赣南黄泥湖铀矿床成矿流体的氦、氩同位素组成及其意义

2014-11-12庞雅庆林锦荣杨瑞栋胡志华王勇剑

铀矿地质 2014年4期

关键词：铀矿床黄泥铀矿

庞雅庆，林锦荣，杨瑞栋，胡志华，高飞，王勇剑

（1.核工业北京地质研究院，中核集团铀资源勘查与评价技术重点实验室，北京100029；2.江西省核工业地质局264大队，江西赣州341000）

赣南地区为我国重要的铀矿产地，位于南岭铀－多金属成矿带东端，华南板块南岭构造活动带与武功－诸广褶皱带和武夷－云开褶皱带复合交汇部位[1]，全南－寻乌EW向深断裂带与NNE向鹰潭－安远、邵武－河源深断裂带和NW向断裂交汇处。

白面石铀矿田的铀矿床曾被认为是沉积成因，但近年研究表明，该矿田的铀矿床是典型的热液铀矿床[2－3]，为火山岩型，而位于白面石铀矿田北部的黄泥湖铀矿床是该矿田代表性矿床。

1 矿床地质特征

黄泥湖铀矿床位于NW－SE向的白面石火山沉陷盆地中。基底发育NW向褶皱和断裂。盆地构造格架由NNW、WE断裂组成（图1）。矿区地层由基底和盖层两部分组成。

盆地基底主要为白面石岩体，呈NW向展布。岩性以中细粒白云母花岗岩为主，次为细粒二云母花岗岩及粗粒白云母花岗岩。花岗岩岩石化学成分富硅、富碱，属强过铝、碱性－钙碱性花岗岩，属于陆壳重熔型花岗岩。白面石岩体平均铀含量为10.7×10－6，接近于华南产铀花岗岩平均铀含量10.67×10－6[4]，为富铀花岗岩体。基底花岗岩遭风化剥蚀形成花岗质砂岩，为矿床内主要含矿层之一。花岗岩的Rb－Sr等时线年龄为249.9 Ma[5]，属海西晚期。

图1 黄泥湖铀矿床地质略图（据钟启龙等[2]修改）Fig.1 Geological map of Huangnihu uranium deposit

盆地盖层主要为一套中侏罗统菖蒲组陆相碎屑岩、双峰式火山岩和火山碎屑岩，从下到上依次为花岗质砂岩，第1层砂岩，第1层玄武岩，第2层砂岩，第2层玄武岩，第3层砂岩，第3层玄武岩，凝灰质砂岩，第4层玄武岩，流纹质晶屑凝灰岩、角砾岩、凝灰岩，第5层玄武岩，流纹斑岩。含矿主岩为第1层砂岩、贯入式玄武岩（或第1层玄武岩）及花岗质砂岩。玄武岩的Rb－Sr等时线年龄为172.6Ma[6]，流纹岩的 Rb－Sr等时线年龄为165.1Ma[6]，属早燕山期。

黄泥湖铀矿主要赋存于花岗质砂岩中，基底花岗岩中也见陡倾状铀矿化。铀矿化主要受层间构造破碎带、断裂构造破碎带控制。层间构造破碎带中铀矿体为层状、似层状、透镜状，基底花岗岩断裂构造破碎带中铀矿体为脉状、细脉状、网脉状。

矿石主要呈团块状、角砾状、浸染状、脉－网脉状构造，星散状、层状、细脉状、细脉浸染状、角砾状等结构。铀矿物以沥青铀矿为主，偶见钛铀矿、铀石，与铀矿物共生的主要金属矿物为方铅矿、黄铜矿、黄铁矿、赤铁矿、闪锌矿、金红石等，其中沥青铀矿是主要工业矿物；脉石矿物主要为方解石、石英、萤石等。围岩蚀变主要有硅化、粘土化、水云母化、绿泥石化、碳酸盐化、赤铁矿化等，其中以硅化、赤铁矿化、水云母化与铀矿化关系最为密切。

2 样品采集与分析

本次研究所用的样品均采自黄泥湖矿区480、445、418和399m标高的各个采场。在野外观察和室内研究的基础上，选取具有代表性的10件样品挑选出黄铁矿、萤石、方解石，并对其流体包裹体中的He、Ar同位素进行测试。

