呼和浩特市大气降尘磁学特征及其环境意义

许淑婧,夏敦胜*,春 喜,王 博,张 英 (.兰州大学西部环境教育部重点实验室,干旱环境与气候变化协同创新中心,甘肃 兰州 730000；.内蒙古师范大学地理科学学院,内蒙古 呼和浩特 000)

大气降尘是指在自然环境条件下依靠重力自然沉降到地面的大气颗粒物,其来源包括沙尘暴等自然因素以及工业废气、建筑扬尘等人为因素[1-2].近年来,随着城市化进程的不断加快,大气降尘对环境质量和人体健康造成了极大威胁.一方面,大气降尘不仅直接对大气环境造成污染,还会通过降尘中富含的重金属元素改变土壤和水体的理化性质,间接造成土壤和水体环境污染[3-4];另一方面,大气降尘可以以可吸入颗粒物的形式通过呼吸作用进入人体,从而危害人体健康,影响居民生活质量[5-7].

选取快速有效的大气降尘监测方法是改善大气环境质量的前提和关键.相比传统的化学分析方法,环境磁学以快速、简捷、经济、灵敏度高、破坏性小等优势,在城市环境污染监测方面发挥着极其重要的作用[8-27].许多学者成功运用环境磁学方法判别大气降尘污染类型和来源、监测大气污染.夏敦胜等[17]通过兰州市及其对照点多年大气降尘的磁学特征对比,发现近年来空气质量有了较大改善,冬季污染逐年减轻,而夏季污染变化不大.乔庆庆等[21]对北京市朝阳区大气降尘及对照点表土磁学特征进行分析,结果表明大气降尘夏季主要来源于工业和交通,冬季主要来源于供暖期间燃煤所排放的废气.大量研究表明[17-25],在监测大气降尘指示的污染变化、反映污染分布、追踪污染物来源等方面,环境磁学具有广阔的发展前景.

国外在大气降尘的磁学特征研究和污染源解析等方面已取得很大进展,并得到广泛应用[26-27],但国内对此研究尚不全面,主要侧重于通过磁学参数的综合分析探讨大气污染如何受控于人类活动和气象、地形等因素,而对沙尘暴等自然活动的影响以及其与人类活动之间的共同作用缺乏深入研究.呼和浩特大气降尘受源区影响较大,加之近年来经济快速发展,受人类活动干扰日趋严重,是研究自然因素和人为因素对大气污染综合影响的理想城市.本文选取呼和浩特市及其对照点和林格尔县大气降尘样品作为研究对象,系统分析了大气降尘样品中磁性矿物的含量、种类、颗粒大小,并对其污染来源进行判别,以期为制定呼和浩特市大气污染防治措施提供科学依据.

1 材料与方法

1.1 样品采集

呼和浩特位于内蒙古自治区中部大青山南侧(40°51′～41°8′N,110°46′～112°10′E),属于典型的蒙古高原大陆性气候,气候四季分明,年温差和日温差均较大,年平均降水量为 335.2～534.6mm,且主要集中在7～8月.每年冬春季节,受大风、沙尘天气的影响较大.近年来,随着经济发展和城市化进程的不断加快,人类活动强烈,城市污染问题日益突出[28].对照点和林格尔县位于呼和浩特东南部约50km,气候特征同样表现为干旱、多风、寒冷、温差大.

分别选取呼和浩特市内蒙古师范大学赛罕校区(HHHT)与和林格尔县内蒙古师范大学盛乐校区(HLGE)设置大气降尘收集点,HHHT和HLGE降尘点位置离地面高度分别为11.2m和12m,可排除地面灰尘的干扰,且不受局部污染源影响.采样时间为2010年10月～2011年10月,采样工具使用人工设计柱形采样器,高 70cm,直径 35cm,位置固定不变.大气降尘样品主要按月收集,其中HHHT 2011年01月和02月和HLGE 2011年07月和08月双月合并,采集过程中去除昆虫、树叶等杂质,用毛刷将样品放入密封袋中保存.

