吉林四方甸子钼矿床成岩成矿时代及岩石地球化学特征

张 勇, 孙景贵, 邢树文, 赵克强，王 岩, 邱殿明，刘思宇，陈 明

1.中国地质科学院矿产资源研究所/国土资源部成矿作用与资源评价重点实验室, 北京 100037 2.吉林大学地球科学学院, 长春 130061 3.吉林大学学报编辑部, 长春 130026 4.吉林省地质科学研究所，长春 130012 5.吉林省区域地质矿产调查所，长春 130022

吉林四方甸子钼矿床成岩成矿时代及岩石地球化学特征

张 勇1,2, 孙景贵2, 邢树文1, 赵克强2，王 岩1, 邱殿明3，刘思宇4，陈 明5

1.中国地质科学院矿产资源研究所/国土资源部成矿作用与资源评价重点实验室, 北京 100037 2.吉林大学地球科学学院, 长春 130061 3.吉林大学学报编辑部, 长春 130026 4.吉林省地质科学研究所，长春 130012 5.吉林省区域地质矿产调查所，长春 130022

吉林四方甸子钼矿床是一新发现的石英脉型钼矿床，矿床产于二长花岗岩中。矿床成矿包括无矿石英脉阶段、石英-辉钼矿-黄铁矿阶段和石英-碳酸盐化阶段。通过对矿区内花岗质岩石进行LA-ICP-MS同位素测年，获得花岗闪长岩成岩年龄为(170.0±1.0) Ma，二长花岗岩成岩年龄为(179.0±1.0) Ma。对含矿石英脉中辉钼矿Re-Os同位素测年分析，获得辉钼矿模式年龄值为(175.0 ± 2.6)～(176.5 ± 2.6) Ma，加权平均值为(176.1 ± 1.1) Ma，等时线年龄为(176.6 ± 4.2) Ma，表明四方甸子钼矿床形成于早侏罗世晚期。岩体w(SiO2)为66.17%～76.60%，w(Na2O)和w(K2O)分别为3.15%～5.40%和2.42%～5.42%，里特曼指数σ为2.17～2.93。稀土元素分布形式呈右倾型，轻、重稀土元素分馏明显。微量元素总体显示相对富集Rb、Ba、Th、U等大离子亲石元素(LILE)，亏损Nb、Ta、Ti、P等高场强元素(HFSE)。综合分析表明，岩石为弱过铝质I型花岗岩。成岩成矿动力学背景为燕山早期古太平洋板块向欧亚大陆俯冲作用的大陆边缘环境。

LA-ICP-MS 锆石U-Pb年龄；辉钼矿Re-Os年龄；岩石地球化学；四方甸子钼矿床；吉林桦甸

0 引言

兴蒙造山带东缘是我国重要的钼成矿带，其钼矿床的时空分布和成因多与燕山期中酸性花岗岩类相关。近年来，随着研究工作的深入，该区域内发现了多处具有重要工业价值的斑岩型、矽卡岩型和石英脉型钼矿床(图1)[1]，使得该区成为中国第二大钼矿资源产区，引起了众多专家学者的关注[2-6]。作为矿床学研究的重要问题，成岩成矿时代和地球化学是解决矿床成因研究的重要途径之一，也有助于探讨矿床在区域时空分布规律和演化特征。

四方甸子钼矿床位于吉林省桦甸市，是近年来新发现的一石英脉型钼矿床，储量达到中型矿床规模，可作为典型石英脉型钼矿床进行研究，对进一步找矿具有重要指导意义。但目前在该矿床进行的科学研究较少，成矿年代学及地球化学研究至今尚未展开，该问题已经严重制约了地质找矿工作的进展。为此，笔者在对矿床地质特征研究的基础上，通过锆石U-Pb、辉钼矿Re-Os同位素年代学和岩石地球化学研究，限定了该矿床的成矿时代，讨论了岩石的成因及形成环境等问题，为进一步讨论东北地区大规模钼成矿作用和未来地质找矿战略部署提供了科学依据。

1 区域地质背景和矿床地质特征

研究区地处吉林省中部，西侧为依舒断裂，南侧以辉发河断裂、古洞河断裂与华北地台相连。区内地层主要是古生代海相火山-沉积浅变质岩系、中生代陆相火山-沉积岩系[7]；发育海西期中基性杂岩，印支晚期碱性花岗岩、基性杂岩以及燕山期花岗杂岩等[8-9]。这种特征显示该区古生代地壳演化是在古亚洲洋裂解基础上发展起来的复合构造区，晚古生代裂解过程形成了火山-沉积岩系；晚二叠世到早三叠世古亚洲洋封闭兴蒙造山使得全区发生强烈的变质变形，形成了以呼兰群为主的中浅变质岩系、构造岩片，以及中基性、中酸性深成杂岩，并在向古太平洋板块俯冲转换阶段发生了超基性、基性杂岩就位；早侏罗世进入太平洋板块向欧亚大陆俯冲的大陆边缘环境，先后形成了大规模地壳重熔的I型花岗杂岩和H型花岗杂岩[10-12]。研究区形成的各类内生钼矿床多产在花岗杂岩岩体内，以及与古生代浅变质岩系的接触带内。详细特征见表1。

