表面陷光技术及其在太阳电池中的应用

彭英才，陈乙豪，蒋冰，沈波，马蕾

(1.河北大学 电子信息工程学院，河北 保定 071002； 2.北京大学 介观物理国家重点实验室，北京 100871)

目前，人类的生存和社会发展正面临着环境不断恶化和能源日渐短缺的问题.随着世界能源需求的日益增加和传统能源对环境污染的日趋严重，迫使人们寻找新的可再生能源.太阳能具有无污染、资源分布广、永不枯竭、安全可靠和维护简单等优点，可以说是一种真正的绿色环保能源.作为一种重要的光电能量转换器件，太阳电池的研究一直受到人们的热切关注.

能量转换效率是标志太阳电池光伏特性的一个重要指标.提高太阳电池的转换效率并尽可能地降低制造成本，是人类利用和发展太阳能技术的主要追求目标.为了提高和改善太阳电池的光伏性能有两条主要途径：一条是进一步扩宽太阳光谱的吸收范围；另一条则是尽量减少太阳电池材料和结构自身的能量损失.这就需要从材料选择、结构设计、制作工艺、测试分析以及理论模拟等诸多方面进行综合探讨[1].

在太阳电池中采用表面陷光结构是为了提高太阳电池对光的吸收，进一步扩宽太阳光谱的吸收范围，以此提高太阳电池的能量转换效率.这是因为利用表面陷光结构，可以降低表面光反射和增加表面光散射，以此增加光在太阳电池中的光程，而使光吸收增加.大量实验也已表明，在太阳电池中引入陷光结构有利于提高太阳电池的能量转换效率[2].1974年，Haynos等[3-4]首次在太阳电池中制作了表面陷光结构，这一结构的引入显著提高了太阳电池的转换效率，最高值接近17%.1999年，澳大利亚新南威尔士大学(UNSW)的研究小组合理运用表面陷光结构，统筹优化制作工艺，获得了效率高达25%的单晶太阳电池，这是迄今为止所报道的最好值[5].

本文将介绍太阳电池表面陷光技术，如表面织构，表面等离子增强，并评述光子晶体和透明导电氧化物(TCO)减反膜在表面陷光中的应用.

1 表面织构陷光

表面织构是指在太阳电池表面制作凹凸起伏的角锥表面形态或类“金字塔”绒面.此形态结构不仅可以使光斜射入电池增加光程，而且可以使表面反射率降低到12%左右，由此有效提高了太阳电池表面的光吸收，进而显著地提高电池的能量转换效率.因此太阳电池表面织构一直都是人们研究的重点.

1.1 单晶硅太阳电池的表面织构

单晶硅的表面织构通常是利用碱性溶液的各向异性腐蚀，在其(100)面形成“金字塔”结构的绒面增强光吸收.图1为“金字塔”型织构化电池表面和减反射陷光光程示意.常用腐蚀液NaOH(或KOH)、水和异丙醇(IPA)混合物以及一些其他的添加剂与硅发生反应而制得.Vazsonyi等[6]利用neutral tenzids作为添加剂的NaOH和IPA混合溶液进行了单晶硅片绒面制作的实验研究，发现织构表面“金字塔”密度受到〈100〉晶向腐蚀速率和各向异性因子的影响，优化实验条件后可以获得反射率为12.5%，覆盖率为100%的织构化表面.沈辉等[7]利用碱溶液的各向异性腐蚀制备得到“金字塔”形的绒面结构，在碱溶液浓度、反应温度、腐蚀时间和添加剂用量都在最佳的反应条件下，制备得到的硅片样品绒面反射率为12.95%.

a b图1 “金字塔”型织构化的电池表面a和减反射陷光光程bFig.1 Textured cell with pyramidal surfaces andOptical path showing the trapping of light to reduce reflection

近年来，有人提出利用Na2CO3溶液来制作类“金字塔”结构.Marreroa等[8]利用Na2CO3和NaHCO3的混合溶液腐蚀单晶硅太阳电池表面，在质量分数为4% NaHCO3和20% Na2CO3混合溶液、腐蚀时间为20 min的条件下得到了优化的织构表面.在波长500～900 nm时，最低的反射率为9.09%.由此得到能量转换效率η=15.8%.Vallejo等[9]研究了用Na2CO3溶液织构化单晶硅表面，表明溶液浓度和腐蚀时间对表面织构化有很大的影响.在95℃、质量分数为25%的Na2CO3溶液、腐蚀时间为10 min的条件下得到绒面反射率为11%.