He、Ar同位素组成的测定用中国科学院地质与地球物理研究所兰州油气资源中心气体地球化学实验室的MM5400质谱计在线完成。样品经破碎、筛选后，留取20～60目的颗粒，用蒸馏水、乙醇、丙酮依次清洗，干燥后，称取约500mg，用薄铝箔包裹，置于真空抽提线的样品转盘中。气体抽提线和净化管线在约150℃焙烤24h以上，样品也在焙烤期间接受预加热处理以脱除表面吸附的空气。用于熔样的钽坩埚和钼坩埚于1700℃脱气24h以上，使热空白降到最低。样品在不同的温度段分别加热释放出的气体用800℃的钛炉和室温下的Zr－Al泵净化，将He、Ar等稀有气体用活性炭先后于液态氮和冰水混合物的恒温条件下分别吸附分离，然后分别进入质谱计进行含量和同位素测试。分析标样为采自兰州市皋兰山顶的大气。所有的分析结果均进行了标准校准和热本底校正。本次工作的热本底（1600℃）为（cm3STP·g－1）：4He＝2.46×10－10，20Ne＝4.08×10－10，40Ar＝1.39×10－8，84Kr＝3.07×10－12，132Xe＝1.26×10－13。He、Ar同位素浓度误差优于10%。

3 分析结果与讨论

3.1 分析结果

黄泥湖铀矿床黄铁矿、萤石和方解石中流体包裹体的氦、氩同位素组成见表1。由表1可见，该矿床黄铁矿、方解石和萤石流体包裹体的3He／4He值变化较大，为0.007～2.272Ra，除3个样品外，其余均高于地壳氦同位素组成，但低于幔源氦同位素值；40Ar／36Ar比值变化较大，为191.6～1126.1，除1个样品外，其余均接近或高于大气氩的同位素组成。

表1 黄泥湖铀矿床成矿流体包裹体He、Ar同位素组成Table 1 He and Ar isotopic composition of fluid inclusions from Huangnihu uranium deposit

3.2 数据的可靠性

对于成矿古流体的稀有气体研究而言，黄铁矿被认为是用于稀有气体研究最理想的样品，而前人也成功利用萤石和方解石探讨成矿流体的稀有气体同位素组成[7－8]。因此，利用黄铁矿、萤石和方解石共同探讨成矿流体中稀有气体来源为一种有效的方法。对矿物流体包裹体中氦、氩初始同位素组成的影响因素包括：成矿后流体活动，扩散丢失，宇宙成因3He以及放射性成因等[9]。

本次研究选取的矿物主要为与铀成矿密切伴生的紫色萤石、肉红色方解石和黄铁矿，流体包裹体主要以原生包裹体为主，其成分基本可以代表铀沉淀时成矿流体的成分。为了消除其次生包裹体的影响，样品分析测试之前对其进行了预处理，以去除次生包裹体及矿物表面吸附的He和Ar，排除成矿后流体活动的影响。

研究表明，与黄铁矿具有很低的氦扩散系数相比，其它矿物中流体包裹体中的氦在包裹体被圈闭后发生一定的丢失，但在扩散丢失过程中，氦同位素并未产生明显的分馏，因此，在以3He／4He值讨论问题时，可以不考虑扩散丢失的影响。而矿物的流体包裹体对氩都有很好的保存能力。

另外，本次研究采用的黄铁矿、萤石和方解石均采于地下坑道，因此可排除流体包裹体内存在宇宙成因3He污染的可能性。同时由于本研究区缺乏含锂矿物，含锂矿物诱发而产生3He对流体中氦浓度的影响可以忽略不计。

值得注意的是由于研究的矿床为铀矿床，流体包裹体中含有丰富的U、Th放射性元素，必须从U、Th的含量中扣除放射性成因的4He含量后才能得到比较接近真实成矿流体的He、Ar同位素，由于未测得样品中流体包裹体的U、Th含量，故我们只能粗略示踪成矿流体中的He、Ar同位素来源，但可以肯定的是初始成矿流体的3He／4He值绝对比直接测试的结果要大的多。

3.3 成矿流体的成因

热液流体中稀有气体可能有4种来源，而且不同来源气体的氦、氩同位素组成及其特征比值具有显著差别[7，10]：（1）大气饱和水（ASW），包括大气降水和海水，其典型的He和Ar同位素组成为：3He／4He＝1Ra（Ra代表大气氦的3He／4He值，为 1.4×10－6），40Ar／36Ar＝295.5，40Ar／4He 值约为 0.01；（2）地幔流体，具有高3He的特征，3He／4He的特征值一般为6～9Ra，Ar以放射性40Ar为主，40Ar／36Ar＞40000，40Ar／4He值为0.33～0.56；（3）地壳放射成因的He和Ar，3He／4He的特征值≤0.1Ra（绝大多数情况下介于0.01～0.05Ra之间），40Ar／36Ar≥45000，40Ar／4He值为0.16～0.25；（4）大气 He和Ar，由于大气He含量很低，不足以对地壳流体中的He同位素组成产生影响，但无法区分流体中是否有大气Ar的混入。