据文献[1]修改。图1 研究区区域地质和钼矿分布简图Fig.1 Diagram of regional geology and distribution of molybdenum deposits in the study area

矿区内出露的地层主要有侏罗系南楼山组和第四系，侵入岩主要为二长花岗岩(图2a)，少量黑云母石英闪长岩和花岗闪长岩。与钼矿成矿关系最为密切的岩体为二长花岗岩，钼矿体以含辉钼矿石英脉形式赋存在二长花岗岩内的断裂构造中，矿体呈脉状，局部有尖灭再现、分支复合的现象，但总体上呈连续的脉状。目前共发现7条钼矿体，I号矿体是主要工业矿体(图2b)，矿体长约3 100 m，南段矿体厚度为0.8～8.0 m，北段矿体厚度为0.4～5.3 m，矿石平均品位为0.6%。矿石主要呈脉状构造(图3a)、块状构造、稀疏浸染状构造等，主要矿石矿物为辉钼矿(图3b、c)和黄铁矿(图3d)，主要脉石矿物为石英、长石、黑云母。围岩蚀变主要有硅化、钾化、绢云母化、高岭土化、碳酸盐化等。以石英脉为中心，两侧围岩发育宽度不等的蚀变带:靠近石英脉为硅化带，宽度一般为0.1～2.0 m，带内发育辉钼矿化石英脉，局部富集成矿；向外为高岭土化带，宽度0.5～5.0 m，最宽处可达10.0 m左右;局部分布钾化、绿泥石化等。

1.第四系;2.凝灰岩;3.二长花岗岩;4.石英脉;5.矿体; 6.钻孔及勘探线; 7.采样位置。图2 四方甸子钼矿床地质简图(a)及勘探线剖面图(b)Fig.2 Geological map(a) and exploration line profiles(b) of the Sifangdianzi Mo deposit

a.辉钼矿-石英脉；b.辉钼矿；c.辉钼矿；d.黄铁矿；e.二长花岗岩；f.花岗闪长岩。Q.石英；Pth.条纹长石；Pl.斜长石；Bi.黑云母； Mo.辉钼矿；Py.黄铁矿。图3 四方甸子钼矿矿物集合体和矿石手标本及显微照片Fig.3 Photomicrographs of ore veins and mineral assemblages from the Sifangdianzi Mo deposi

根据矿物组合及相互穿插关系，将成矿过程划分为3个成矿阶段：无矿石英脉阶段(Ⅰ)，主要生成大量石英；石英-辉钼矿-黄铁矿阶段(Ⅱ)，组成矿物为石英、黄铁矿、辉钼矿，黄铁矿、辉钼矿呈脉状、稀疏浸染状或块状分布于石英脉中，此阶段石英脉含矿性均较好，为主成矿阶段；石英-碳酸盐化阶段(Ⅲ)，主要矿物为呈块状或细脉状的方解石。

2 实验样品及分析方法

2.1 锆石LA-ICP-MS U-Pb 测试

锆石测年和主量、微量元素测试样品采自矿区二长花岗岩(Jsf3)(图3e)和花岗闪长岩(Jsf1)(图3f)。二长花岗岩呈中--细粒结构，块状构造；主要矿物有石英(25%～30%)、斜长石(25%～30%)、碱性长石(40%～45%)、黑云母(2%～3%)。花岗闪长岩呈中--细粒结构，块状构造；主要矿物有石英(35%～40%)、斜长石(35%～40%)、碱性长石(10%～15%)、黑云母(5%～10%)。样品的锆石单矿物分离采用常规分离法进行，制靶是在双目镜下将锆石样品置于环氧树脂内抛磨至粒径的一半左右，抛光、清洗制成样品靶，然后进行锆石显微(透射光、反射光和CL图像)照相；CL图像在北京大学物理系扫描电镜上完成。

锆石LA-ICP-MS U-Pb年龄测定在北京大学造山带与地壳演化教育部重点实验室完成。激光剥蚀系统为美国Cohereent公司的Com Pex 102 Excimer Laser，ICP-MS为 Agilent 公司生产的Agilent7500a。锆石U-Pb年龄测定采用国际标准锆石91500作为外标标准物质，采样方式为单点剥蚀，每测定5个样品分析点测一次标准，数据处理采用GLITTER程序，锆石谐和图和年龄权重平均计算采用ISOPLOT程序(2.06)。

