基于小流域尺度的土壤重金属分布与土地利用相关性研究——以厦门市坂头水库流域为例

李清良，吴 倩，高进波，马 军，徐秋芳，俞 慎,*

1 浙江农林大学，杭州 311300

2 中国科学院城市环境研究所城市环境与健康重点实验室，厦门 361021

3 中国科学院大学，北京 100049

基于小流域尺度的土壤重金属分布与土地利用相关性研究
——以厦门市坂头水库流域为例

李清良1,2，吴 倩2,3，高进波2,3，马 军2，徐秋芳1,*，俞 慎2,*

1 浙江农林大学，杭州 311300

2 中国科学院城市环境研究所城市环境与健康重点实验室，厦门 361021

3 中国科学院大学，北京 100049

人类活动改变流域集水区土地利用方式同时提高了土壤重金属水平，并影响地表水重金属负荷。以具有明确地理边界的流域作为研究单元可能实现计量区别不同人类活动或因其引起的土地利用方式对土壤重金属空间分布及其环境风险的贡献。但不同人类活动及其改变的土地利用方式对土壤和地表水重金属负荷的相对贡献研究缺乏可操作性方法论。以我国典型的山塘水库小流域—福建省厦门市坂头水库流域为例，结合遥感影像解译、野外土壤重金属水平调查和GIS地统计方法，针对小流域尺度土壤重金属空间分布及其环境风险与土地利用方式相关性研究进行方法论的探索。坂头水库流域覆盖205km2，土地利用类型有林地、农业用地、城镇用地、绿地和水面等5大类。按照不同土地利用类型覆盖面积为权重，以统计最小样本数为准则，在该流域内共采集150个表层土壤样品，针对6种具有人为源特征重金属(Cu、Zn、Pb、Cr、Ni、Cd)土壤总量及富集水平进行分析，以潜在生态风险指数评价流域土壤重金属风险，并结合土地利用类型分析了其空间特征。结果表明：与林地和绿地相比，城镇用地和农业用地表层土壤重重金属水平显著较高；土壤重金属富集水平及其潜在生态风险依次为：城镇用地>农业用地>绿地>林地；城镇化加重了流域土壤重金属Cu、Zn和Cd的污染风险；土壤Pb富集水平与土地利用方式无关，可能为大气沉降来源；所有土地利用方式土壤Cr和Ni总量低于区域土壤背景值，但城镇用地的富集指数显著高于林地。基于土地利用方式的反距离加权空间插值(LU-IDW)也清晰地揭示了土壤重金属富集及其潜在生态风险与人类活动密切相关，尤其是城镇化。以野外调查结合遥感卫星图像解译和基于土地利用方式的空间插值的研究方法有效地揭示了研究流域土壤重金属的空间分布特征及其潜在风险评价空间模式，为小流域尺度的环境质量演变研究提供了方法论和案例。

重金属；表层土壤；土地利用类型；城镇化过程；潜在生态风险评价

随着全球人口的增长，土地利用方式由自然土地向农业和城镇人为利用方式改变，已经成为全球变化重要组成之一[1]。人类面临着如何平衡人类福祉用地需求和自然生态系统服务价值可持续性间的重大矛盾[2]。城镇化在现代经济发展和人类福祉提升中起着重要的作用，但同时也改变了自然生态系统及其元素生物地球化学循环，在不同程度上影响了人类居住环境[3- 4]。

重金属污染具有隐蔽性、不可降解性、生物富集性和弱移动性等特点[5]。交通运输、工业生产、市政建设等人类活动都向环境排放重金属，经大气沉降或污水灌溉使土壤重金属负荷大幅度增加，直接影响农产品和饮用水质量安全及人类健康[6- 9]。

已报道针对土壤重金属污染的研究包括来源解析[10- 11]、累积特征[12- 13]、空间分布特征[14- 15]、土壤环境质量状况与食品安全性[16]、土壤重金属污染评价[17- 18]等各方面，主要集中于区域资源开发和农田污灌等导致土壤重金属污染及其带来的环境和人体健康风险，但对不同人类活动及其引起不同土地利用变化对土壤重金属负荷贡献的研究一直停留在定性表征水平。以具有明显地理边界的流域为研究单元，其相对封闭性可实现宏微观相结合的环境计量学研究，即从流域尺度实现土壤重金属空间分布与土地利用方式间的计量研究。但相关研究较为少见，尤其针对城镇化对流域土壤和地表水的重金属负荷贡献研究鲜见报道。以流域为单元的宏微观相结合研究方法论可在空间尺度上实现重金属分布及其环境风险评价插值绘图，为流域数字管理及其污染物排放减量提供科学依据及对策。

