total volatile organic compound (TVOC) as typical harmful gases for a preliminary test. The threshold range (0.01-0.5 mg/m3) was determined by detecting the standard gas. The correlation between the steady-state peak values and the corresponding concentration was analyzed, and the fitting curve was plotted as the calibration equation. We selected the detection sensors depending on the slope and fitting degree (R2) were both the best. Experiments of environmental monitoring were performed in multi-scene applications. The fuming cupboard simulated small closed space and the laboratory simulated indoor environment. The system can record the local concentration of formaldehyde, benzene or TVOC and achieve the goal of detecting the harmful gases in volatile environment with wave multi-sources and giving out sound and light alarm. The TVOC concentration can also be detected in different positions to draw the concentration space map for observing and analyzing big data while the system was moving in the outdoor campus. The sensor stable response time was 30 s and the system can set the data transmission interval at more than 30 s. The target gas concentration was transferred to one′s smartphone via the Bluetooth or to one′s computer via the serial port. We believe that this design has potential of being used in real-time detection of the environmental target gases in cars, indoor, outdoor and other scenes.

wearable instrument; real-time mobile monitoring; MOS sensors array; detection of ambient gases

10.3969/j.issn.0258-8021. 2015. 06.003

2015-05-21， 录用日期:2015-10-23

浙江省重大科技专项(2013C03044-2)

R318

A

0258-8021(2015) 06-0654-08

# 中国生物医学工程学会会员(Member, Chinese Society of Biomedical Engineering)

*通信作者(Corresponding author)， E-mail:cnpwang@zju.edu.cn