88Kr γ射线发射几率的测量

党云博，周冬梅，丁有钱，孙宏清，杨志红，杨 磊，马 鹏，张生栋

(1.中国原子能科学研究院 放射化学研究所，北京 102413；

2.中国原子能科学研究院 辐射安全研究所，北京 102413)

热中子诱发235U的裂变产物88Kr(产额为3.7%)的半衰期为2.84 h[1]，其经过100%的β-衰变成为子体88Rb，共发射出80多条γ射线，其中能量高于2 MeV的达13条。由于88Kr是气体放射性核素，且半衰期较短，其衰变数据测量较难。目前，世界上主要放射性核素评价库援引的88Kr的γ射线发射几率数据多为20世纪七、八十年代的测量结果[2-4]，这些数据均是用Ge(Li)探测器对裂变产生的混合气体进行在线同位素分离后直接测量得到的，测量结果的差异较大，其主要γ射线发射几率的不确定度达到4.63%[1]。因此，88Kr γ射线发射几率的准确测量十分必要。本工作拟采用通过模拟气体标准源刻度的HPGe γ探测器对放化纯88Kr气体源进行测量，利用放射性暂时平衡原理，通过子核88Rb的活度计算得到88Kr的活度，最终获得88Kr的主要γ射线发射几率。

1 实验

1.1 材料和仪器

2个石英铀靶(U3O8粉末约1 mg，235U丰度90%)及1个塑料铀靶(硝酸铀酰溶液烘干后的晶体，235U丰度90%)；4个基体材料为有机玻璃的模拟气体刻度源盒(外径75 mm、内径52 mm、内高度8 mm，中国原子能科学研究院实验工厂加工)；4张制备模拟气体源盒底衬的碳纤维薄膜，基体材料为E-51，底衬增强材料为碳纤维3K双向布(南京海拓复合材料有限责任公司)；32张直径52 mm、厚度1 mm的PUF海绵(深圳群力海绵制品厂)；8个10 μL微量进样器(上海安亭微量进样器厂)；56Co、60Co、137Cs和152Eu的放射性标准溶液(购自国防科技工业放射性计量一级站)。

HPGe γ探测器(GEM40P4型同轴HPGe探测器，相对效率40%，对60Co的1 332 keVγ射线的能量分辨率为1.7 keV，美国ORTEC公司生产)；DESPEC jr数字化谱仪(美国ORTEC公司生产)。

1.2 88Kr源的制备

将约1 mg U3O8粉末(235U丰度90%)密封于石英靶中，在中国原子能科学研究院微型反应堆(中子注量率为5×1011cm-2·s-1)中辐照2 h，冷却3 h。为避免Xe同位素对88Kr测量的干扰，将石英靶置于88Kr分离纯化装置中[5]，破碎后进行88Kr的分离。利用Kr和Xe在活性炭上吸附温度不同的特性，使裂变产生的气体先通过一0 ℃活性炭冷阱柱，则I和Xe吸附在活性炭柱上，而Kr不吸附。将纯化后的88Kr样品收集于气体源盒中，图1为气体源盒实物图。源盒内径52 mm、外径76 mm、容积约17 cm3。盒体为不锈钢材质，底部用0.7 mm碳纤维材料密封，以尽量减少对γ射线的吸收。

图1 88Kr气体源盒实物图

1.3 88Kr γ能谱的测量

将制备的88Kr气体源盒放在距已校准的HPGe γ探测器25 cm位置处测量，获取γ谱。88Kr样品制备时，向气体源盒里同时充入一定量的85Kr，作为内标源，以监测(或修正)盒内气体的均匀性和气密性，以137Cs源作为外标源，修正测量过程中死时间变化带来的影响。

2 结果与讨论

2.1 样品纯度

实验测得的88Kr样品的γ能谱示于图2。经计算得到：88Kr的初始活度为1.08×105Bq，85Krm(半衰期4.48 h)的活度为3.69×104Bq，87Kr(半衰期1.27 h)的活度为3.78×104Bq，放射性杂质85Krm和87Kr的活度分别占总活度的20.18%和20.7%。