1.2 实验方法

降尘样品在室内自然风干、称重后,用塑料薄膜包紧,装入磁学专用样品盒中压实密封.本研究对所有样品进行了磁学参数的系统测定.其中,低频(470Hz)磁化率(χlf)和高频(4700Hz)磁化率(χhf)使用英国 Bartington公司生产的 MS2型磁化率仪测定,并计算百分频率磁化率 χfd%=(χlf-χhf)/χlf×100.使用 LDA-3 型交变退磁仪(AF demagnetizer),在 0.1mT直流场叠加峰值为100mT的交变场中交变退磁后,用 Molspin Minispin小旋转磁力仪测量无磁滞剩磁(ARM),并计算无磁滞剩磁磁化率(χARM).等温剩磁(IRM)和饱和等温剩磁(SIRM)使用 MMPM10强磁仪和Molspin Minispin小旋转磁力仪测定.通常设定1T的磁场中所获得的IRM为SIRM,反向磁场 IRM-20mT、IRM-60mT、IRM-100mT和 IRM-300mT与SIRM的比值依次为S-20、S-60、S-100和S-ratio,并计算了软剩磁 SOFT=[(SIRM-IRM-20mT)/2]/mass和硬剩磁 HIRM=[(SIRM＋IRM-300mT)/2]/mass(式中mass代表质量).使用KLY-3S磁化率仪和 CS-3温度控制系统在氩气环境下完成代表性样品的磁化率随温度变化曲线的测量.以上实验均在兰州大学西部环境教育部重点实验室完成.

2 结果与分析

2.1 常规磁学参数变化

图1 呼和浩特和和林格尔大气降尘环境磁学参数季节变化Fig.1 Seasonal variation of magnetic parameters of dustfall in Hohhot and Helingeer

表1 大气降尘环境磁学参数统计Table 1 Magnetic parameters of dustfall in Hohhot and Helingeer

χlf是衡量物质被磁化难易程度的物理量,一般指示样品中磁性矿物含量的分布特征[8-9].HHHT 样品的 χlf值较高,变化范围为(359～507)×10-8m3/kg,平均值为422×10-8m3/kg,HLGE样品的χlf值较低,变化范围为(172～561)×10-8m3/kg,平均值为 320×10-8m3/kg(图 1和表 1),表明 HHHT样品磁性矿物含量高于 HLGE样品.在研究期内,HHHT样品χlf值年内变化不明显,秋冬两季稍高于春夏两季;HLGE样品年内变化较为明显,2010年10月～2011年1月χlf出现高值,从2011年2月χlf开始降低,并基本稳定到9月.HHHT样品的χlf值在秋冬两季和HLGE样品差别不大,但在春夏两季则明显高于 HLGE样品.χfd%反映超顺磁性颗粒(SP)含量变化[8], HHHT样品χfd%的变化范围为 0.12%～1.70%,平均值为 0.88%,HLGE样品 χfd%的变化范围为 0～2.78%,平均值为 0.88%.所有样品 χfd%均在 5%以下,表明两地样品中SP颗粒含量很低或几乎不含SP颗粒[9].

SIRM 不受顺磁性和抗磁性物质的影响,主要由亚铁磁性矿物和不完全反铁磁性矿物含量所控制[8].HHHT样品 SIRM 值变化范围为(2046～5231)×10-5Am2/kg, 平 均 值 为 3418×10-5Am2/kg,HLGE样品 SIRM 值变化范围为(969～2845)×10-5Am2/kg, 平 均 值 为 1771×10-5Am2/kg(图 1和表1).在研究期内,两地 SIRM值变化较为一致,从10～11月SIRM值开始升高,整个冬季都稳定在较高数值内,到次年 3月开始降低并一直持续到 10月.与 χlf有所不同,各个季节 HHHT样品的 SIRM 值均表现出明显高于HLGE样品的特点.

S-ratio常用于指示高矫顽力矿物和低矫顽力矿物的相对富集程度,它随着反铁磁性矿物贡献的增加而下降[8,29].HHHT样品S-ratio变化范围为0.92～0.99,平均值为0.96,HLGE样品S-ratio变化范围为0.84～0.98,平均值为0.94(图1和表1),表明两地样品均以亚铁磁性矿物为主.SIRM/χlf、χARM/χlf和 χARM/SIRM 可以用来识别磁性矿物颗粒大小.除SP颗粒外,磁性矿物颗粒越小越易获得剩磁(尤其是无磁滞剩磁 ARM),SIRM/χlf、χARM/χlf和 χARM/SIRM 的比值越大[30].HHHT 样品的 SIRM/χlf、χARM/χlf和 χARM/SIRM值均大于HLGE样品,表明HHHT样品磁性矿物颗粒较细.

2.2 热磁曲线

热磁曲线(κ-T曲线)可以用来识别磁性矿物的种类,揭示磁性矿物在加热过程中的转化规律[31-33].典型样品的κ-T曲线显示(图2),降尘样品的冷却曲线均位于加热曲线上方,表明样品在加热过程中有强磁性矿物生成.除和林格尔1月样品外,其他样品的κ-T曲线变化趋势较为一致:加热曲线从室温到 280℃磁化率缓慢上升,在300℃附近呈现一个极小的峰值,可能是由于加热过程中铁的氢氧化物向磁赤铁矿的转变[34];随后 300～400℃磁化率降低,暗示热不稳定的强磁性磁赤铁矿向弱磁性赤铁矿的转变[33];随着温度的继续升高,到 500℃左右磁化率达到明显的峰值,可能是由于含铁硅酸盐矿物或粘土矿物等转化为磁铁矿所造成的[32-33];温度上升到 500～580℃附近磁化率迅速下降,并在580℃附近接近于 0,表明样品的高温磁学性质变化受磁铁矿控制[8].和林格尔1月样品加热和冷却曲线都较为平直,可能反映了粗颗粒磁性矿物的特征.