样品主量和微量元素测试在河北省廊坊市区域地质矿产调查研究实验室完成，全岩主量元素分析采用常规湿法(AF)，微量元素、稀土元素采用化学试剂熔样、分离法在电感耦合等离子质谱仪(ICP-MS)进行测定，精度高于5%，RSD(相对标准偏差)小于5%。

2.2 辉钼矿Re-Os测试

辉钼矿样品分别采集于矿区不同部位的含辉钼矿石英细脉(Jsf7)。室内在无污染状态下粉碎，经重力、磁力进行分离后，在双目镜下挑选新鲜、无氧化、纯度大于99%的粉末状辉钼矿(粒径0.05～0.20 mm)；实验提纯的过程中，通过不断粉碎和混合达到了颗粒的细化均一，以避免Re-Os同位素的失藕影响[16-17]。样品Re-Os同位素测试工作在国家地质实验测试中心Re-Os同位素实验室进行，样品的化学处理流程和质谱测定技术详见文献[18-20]。模式年龄t计算公式如下：t=[ln(1+187Os/187Re)]/λ，Re衰变常数值采用1.666×10-11a-1[21]。

3 测试结果

3.1 锆石LA-ICP-MS U-Pb年龄

所分离的单颗粒锆石外形主要呈粒状和柱状，无色、透明，部分锆石内见细小包裹体及裂纹；阴极发光图像(CL)显示，所有内部均具有明显的成分生长环带构造，具岩浆结晶形成的锆石特征。

本次获得的实验数据结果见表2。花岗闪长岩18个分析点w(U)和w(Th)分别为(157.68～1 451.01)×10-6和(79.03～880.93)×10-6，锆石Th/U值为0.29～1.21；二长花岗岩17个分析点w(U)和w(Th)分别为(158.06～1 539.31)×10-6和(83.58～732.71)×10-6，锆石Th/U值为0.41～0.75；均指示岩浆锆石特征[22]。Jsf1样品中分析点Jsf107年龄为181 Ma，大于其他分析点的年龄，且谐和性较好，应为捕获的岩浆锆石;其余17组分析测试点测试年龄值为166.0～172.0 Ma，加权平均年龄为(170.0±1.0)Ma(MSWD=1.17，图4a)。Jsf3样品中分析点Jsf302年龄为211 Ma，明显大于其他分析点的年龄，且谐和性较好，应为捕获的早期岩浆锆石;其余16组谐和年龄为177～181 Ma，加权平均年龄为(179.0±1.0)Ma(MSWD=0.36，图4b)。

图4 四方甸子钼矿花岗闪长岩(a)、二长花岗岩(b)锆石U-Pb年龄谐和图和辉钼矿Re-Os等时线(c)图Fig.4 LA-ICP-MS U-Pb concordia diagram of zircon from granodiorite (a) , monzogranite (b) and Re-Os isochrones diagram(c)of molybdenite in Sifangdianzi Mo deposit

3.2 辉钼矿Re-Os年龄

本次辉钼矿Re-Os同位素测试结果见表3。由表3可知，w(Re)为(3.612～7.925)×10-6，w(187Re)为(2.270～4.981)×10-6，w(187Os)为(6.628～14.630)×10-6。模式年龄为(175.0±2.6)～(176.5±2.6) Ma，加权平均值为(176.1±1.1) Ma，得到等时线年龄为(176.6±4.2) Ma(图4c)。由等时线获得187Os初始值为-0.02±0.19，初始值接近于0，说明辉钼矿形成同时几乎不含187Os，辉钼矿中的187Os由187Re衰变而成，满足Re-Os同位素体系模式年龄计算条件。加权平均年龄(176.1±1.1 ) Ma和等时线年龄为(176.6±4.2 ) Ma 较吻合，说明获得的等时线年龄为辉钼矿结晶年龄。

3.3 岩石地球化学特征

3.3.1 主量元素

本次研究选取了4件新鲜样品进行分析，数据列于表4。二长花岗岩和花岗岩闪长岩的w(SiO2)分别为76.60%、76.47%和66.17%、68.91%，w(Na2O)分别为3.15%、3.17%和5.40%、5.04%，w(K2O)分别为5.42%、5.35%和2.84%、2.42%，K2O/Na2O分别为1.72、1.69和0.53、0.48，里特曼指数σ分别为2.18、2.17和2.93、2.15。在w(SiO2)-w(K2O)图上，二长花岗岩数据点落入高钾钙碱性系列，花岗闪长岩数据点落入钙碱性系列(图5a)；两者的A/CNK值均为1.01、1.02，A/NK值为1.12、1.14和1.39、1.40，属弱过铝质花岗岩(图5b)。