本文以福建省厦门市坂头水库流域为对象，在空间水平研究不同土地利用方式下研究表层土壤中具人为源特征重金属元素(Cu、Zn、Pb、Ni、Cd、Cr)负荷及其空间分布特征，并应用土壤重金属富集指数评价其潜在生态风险，以期为我国城镇化流域土壤环境质量评价及土地利用规划提供科学依据和指导。本文还应用本研究团队改良的基于土地利用方式的融合空间插值方法进行重金属元素分布及其潜在生态风险的空间分析。

1 研究方法

1.1 研究小流域概况

研究小流域位于福建省厦门市西北部坂头水库流域，地理位置为24°39′12″ N、118°0′58″ E，流域面积约为205 km2，属亚热带季风性气候。流域土壤以红壤为主。根据流域气候特征可以分为湿季和干季，湿季为每年的4月至10月，干季为每年的11月至3月，全年平均降雨量约1200 mm。根据2010年DEM数据，该流域可分为5个次级流域，即水源地水库次级流域(Ⅰ)、农业城镇复合次级流域(Ⅱ)、农林城镇复合次级流域(Ⅲ)、城镇开发区次级流域(Ⅳ)和海湾次级流域(Ⅴ)；经解译2010年LandSat ETM+影像和2012年实地校正，该流域土地利用类型主要为林地、农业用地、城镇用地、绿地和水面(图1)。

图1 研究流域地理位置及土地利用方式和采样点分布图 Fig.1 Location of the studied watershed and map of land use type and sampling points

1.2 表层土壤样品采集与预处理

土壤采样方案：以次级流域为单元，根据土地利用类型及面积设置土壤采样点数量，为统计需要每种土地利用类型至少保证3个表层土壤采样点。因此，在次级流域I和II内使用500m×500 m的采样格网，次级流域IV和V内使用400m×400m的采样格网，次级流域(Ⅲ)内使用200m×200m的采样格网，共设150个采样点，其中：林地25个，农业用地49个，城镇用地63个，绿地13个(图1)。2013年3月6日—4月7日根据预设布点进行野外采样，记录GPS坐标；实际采样过程中对于落在河流、道路等地采样点调整到附近样地。每个采样点均按照10m×10m正方形4个顶点和中心点分别采样，各取表层(0—10cm)土壤约1kg，现场均匀混合后用四分法从中选取1kg样品作为代表该采样点的混合样品。土壤经登记编号后，用聚氯乙烯塑料袋封装，带回实验室内自然风干，剔除植物残体和石块，磨碎、过100目(0.15mm)尼龙网筛，混匀、保存备用。为防止样品污染，在采样和保存过程中避免与重金属器皿直接接触。

1.3 土壤重金属总量分析

处理后土壤样品重金属总量分析采用强酸消解和ICP-OES分析测定[19]。每批处理都用长江流域水系沉积物标准物(GSD- 13)做回收率实验，并以混合酸溶液做空白实验。重金属Cu、Zn、Pb、Cr、Cd和Ni的平均回收率分别为(104±8)%、(81±5)%、(97±4)%、(102±9)%、(98±6)%、(105±9)%。

实验中所有器皿均在10%硝酸溶液中酸化24h以上，所用的试剂均为优级纯。

1.4 潜在生态风险评价方法

流域表层土壤重金属潜在生态风险评价采用瑞典学者Hakanson 1980年提出的潜在生态风险指数法(PERI)[20- 21]，其计算公式如下：

(1)

(2)

(3)

1.5 空间数据差值和统计

空间数据插值：应用本研究团队改良的基于土地利用类型融合空间反距离加权差值法(LU-IDW)，即在ArcGIS(9.3)平台上对4种陆地土地利用类型斑块内分别应用反距离加权插值成图，利用流域土地利用矢量图融合得到流域表层土壤重金属总量和风险指数连续空间分布图。该方法是对不同土地利用类型进行分别插值，然后融合成图，区别于应用模型一次插值成图的传统方法。