图2 K-T曲线Fig.2 K-T curves of dustfall in Hohhot and Helingeer

3 讨论

3.1 降尘样品磁性矿物种类和颗粒大小

探讨两地降尘样品的磁性差异有利于分析其不同的物质来源.降尘样品的S-ratio值、热磁曲线特征表明,两地样品的磁性矿物均以亚铁磁性矿物为主.SOFT基本不受不完全反铁磁性矿物的影响,主要指示低矫顽力亚铁磁性矿物的贡献[8].由SOFT和SIRM相关分析(图3)可知,两地样品SOFT和SIRM均呈高度线性相关,相关系数分别为0.9667和0.9528,表明样品由低矫顽力亚铁磁性矿物主导.

图3 大气降尘SIRM与SOFT相关分析Fig.3 Correlation analysis between SIRM and SOFT

当磁铁矿为主要磁性矿物时,Dearing图可以用来反映磁性矿物的颗粒大小[35].将所有样品的χfd%与χARM/SIRM值投影到Dearing图(图4)上,两地样品均落在假单畴(PSD)和多畴(MD)范围内,表明其磁性矿物颗粒均以较粗的 PSD和MD为主,且HHHT样品比HLGE样品偏细.χARM和 χlf的比值关系(King图)也可以指示样品中磁性矿物的颗粒大小[36].King图结果显示(图 4),HHHT样品磁性矿物颗粒大都落在 1～5μm 之间,HLGE样品大都落在大于5μm的颗粒范围内,但差别不显著,表明两地磁性矿物均以 PSD和MD颗粒为主,且HHHT样品比HLGE样品偏细,与 Dearing 图结果一致.SIRM/χlf、χARM/χlf和χARM/SIRM 等参数的变化进一步证实此结论.大量研究表明,人类活动释放的磁性晶粒具有强磁性和粗颗粒的特征[11-24],因此,呼和浩特与和林格尔地区均受到了人类活动的影响.HHHT样品磁性矿物含量远大于HLGE样品,很大程度上说明呼和浩特地区人类活动更为显著,但HHHT样品磁性矿物颗粒却比HLGE样品偏细,这与以往研究结果[19,20]相反,可能是由于呼和浩特与和林格尔两地天然降尘来源较为一致,多为 MD粗颗粒[37],人类活动过程中产生的磁性矿物与该地区天然降尘相比甚至偏细,导致HHHT样品磁性矿物颗粒比HLGE样品偏细.

图4 大气降尘Dearing图和king图Fig.4 Dearing-plot and King-plot of dustfall in Hohhot and Helingeer

3.2 呼和浩特大气降尘污染季节变化

呼和浩特距离降尘源区较近,沙尘暴等自然因素一直影响大气环境.近些年,随着呼和浩特经济的迅速发展,城市人口迅猛增加,加之不合理的燃料结构和燃煤方式,使工业、建筑、燃煤取暖等人为因素均对大气环境造成一定影响.与西北地区自然表土相比[38-40],HHHT和HLGE样品χlf值明显偏高,且 χfd%都在 5%以下,具有污染样品高磁化率和低百分频率磁化率的特征[41].由图 1所示的大气降尘磁学参数季节变化可知,各个磁学参数值在不同季节表现出一定的差异性,表明大气降尘污染来源在不同季节对大气环境的贡献比例不均衡.