1.2 多晶硅太阳电池的表面织构

多晶硅太阳电池的出现是为了降低单晶硅太阳电池的制作成本.各向异性腐蚀广泛用于单晶硅太阳电池，却不适用于多晶硅太阳电池，主要原因是多晶硅含有大量的晶粒和晶界，且晶粒取向各不相同[11]，采用碱溶液腐蚀后表面出现许多台阶.如果能寻找一种理想的多晶硅绒面技术，对于提高多晶硅电池效率，降低成本将具有重要意义.人们已经尝试过的几种方法，如激光表面织构[12-14]、机械刻槽织构[15-16]、反应离子刻蚀织构[17-20]等.以上这些方法虽然可以取得很好的效果，但是综合成本很高，难以实现工业化大规模生产.所以，在工业生产中用酸腐蚀液对多晶硅片进行各向同性腐蚀是比较理想的表面织构方法.

Macdonald等[21]在原来的HF/ HNO3混合酸液的基础上加入了H2SO4和NaNO2，少量的NaNO2作为催化剂来减少初始反应时间，并且控制反应的剧烈程度，H2SO4对整个蚀刻溶液起到一种稳定作用，得到的多晶硅太阳电池在没有沉积减反射膜时的反射率为9.8%，并且把短路电流密度由29.3 mA/cm2提高到31.4 mA/cm2.Zhao等[22]利用各向同性腐蚀技术在多晶硅太阳电池表面，制备了“蜂窝状”的绒面结构，大幅度地提高了其能量转换效率，得到了η=19.8%多晶硅太阳电池.

2 表面等离子增强陷光

近年来，研究人员对应用金属纳米粒子激发表面等离子以增强的硅基薄膜太阳电池、有机半导体太阳电池中光吸收增强现象感兴趣.因为借助这种现象可以大幅度地提高太阳电池的能量转换效率.入射光照射到金属表面，自由电子在电磁场的驱动下在金属和介质界面上发生集体振荡，产生表面等离子体增强，它们能够局域在金属纳米颗粒周围或者在平坦的金属表面传播.贵金属(如金、银、铜等)纳米颗粒激发的表面等离子体共振频率主要在电磁光谱的可见光或红外区，因此可以利用表面等离子体增强太阳电池光吸收.由于表面等离子增强具有独特的光学特性，在太阳电池方面有着重要的应用前景，成为当前研究的一个新的热点.

a b图2 GaN/InGaN/GaN量子阱太阳电池光伏特性Fig.2 Photovoltaic properties of GaN/InGaN/GaN quantum well solar cell

Pryce等[23]在2.5 nm单结InGaN量子阱光伏器件表面上沉积100 nm银纳米颗粒阵列，在AM 1.5光谱下对200 nm厚p-GaN发射层银纳米颗粒阵列太阳电池.由图2a可看出，在AM 1.5光照条件下短路电流密度Jsc从0.223 mA/cm2增加到0.237 mA/cm2，开路电压Uoc从0.72 V增加到0.730 V.由图2b可看出，在波长200～450 nm时，电池的外量子效率增强为6%.Matheu等[24]研究了金属Au和SiO2介电纳米微粒的光散射对光伏器件的影响.结果表明，对于表面沉积有Au纳米微粒的太阳电池，当粒子密度从4×108cm-2增加到2×109cm-2时，太阳电池的Jsc增加1%～3%；而对于表面沉积有SiO2纳米微粒的太阳电池，当微粒密度从1×109cm-2增加到3×109cm-2时，其Jsc将增加4%～9%.Morfa等[25]实验研究了Ag纳米微粒的等离子增强光吸收对P3HTT:PCBM/PEDOT:PSS异质结有机光伏器件的影响.结果证实，Jsc从4.6 mA/cm2增加到了6.9 mA/cm2，Uoc从0.566 V增加到了0.590 V，由此η从1.3%增加到了2.2%.Gao等[26]将Au纳米微粒嵌入到PEDOT：PSS/P3HT:PCBM体异质结聚合物太阳电池中，发现随着Au颗粒的尺寸增大，功率转化效率随之增加.当其为60 nm时，Jsc=11.38 mA/cm2，Uoc=0.659 V，FF=0.542，η=4.07%.相比于没有Au纳米颗粒的电池，η提高了16%.Jin等[27]在 C60/CuPC(酮酞菁)有机太阳电池表面，制作了周期性的波纹状Ag电极.在其界面激发传播表面等离子激元，通过调节波纹周期，使表面等离子激元的共振波长与吸收层的本征吸收峰相一致，极大的提高了短路电流密度和功率转换效率，Jsc和η分别增加了34%和35%.

3 光子晶体陷光

如果将不同介电常数的介电材料构成周期结构，电磁波在其中传播时由于布拉格散射，电磁波会受到调制而形成能带结构，这种能带结构叫做光子能带.光子能带之间可能出现带隙，即光子带隙.具有光子带隙的周期性介电结构就是光子晶体.对应的一维、二维、三维方向上的介电材料周期性排列则为一维、二维、三维光子晶体.利用光子晶体对光具有选择特性，可以操作和控制光，以此制作应用于太阳电池陷光结构，能有效地提高太阳电池的光吸收，进而提高其转换效率.