2.2 HPGe γ探测器的效率校准

1) 气体模拟源的制作

本工作借鉴文献[6]制作模拟气体源的校准方案，制作与88Kr气体源盒尺寸和底衬相同的模拟源盒，盒体材料为有机玻璃，盒上端带盖，这样便于机械加工和模拟源制作。以PUF(聚氨酯泡沫)低密度海绵(最小基质密度为0.043 g/cm3，自吸收影响小于0.5%)为填充材料，将盒体内部空间径向分隔成10层，每层均匀地分割成8×8的小格。用微量进样器，将已知比活度的10 μL放射性标准溶液滴在每一小格上。从最低层开始，第1层滴加完后，放置低温(～40 ℃)烘干，再放入第2层海绵，再滴加、烘干，直至完成10层海绵的滴加，盖好盖子，备用。

图2 88Kr样品的γ能谱

本工作共制备了56Co、60Co、137Cs和152Eu 4种模拟气体标准源，其中56Co和152Eu作为多γ射线源，用于HPGe γ能谱仪对γ射线探测效率的校准；而60Co和137Cs则作为发射几率数据准确的单能γ射线标准源，检验多能峰效率曲线的准确性。

2) 模拟气体标准源均匀性测试

将4个模拟气体标准源放置在探测器轴向上方10 cm和20 cm处，分别在同心(与探头保持同轴)和偏心(与探头轴心相距10 cm)两个位置进行测量，源盒每次旋转60°，测量数据列于表1。

由表1可看出，4个模拟气体标准源在高、低位偏心测量的相对标准偏差均小于0.7%，说明4个模拟源在纵向和横向的均匀性均良好。

3) 能量和峰形FWHM刻度

用152Eu、60Co、137Cs和56Co的特征γ射线能峰对HPGe γ探测器进行能量和峰形刻度。谱仪的ADC为8 192道，能量刻度范围为121 keV～2.5 MeV，HPGe γ探测器的能量E(MeV)和峰形FWHM(keV)的刻度结果分别为：

表1 模拟气体标准源均匀性测量结果

E=0.057 2+0.437 249Ch-

2.896 68×10-8Ch2

(1)

FWHM=2.429 7+0.000 854Ch-

3.665 32×10-8Ch2

(2)

式中，Ch为道数。

4) 峰效率曲线的校准

将56Co、60Co、137Cs和152Eu 4个模拟气体标准源在距探头25 cm的位置分别进行了3次测量，使主要γ能峰计数为105～106，且统计不确定度小于0.3%。用Gamma Vision 6.2软件解谱，用式(3)拟合效率曲线。图3为双对数坐标下的效率校准曲线。

(3)

式中，Ai为拟合系数，依次为-0.265 207、-7.649 168、0.761 270、-0.173 760、0.022 926和-0.001 242。

图3 HPGe γ探测器探测效率拟合曲线

2.3 88Kr γ射线发射几率计算

88Kr的发射几率Pγ可由下式计算：

(4)

式中：nγKr为相应能量γ射线在所获得的γ谱中对应的全能峰的净计数率；εKr为探测器对相应能量γ射线的探测效率；AKr为待测样品的活度。

88Kr的衰变链为：

由88Kr的衰变链可看出，利用原子核衰变理论中的放射性暂时平衡原理，可由子体88Rb活度反推得到88Kr活度，88Rb活度可根据图3的效率曲线和相关的核参数得出。

从测量时刻到暂时平衡后某一时刻保存第1个谱，不清谱，累计计数到一定值后再保存第2个谱。88Kr的活度可由暂时平衡公式得到：

(5)

(6)

88Rb的活度可表示为：

(7)

将88Rb活度代入式(4)可得：

(8)

对于短寿命核素应考虑测量时间内的半衰期修正，经过时间t衰变后的粒子数Nt为：

(9)

nγ也应修正到与活度测量相同的参考时刻，当达到暂时平衡后，则有：

(10)

(11)

将式(10)、(11)代入式(8)得：

(12)

利用式(12)计算可避免两次应用半衰期数据修正及测量后期由于衰变造成的漏计数而带来的误差。88Kr γ射线发射几率实验数据与文献值的对比列于表2。

由于效率刻度的能区范围为121.8～2 598.4 keV，而效率曲线的拟合采用内插法，因此本工作未能给出88Kr衰变发射的两条低能γ射线27.513 keV、28.26 keV和1条高能γ射线2 771.02 keV的发射几率。本文的测量结果与文献[2]的数据基本吻合，尤其对于2 392.11 keV γ射线的发射几率，其相对不确定度为3.35%，与文献给出的相对不确定度相比明显减小。