冬、春季是沙尘暴的多发季节,呼和浩特位于内蒙古高原和土默特平原的交界处,处于季风区和非季风区的过渡带上,由于受季风环流的影响,当沙尘暴天气发生时,阴山已不能起到很好的阻挡作用,内蒙古高原的表土会向东南方向迁移、沉积,成为大气降尘的重要尘源[28].相对于人类活动排放的污染物而言,自然表土磁性矿物的含量较低,因此会对城市降尘的χlf、SIRM等起到稀释作用,这在春季SIRM值中(图1)得到了明显体现,表现为春季SIRM值较其他季节呈现低值.然而,冬季沙尘暴也相对频繁,但SIRM却呈现明显的高值,这与呼和浩特冬季燃煤、地形、气象等因素有关.呼和浩特冬季严寒,大范围的燃煤取暖使排放到大气中的污染物增多,造成城市大气污染严重.黄文萍等[42]根据1986～1997年12年的监测资料得出, 呼和浩特燃煤产生的废气、粉尘对总悬浮颗粒物的贡献远大于其他排放源,占总悬浮微粒的 71.30%.张丽君[43]指出,呼和浩特采暖期耗煤量为非采暖期耗煤量的 2倍多,而且燃烧方式大多为散煤直烧,不合理的燃料结构和燃煤方式加大了冬季污染程度.造成呼和浩特冬季污染严重的另外一个重要原因是地形、气象条件.呼和浩特位于大青山南侧,东南部为蛮汉山,大部分时间受地方性局地环流控制,天气比较稳定,逆温出现频繁.夜晚出现的辐射逆温频率高、厚度大、强度高、维持时间长,限制了大气污染物的稀释和扩散,因而也造成了呼和浩特冬季污染较为严重[44].夏秋两季沙尘暴较少,受到供暖期燃煤和逆温的影响也较小,其污染程度介于春季和冬季之间.由图1可知,HHHT样品的SIRM值冬季最高,春季最低,夏秋两季介于春季和冬季之间,很好地反映了呼和浩特全年的大气污染状况.由以上分析可知,相对于χlf而言,SIRM能更好地反映呼和浩特大气污染状况,因此本研究中采用SIRM取代χlf作为大气降尘污染特征的指示器.

3.3 城市间大气降尘磁学特征空间对比

HHHT样品磁性矿物含量的指示参数值均高于HLGE样品(表1和图1),表明呼和浩特大气污染更为严重.人类活动过程往往伴随着磁性物质的排放,因而会导致磁性矿物含量的升高.近些年,呼和浩特市经济快速发展,人口比例增加,人类活动加强,导致排入大气的磁性物质必然增多.而对照点和林格尔虽然也受到一定的人类活动影响,但因其距离市区较远,影响相对较小,因此磁性矿物含量较低.

同时,选取西北地区人口最多且污染严重的两大城市–乌鲁木齐[19]和兰州[20]进行大气降尘磁学特征对比,如图 5所示.乌鲁木齐和兰州 χlf和 SIRM 平均值均高于 HHHT,尤其在冬季表现更为明显,暗示乌鲁木齐和兰州两地磁性矿物含量较高,污染比呼和浩特严重.兰州市地处黄土高原、内蒙古高原、青藏高原的交汇处,市区南北为群山环抱,狭长的河谷盆地地形及气象条件使兰州市大气层结稳定,冬季逆温强度大,极不利于空气中污染物的扩散和稀释,而干燥的气候条件、较低的植被覆盖度使兰州市生态环境极其脆弱.同时,兰州是以石油化工、有色金属、机械、电力为主的工业城市,大量污染物的排放导致兰州成为全国空气污染最严重的城市之一.乌鲁木齐三面环山,地处天山谷地,因此冬季会形成强度较大的逆温效应,且近年来城市化和工业化迅速发展,使其城市大气污染相当严重.

综上所述,地形、气象条件和人类活动共同导致了呼和浩特、乌鲁木齐、兰州严重的大气污染.不利的地形、气象条件使逆温效应极为显著,其中冬季是逆温特征最为显著的季节[44-46].通过对 3个城市逆温强度的对比可知,呼和浩特[44]1月 07:00平均可达 1.6℃/100m,乌鲁木齐[45]冬季平均为 1.06℃/100m,兰州[46]冬季平均为 0.53℃/100m.由此可见,乌鲁木齐和兰州冬季逆温强度小于呼和浩特,但污染程度更高,表明工业生产、供暖等人类活动对大气污染起到主导作用,是导致城市大气环境恶化的主要原因.因此,降低污染物的排放、合理规划工业布局是治理城市大气污染的必要措施.

图5 各城市大气降尘χlf和SIRM对比Fig.5 Comparison of χlf and SIRM in four cities

4 结论

4.1 呼和浩特降尘样品磁性特征主要受磁铁矿控制,磁性矿物为PSD和MD颗粒.与和林格尔相比,呼和浩特样品磁性矿物含量较高,颗粒较细.

4.2 相对于χlf而言,SIRM能更好地反映呼和浩特大气污染状况.呼和浩特大气污染受自然因素和人为因素的共同影响,其中地形、气象条件造成的逆温效应和冬季燃煤影响起到主导作用.

4.3 与西北两大重工业城市—乌鲁木齐和兰州相比,呼和浩特逆温强度较大,但大气污染程度相对较低,表明在现代城市环境变化中,人类活动对大气污染的影响起到主导作用.

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