Dominguez等[28]利用激光干涉光刻和反应离子刻蚀技术制备了不同形状和尺寸的纳米结构光子晶体，并应用与太阳电池的前表面以减少阳光的反射.发现具备三角形剖面的线性一维光子晶体呈现出优化的减反特性.与光滑的硅表面相比，反射率减少了50%以上.在不用任何减反涂层的情况下，这种结构对波长500～900 nm的光的反射率小于10%.Prieto等[29]制备了具有纳米结构光子晶体表面的单节Ge/InGaP太阳电池，如图3a所示.与不具有光子晶体表面的电池相比，光电流提高了8%，η提高了11%.如图3b所示，对于一段宽范围内的波长，外量子效率提高了22%.而对于特定的波长范围，外量子效率提高到46%.这些结果仅是在电池表面覆盖40%光子晶体的条件下得到的.

a b图3 具有光子晶体表面的单结Ge太阳电池a和具备、不具备光子晶体表面的太阳电池光照下的I-U特性曲线bFig.3 A single-junction germanium solar cell with a photonic crystal nanostructured surface and.I-U curves under illumination for PC patterned and nonpatterned solar cells

估计，在电池表面全部覆盖光子晶体的情况下，光电流将会提高22%，η将会提高25%左右.Guillaume等[30]用氢化非晶硅(a-Si:H)和二维平面光子晶体制备了100 nm的吸收层，应用于太阳电池.发现在直射光下与没有应用这种结构的电池相比吸收层对300～720 nm波长的光的总吸收增加了28%.如果使入射光呈现出一定角度，则总吸收会高于28%.这种吸收增强主要是因为在短波范围内的减反作用和长波范围内光子晶体的耦合作用.Silvia等[31]在染料敏化太阳电池中应用了多孔的一维光子晶体结构作为工作电极.仅仅用2μm厚的电极得出的η≈3.5%.与那些同样厚度而没有应用光子晶体的电极相比η提高100%～150%.Zhu等[32]在280 nm厚的α-Si:H薄膜表面上制备了纳米圆状表面结构，用此表面结构所制作的太阳电池在400～800 nm波长的光吸收率高达94%，相比于具有平滑表面的太阳电池提高了65%.在AM1.5光照条件下Jsc=17.5 mA/cm2，η=5.9%，此值比平滑表面太阳电池高25%左右.

4 TCO表面的减反膜陷光

用于硅基薄膜太阳电池透明电极的绒面TCO对于提高电池的转换效率起着十分重要的作用.硅基薄膜太阳电池要求透明电极具有极低的光电损失，高透过率和电导率以及在氢等离子体轰击下保持较好的稳定性.同时，硅基薄膜太阳电池还要求透明导电薄膜表面要具有同入射光波长相比拟的凹凸起伏的绒面结构，实现对入射太阳光的散射，从而增大入射光在电池中的光程，以增大电池的短路电流，提高电池的光电转换效率[33]，图4所示，应用了TCO绒面结构的p-i-n(a)，n-i-p(b)结构的薄膜太阳电池.下面，介绍其中最具代表性的ITO(In2O3:Sn)、FTO(SnO2:F)、AZO(ZnO:Al)的研究进展.

a b图4 p-i-n(a)和n-i-p(b)结构的薄膜太阳电池的示意Fig.4 Schematic of silicon thin film p-i-n and n-i-p solar cell

4.1 ITO透明导电膜

ITO透明导电膜透过率高导电性能优异，而且容易在酸液腐蚀中蚀刻出细微的图形，应用于薄膜太阳电池的前电极.崔敏等[34]用直流磁控溅射法制备太阳电池用ITO透明导电膜，从ITO薄膜作为太阳电池用减反射层和电极出发，得到了工艺参数的优化值，由此得到薄膜的电阻率为3.7×10-3Ω·cm，透过率(550 nm)高达93.3%.另外，利用该优化工艺条件下制备的ITO薄膜作为前电极和减反射层，制备了结构为ITO/n+-nc-Si:H/i-nc-Si:H/p-c-Si/Ag的太阳能电池,电池的Uoc=534.7 mV，Isc=49.24 mA(3 cm2)，填充因子FF=0.422 8.Zhao等[35]利用直流磁控溅射制备了ITO薄膜.优化工艺参数后，可见光的透过率为95.48%，电阻率小于4×10-4Ω·cm.把此薄膜应用于nc-Si太阳电池的顶部透明导电层，得到Jsc=21.56 mA/cm2，Uoc=534.9 mV，η=7.0%.Lee等[36]利用乙酰丙酮铟(In(acac)3)和乙酰丙酮氯化锡(Sn(acac)2Cl2)溶液，制造出了与其他溶液制作方法相比迄今透明度最高的氧化铟锡导电薄膜，该导电薄膜电阻率为5.2×10-3Ω·cm，可见光的透过率为93%，这种薄膜在柔性衬底太阳电池的应中很有前景.