表层土壤重金属总量、富集指数、潜在生态风险因子及其指数在不同土地利用方式间的差异进行了方差分析(ANOVA，P<0.05，SPSS(18.0)系统)。

2 结果

2.1 流域不同土地利用方式表层土壤重金属总量及其空间分布特征

在调查的6种重金属中，土地利用方式仅对表层土壤Cr和Ni总量有显著的影响，而对土壤Cd、Cu、Pb和Zn总量影响不显著(图2，P<0.05)。农业用地和城镇用地表层土壤Cr总量相当，平均值分别为14.7和14.6mg/kg，均显著大于林地表层土壤(8.5mg/kg)。表层土壤Ni总量则以城镇用地最高(平均值0.82mg/kg)，但仅显著高于林地表层土壤(0.37mg/kg)。城镇用地表层土壤Cd、Cu、Pb和Zn总量虽然由于数值变化区间太大，与其他土地利用方式差异统计不显著，但平均值均高于其他用地方式(图2)。

图2 研究流域不同土地利用类型下表层土壤Cu、Ni 、Zn、Pb、Cr和Cd总量Fig.2 Total contents of Cu, Ni, Zn, Pb, Cr and Cd in topsoil of different land use types in the studied watershed

空间插值结果与统计结果一致，即城镇用地和农业用地使流域表层土壤重金属富集，6种重金属元素虽呈现出不同的空间分布特征，但趋势一致(图3)。

2.2 流域表层土壤重金属潜在生态风险评价

图3 研究流域表层土壤重金属总量(Cu、Ni、Zn、Cr、Cd、Pb)空间分布特征Fig.3 Spatial variation of total content of heavy metals (Cu, Ni, Zn, Cr, Cd and Pb) in topsoil of the studied watershed

表1 研究流域不同土地利用类型表层土壤重金属富集指数统计值

3 讨论

本研究小流域表层土壤重金属总量空间分布特征表明，人类活动引起的土地利用方式改变提高了土壤重金属水平。与林地相比较，随着人类活动强度逐渐递增，绿地、农业用地和城镇用地方式表层土壤重金属总量相应提高(图2)。Biplob Das等[26]亦证实了土地利用类型决定土壤重金属水平，在其研究的淡水流域，土壤重金属总量随湖泊<林地<农业用地<城镇用地<矿区用地等土地利用方式逐步提高。Li等[19]进一步发现公园表层土壤重金属总量随郊区到城区的城镇化水平梯度递增。但是，Van Landeghem等[25]在美国德克萨斯州流域的研究则认为土地利用方式不影响流域表层土壤重金属水平。

表2 研究流域不同土地利用类型表层土壤重金属潜在生态风险因子和潜在生态风险指数(RI)

*平均值±标准差; 不同字母表示差异水平P<0.05，NS表示不显著

图4 研究流域表层土壤重金属潜在生态风险指数空间分布 Fig.4 Spatial distribution of the potential ecological risk index of heavy metals in topsoil of the studied watershed

流域生态系统中重金属浓度的提高直接或间接地威胁着生物受体和生态系统健康[31]。表层土壤中重金属元素除了其母质风化释放一部分外，主要来自于各种人类活动[32]。比如，Cu、Zn和Pb是交通污染源特征重金属元素[33]，汽车轮胎磨损和尾气排放均含有Zn和Cd的释放[34]。农业施用磷肥、含磷复合肥以及以城镇垃圾、污泥为原料有机肥中均混杂有Cu、Zn、Pb、Cr、Cd和Ni等重金属[35]，因此，这几种重金属被称为具有人为排放特征的污染重金属元素，即人为源重金属元素。本研究流域的表层土壤重金属含量空间分布图印证了这些人为输入途径，重金属Cu、Zn、Pb、Cr、Cd和Ni的高值区均分布在流域南部城镇用地、中部部分农业用地以及主要交通线(图3)。本研究结果表明研究流域尚处于城镇化初期，流域内废弃物处理设施尚不完善，使得邻近区域土壤重金属富集水平相对较高，将进一步导致流域水体重金属水平提高。该研究流域已作为城镇化环境与生态响应的长期定位研究站，将进一步在时间尺度进行验证。同时，本研究以野外调查结合遥感卫星图像解译和基于土地利用方式的空间插值的研究方法有效地揭示了研究流域土壤重金属的空间分布特征及其潜在生态风险评价空间模式。该方法论存在进一步改善的需要，但其多学科结合将有助于流域尺度的环境科学研究。

4 结论

本文研究结果表明：

(1)流域土地利用方式影响着表层土壤重金属总量、富集水平和潜在生态风险，人类活动强度较大的城镇用地和农业用地方式对表层土壤重金属负荷影响最大；

(2)研究流域土壤重金属富集水平相对较低，以Cu、Zn、Pb、Cd富集为主，Cr和Ni总量低于区域背景值，但其土地利用方式差异显著。流域土壤重金属的潜在生态风险为轻度水平，除城镇用地和农业用地的个别重金属外，6种重金属总量、富集水平和潜在生态风险因子均随城镇用地 > 农业用地 > 绿地 > 林地递减；