由于88Kr气体源中含有少量85Kr、85Krm、87Kr等同位素，部分γ射线将产生重峰干扰现象，如731.01 keV能峰会受85Krm的731.6 keV峰的干扰，834.83、944.92、1 529.77、2 408.91 keV4个峰会受87Kr的836.37、946.69、1 531.2、2 408.5 keV峰的干扰，1 685.6 keV会受子体88Rb的1 687.3 keV峰的干扰。在能峰面积的计算中这些干扰需扣除，扣除方法为通过杂质核素的特征峰计数结合效率曲线计算出其活度，然后从总活度中进行扣除。在本次测量中，由于样品制备的活度不够强，低能区又受源本身和外标准源康普顿散射的影响大，使发射几率较小的168.5、268.24、350.04、363.5、391.20、421.70 keV峰的统计计数较小，难以给出测量值。

表2 88Kr γ射线发射几率实验数据与文献值对比

续表2

2.4 不确定度分析

88Kr γ射线发射几率计算公式中各参数的不确定度均对88Kr γ射线发射几率数据有影响，A类相对不确定度来源于两方面：1)88Kr各特征峰峰面积的不确定度，该项不确定度由各峰计数率决定；2) 活度计算中用到的88Rb 1 836 keV特征峰面积的不确定度，本文取0.25%。

B类相对不确定度主要有：探测器表面峰效率的不确定度，包括各峰效率的拟合不确定度、标准溶液活度的不确定度2.80%、溶液称取过程的不确定度1.53%；源盒体积的不确定度0.3%；88Rb的1 836 keV的发射几率数据不确定度0.66%；88Kr和88Rb的半衰期数据的不确定度，分别取1.056%和0.619%(核参数的不确定度均引自IAEA的最新评价值)。

每条γ射线发射几率的不确定度列于表2。从表2可看出，对于同一条γ射线发射几率的相对不确定度，本工作给出的值较文献值小，原因可能是：1) 本工作采用了放化分离提纯的88Kr气体样品，相比文献中未经分离的样品，避免了由于杂质核素干扰造成的重峰扣除引入的不确定度；2) 采用了碳纤维底衬的模拟气体源，相比文献直接采用液体标准源进行仪器效率校准，减小了自吸收修正所带来的不确定度的影响。

3 结论

本工作用碳纤维底衬的模拟气体源盒对HPGe γ探测器进行效率校准，有效避免了因自吸收效应修正带来的不确定度的影响，使用经过放化分离提纯后的88Kr气体源，避免了杂质核素的干扰；通过经效率校准的HPGe γ探测器对短寿命气体裂变产物核素88Kr的γ射线发射几率进行了实验测量，获得了其主要γ射线的发射几率的的实验结果，88Kr 的2 392.11 keV γ射线发射几率最大，为(34.3±1.1)%，相对不确定度为3.35%，与文献测量值相比，相对不确定度明显减小。

参考文献：

[1] FIRESTONE R B. Table of isotopes[M]. 8th ed. California: Lawrence Berkeley National Laboratory, University of California, 1998.

[2] LYCKLAMA H, KENNETT T J. Level structure of88Rb[J]. Canadian Journal of Physics, 1970, 48(6): 753-758.

[3] BUNTING R L, TALBERT W L, Jr, McCONNELL J R, et al. Decays of88Kr and88Rb[J]. Physical Review C, 1976, 13(4): 1 577-1 589.

[4] WOHN F K, GLASCOCK M D, TALBERT W L, Jr, et al. Ground-state β branching of gaseous fission products and their daughters forA=88-91[J]. Physical Review C, 1976, 13(6): 2 492-2 500.

[5] 杨志红，张生栋，杨磊，等. 气体裂变产物88Kr的放化分离方法[J]. 核化学与放射化学，2012，34(5)：269-274.

YANG Zhihong, ZHANG Shengdong, YANG Lei, et al. Method of radiochemical separation of short half-life gaseous fission product88Kr[J]. Journal of Nuclear and Radiochemistry, 2012, 34(5): 269-274(in Chinese).

[6] 王世联，李奇，樊元庆，等. 用于HPGe探测器效率标定的模拟气体刻度源的研制[J]. 原子能科学技术，2010，44(7)：773-777.

WANG Shilian, LI Qi, FAN Yuanqing, et al. Design of simulation gas calibration source for calibrating peak efficiency of HPGe detector[J]. Atomic Energy Science and Technology, 2010, 44(7): 773-777(in Chinese).