4.2 FTO透明导电膜

随着太阳电池吸收光谱范围的扩展，ITO难以满足光谱响应的要求.此外由于ITO在等离子体增强化学气相沉积法(PECVD)沉积的等离子气体中稳定性差，所以，已经渐渐被FTO所取代.Noh等[37]利用喷雾热分解法制备了FTO薄膜，作为染料敏化太阳电池的的透明导电衬底.在优化条件下得到η=5.5%，Jsc=13.7 mA/cm2，FF=0.623.Hu等[38]把FTO作为阳极材料应用于有机太阳电池，在AM1.5的条件下得到η=4.41%.比起用ITO做阳极材料所得到η=4.25%有所提高.表明为了节约成本，用FTO来代替ITO做为有机太阳电池的阳极材料不失为一种好的选择.Choi等[39]利用射频磁控溅射在钠钙玻璃衬底上沉积了FTO与ITO薄膜，随后用FTO和ITO薄膜制备了光化学电池(PECs).在100 mW/cm2的光强下测得其η分别为6.47%和2.73%，充分说明FTO有比ITO更优异的光伏性能.

4.3 AZO透明导电膜

与FTO相比，AZO中的Zn、Al资源具有储量丰富，生产成本低，并且AZO具有FTO薄膜所不具有的一些优越性，如无毒性、设备技术简单和易于实现参杂等.目前，存在的主要问题是工业化大面积镀膜是存在的技术问题.不过，随着大面积AZO镀膜技术的成熟，它将会在薄膜太阳电池中占有一席之地.Tark等[40]利用射频磁控溅射技术在玻璃衬底上生长了氢化ZnO:Al(HAZO)薄膜作为多晶硅太阳电池的前电极.对于平滑的HAZO薄膜透显示出了较高的光透过率和良好的电学特性，射过率大于85%，电阻率为2.7×10-3Ω·cm.在沉积之后用稀释的HCl对表面进行蚀刻，使其表面织构化.采用此薄膜制备的p-i-n结构的μc-Si太阳电池，在长波段显示出高的量子效率，其η=7.78%.Wang等[41]用多步骤的方法制备了拥有大面积织构表面的AZO薄膜，用于薄膜太阳电池陷光.用这种薄膜制作多晶硅电池，在不损失开路电压和填充因子的情况下电流密度显著增加，所得到η=14.64%.Zhu等[42]利用1%的HF和0.5%的HCl对AZO薄膜进行两部蚀刻，先用HF蚀刻120 s，再用HCl蚀刻8～6 s.所制备的绒面织构的AZO薄膜雾度为30%，并应用于非晶硅太阳电池的前电极，得到η=8.2%

5 结语

随着光伏产业的迅速发展，提高太阳电池的转换效率并尽可能地降低制造成本成为太阳能电池研究的主要方向.减少受光面上入射阳光的反射是提高太阳能电池的光电转换效率的有效手段之一，因此合理表面的陷光结构必将日益受到人们的重视.本文从表面陷光的结构出发，评述了表面陷光近年的研究进展.人们对不同的表面陷光技术进行了大量的研究，也取得了令人可喜的研究成果.但是，目前在技术上仍然有大量的工作需要尝试和探索，以使表面陷光在太阳电池中得到更广泛的应用.今后应该注意开展以下几个方面的工作：①对于晶体硅太阳电池，继续探究晶体硅表面各向异性腐蚀的物理起因，寻找更合适的腐蚀剂来制备反射率低、表面缺陷少、排列整齐的类“金字塔”形绒面；②对于薄膜太阳电池，可以利用几种不同的陷光技术合理结合，制备兼具陷光、低反射率、高吸收率和高电导率等复合功能涂层的表面陷光结构.如在TCO透明导电薄膜表面腐蚀出细小的绒面结构，其不但具有TCO薄膜的高透光率、高电导率特性，还具备了绒面结构的低反射率特性；③由于纳米结构材料，如纳米线、量子点等具有优异的光吸收能力，所以可以利用新型纳米结构来增强表面陷光.最近报道，在光化学电池的表面制备织构化的Si纳米线，大幅度地提高了表面光吸收，得到η=9.9%.这是迄今为止由纳米结构和聚合物所构成的混合光化学电池的最高转化效率[43].

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