(3)以野外调查结合遥感卫星图像解译和基于土地利用方式的空间插值的研究方法有效地揭示了小流域尺度土壤重金属的空间分布特征及其潜在生态风险的空间模式。

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Distribution of heavy metals in topsoils affected by land use patterns at a small watershed scale: a case study in the Bantou Reservoir watershed in Xiamen,China

LI Qingliang1,2, WU Qian2,3, GAO Jinbo2,3, MA Jun2, XU Qiufang1,*, YU Shen2,*

1ZhejiangA&FUniversity,Hangzhou311300,China2KeyLaboratoryofUrbanEnvironmentandHealth,InstituteofUrbanEnvironment,ChineseAcademyofSciences,Xiamen361021,China3UniversityofChineseAcademyofSciences,Beijing100049,China

Anthropogenic activities increase levels of heavy metals in catchment soils while changing land use in a watershed and further impairing the receiving water. Using a watershed as a study unit might help to determine the contributions of various anthropogenic activities, or their driven land use changes to spatial loadings and environmental risks of heavy metals in catchment soils because of its close geographic boundary. Few studies have been performed at a watershed scale to understand spatial relationships between anthropogenic land use changes and heavy metal enrichment in catchment soils, and have combined this with an overall potential ecological risk of heavy metal enrichment. This study integrated satellite image interpretation, field surveys of soil heavy metal level, and geo-statistics to explore relationships of soil heavy metal loads and their potential ecological risk in an urbanizing watershed in Xiamen, China. The Bantou Reservoir watershed covers 205 km2and consists of forested land, agricultural land, urban land, green land, and water surface. Interpreted by the digital elevation map (DEM), the studied watershed is comprised of five subwatersheds. In total, 150 soil-sampling points were assigned in the watershed based on coverage of each land use type with a minimum of three samples in each subwatershed to satisfy statistical requirements. A composite sample of two top- 10 cm soil samples was collected in a 10 × 10 m square at each sampling point. Six heavy metals, Cu, Zn, Pb, Cr, Ni, and Cd were analyzed in these topsoil samples. The enrichment factor and potential ecological risk factor of each heavy metal for each land use type, and total risk index of six heavy metals for each land use type were calculated. Results indicated that urban and agricultural land use significantly increased heavy metal loads in topsoils in comparison with forest and green land use in the watershed. The enrichment factor of heavy metals calculated on the basis of the regional background values showed that urban land use has higher values than agricultural land use, followed by green and forest land use. Accordingly, the potential ecological risk factor of each heavy metal followed the same pattern. Urban land use increased the enrichment of Cu, Zn, and Cd in topsoil of the watershed in comparison with other land uses. Lead enrichment factor was not related to land use type, suggesting that Pb was derived from atmospheric deposition. Regardless of land use types in the watershed, total Cr and Ni contents in topsoil were below the regional background values, although significant increases were observed within urban land in comparison with forest land. The land use based-inverse distance weighting (LU-IDW) spatial interpolation revealed that heavy metal loads and potential ecological risks are clearly related to anthropogenic activities, especially to urbanization. This study demonstrated that the methodology we applied to understand relationships between land use change with urbanization and heavy metal enrichment and even their ecological risks at a watershed scale is feasible. The integration of traditional field survey and satellite image interpretation techniques can serve as a powerful methodology for watershed-scale studies on environmental changes.

heavy metal; topsoil; land use pattern; urbanization; potential ecological risk assessment

国家自然科学基金面上项目(41371474)；中国科学院知识创新工程重要方向项目(KZCX-YW-JC402)；创新团队国际合作伙伴计划(KZCX-YWT08)

2014- 02- 25;

2014- 06- 13

10.5846/stxb201402250327

*通讯作者Corresponding author.E-mail: xuqiufang@zafu.edu.cn；syu@iue.ac.cn

李清良，吴倩，高进波，马军，徐秋芳，俞慎.基于小流域尺度的土壤重金属分布与土地利用相关性研究——以厦门市坂头水库流域为例.生态学报,2015,35(16):5486- 5494.

Li Q L, Wu Q, Gao J B, Ma J, Xu Q F, Yu S.Distribution of heavy metals in topsoils affected by land use patterns at a small watershed scale: a case study in the Bantou Reservoir watershed in Xiamen, China.Acta Ecologica Sinica,2015,35(16):5486- 5494.