由表1可见，黄泥湖铀矿床黄铁矿流体包裹体的3He／4He值为0.024～0.202Ra，萤石流体包裹体的3He／4He值为0.179～2.272Ra，方解石流体包裹体的3He／4He值为0.007～0.168Ra，除2个样品处于地壳3He／4He值（0.01～0.05Ra）的范围内，1个小于0.01外其余均高于地壳3He／4He值（≤0.1Ra），但低于地幔3He／4He值（6～9Ra）。这表明成矿流体不仅存在有壳源He，同时也存在幔源He。另外，He同位素演化图（图 2）及R／Ra－40Ar／36Ar图解（图 3）上，投点除3个样品外，多数位于地壳端元与地幔端元之间，也说明成矿流体的He具有壳－幔混合来源的特征。此外，本次研究的矿床流体包裹体中含有丰富的U、Th放射性元素，这些放射性元素产生的4He也是影响成矿流体中3He／4He值降低的一个重要原因。因此，扣除这些影响因素后3He／4He值应该会比测试值大，尤其是矿前期流体的3He／4He值可能更接近地幔端元的3He／4He值。

表1显示黄泥湖铀矿床黄铁矿流体包裹体的40Ar／36Ar值为327.9～729.3，萤石流体包裹体的40Ar／36Ar值为191.6～1126.1，方解石流体包裹体的40Ar／36Ar值为353.6～1095.6，除1个样品（191.6）外，其余均略高于大气降水40Ar／36Ar的特征值（295.5），这说明铀矿床成矿时流体具有大气降水端元，流体中存在地壳放射性成因氩（40Ar＊）。

样品中放射性成因的40Ar＊可由下列公式计算确定：

图2 黄泥湖铀矿床流体包裹体的He同位素演化图Fig.2 Evolution diagram of helium isotope in fluid inclusions from Huangnihu uranium deposit

图3 黄泥湖铀矿床流体包裹体的R／Ra－40 Ar／36 Ar图解Fig.3 R／Ra－40 Ar／36 Ar diagram of fluid inclusions from Huangnihu uranium deposit

计算显示，样品中放射性成因40Ar＊的含量为0～74%，平均为33.9% （计算结果的1个负值，取含量值为0），大气Ar的贡献为36%～100%，平均为66.1%。同时，5个样品的40Ar／36Ar与大气饱和水的40Ar／36Ar接近，说明成矿流体中确实有大气降水的参与。Torgersen等（1988）研究表明现代地下水40Ar＊／4He值的降低与地下水从流经岩石中优先获取4He（相对于40Ar）有关。该矿床40Ar＊／4He值约为低于地壳岩石特征的40Ar＊／4He值（约0.2）（Stuart et al.，1995），表明流体在地壳长期循环过程中获取4He的效率比40Ar的要高出很多。地下水从地壳岩石中获取放射性成因的40Ar＊和4He，与Ar和He的封闭温度有关。对大多数矿物而言，He的封闭温度往往低于200℃，而40Ar＊的封闭温度往往高于200℃。然而，地幔端元流体是一种高温流体，流体的温度要远远大于200℃[9]。黄泥湖铀矿床成矿流体对地壳岩石氦的优先获取以及未能获取氩的特性说明成矿时流体温度较低，可能是一种中低温流体。

3.4 地质意义

胡瑞忠等[11－12]对华南热液型铀矿床成矿年龄及代表岩石圈伸展作用的基性脉岩、A型花岗岩年龄进行了统计，认为华南铀矿床成矿年龄几乎全部集中在白垩－古近纪，其成矿时代并不受赋矿围岩的岩性、时代和所处的大地构造单元等局部因素控制，而与代表中生代以来6次重要的岩石圈伸展作用时限（145～135、125～115、110～100、95～85、75～70、55～45Ma）具有良好的对应关系[11]。最新研究表明，黄泥湖铀矿床主成矿期为103～86Ma，与晚燕山期华南区域岩石圈伸展及该区地壳拉张期形成幔源基性脉岩的时代相对应[2－3]。

近年来对该地区铀矿床的包裹体、C－O同位素及沥青铀矿、绿泥石化学成分等研究也表明幔源组分可能参与铀成矿。综合黄泥湖矿床氦、氩同位素的研究成果，认为黄泥湖铀矿床为深源热液成因，铀矿化受深断裂构造－层间构造破碎带联合控制。深断裂的重要依据是断裂构造中有大量基性岩脉发育。控制白面石盆地的NW向白面石断裂带在菖蒲盆地东南部与NE向菖蒲深断裂连通，地幔物质沿断裂上涌，同时，地幔物质的巨大能量使地壳物质重熔，形成大量基性岩脉和酸性岩脉。源于地幔（含地幔He、Ar）的含矿热液上升，交代地壳中的富铀地质体，由于水－岩反应，流体萃取围岩中有利成矿物质。成矿流体在近地表与沿断裂下渗的大气降水混合，在有利的构造部位形成了铀矿化。