3.3.2 微量元素

微量元素分析结果见表4。由表4 可知，稀土总量为(90.36～99.76)×10-6，轻重稀土之间分异明显，LREE/HREE=9.34～15.32， LaN/YbN为9.61～18.57，δEu=0.50～0.83。球粒陨石标准化稀土配分曲线总体呈右倾趋势(图6a)，且具有Eu负异常，说明岩浆经历了一定程度的斜长石分离结晶作用。在微量元素原始地幔标准化蛛网图上(图6b)，岩石总体显示富集Rb、Ba、Th、U等大离子亲石元素(LILE)，亏损Nb、Ta、P、Ti等高场强元素(HFSE)。

4 讨论

4.1 四方甸子钼矿成岩成矿时代

对东北地区已有的花岗岩年龄数据进行统计和分析，显示研究区中生代存在 200～160 Ma、150～135和135～100 Ma 3期岩浆活动，且区域岩浆活动与成矿在时序上有很好的对应性[27]。笔者利用高精度的锆石LA-ICP-MS U-Pb和辉钼矿Re-Os同位素进行定年研究，获得与成矿密切相关的二长花岗岩(Jsf3)年龄为(179.0±1.0)Ma、花岗闪长岩(Jsf1)年龄为(170.0±1.0)Ma，所测岩石中锆石的CL图像特征及Th/U值显示，锆石均为岩浆锆石，所测的年龄可以代表岩浆侵位结晶年龄。结合前人研究成果表明，矿区存在2期岩浆侵入活动：第一期为晚三叠世(211 Ma)，第二期为早--中侏罗世，岩浆作用的两次岩浆侵入分别形成二长花岗岩(179 Ma)和花岗闪长岩(170 Ma)。本次获得的辉钼矿的Re-Os同位素年龄是对成矿时代的有效限定，实验结果表明，辉钼矿Re-Os同位素等时线年龄为(176.6 ± 4.2)Ma。结合该矿床为石英脉型钼矿床，成矿热液主要来源应与成矿年龄较为一致的花岗岩体，而矿区二长花岗岩年龄与成矿年龄最为接近，这一特征显示成矿作用与此期岩浆活动(二长花岗岩)关系密切，为同时期的成岩成矿事件，矿床的形成与岩体侵位有密切的成因联系。而矿区花岗闪长岩形成年龄(170 Ma)则代表了区域上另一期与钼成矿关系密切的岩浆-流体活动[27]。

4.2 岩石成因类型

矿区内岩石相对富集Rb、Th、Ba等大离子亲石元素，亏损Nb、Ta、Ti和P等高场强元素，稀土元素分布形式呈明显的右倾型，轻重稀土分馏明显，且A/CNK<1.1，属于弱过铝质花岗岩，显示了I 型花岗岩的岩石地球化学特征[28]；在w(Ce)-10 000 Ga/Al、w(Zr)-10 000 Ga/Al图解(图7)上，4件花岗岩样品均落在I & S型花岗岩区。总体上，矿区花岗岩具有弱过铝质I型花岗岩的特征。

表3 四方甸子钼矿中辉钼矿Re-Os同位素测试结果

表4 四方甸子钼矿花岗岩主量元素、微量元素分析结果及参数

注：主量元素质量分数单位为%;微量元素质量分数单位为10-6。

a.底图据文献[23]；b底图据文献[24]。图5 四方甸子钼矿花岗岩w(SiO2)-w(K2O)图解(a)和A/CNK-A/NK分类图解(b)Fig. 5 w(SiO2)-w(K2O) diagram(a) and A/CNK-A/NK classification diagram(b)for granite from the Sifangdianzi Mo deposit

球粒陨石数据引自文献[25]；原始地幔数据引自文献[26]。图6 四方甸子钼矿花岗岩类稀土元素配分曲线(a)和微量元素原始地幔标准化蛛网图(b)Fig.6 Chondrite-normalized REE patterns of granitoids(a) and primitive mantle-normalized trace elements web diagram(b) for granite from the Sifangdianzi Mo deposit

底图据文献[29]。图7 四方甸子钼矿花岗岩w(Ce)-10 000Ga/Al、 w(Zr)-10 000Ga/Al岩石类型判别图Fig.7 Ce, Zr-10 000Ga/Al diagram for rock type discrimination of granites in the Sifangdianzi Mo deposit

4.3 成岩成矿构造背景

矿区花岗岩富集大离子亲石元素、亏损高场强元素、富集轻稀土，显示出具有俯冲带岩浆作用的特征[30]。另外，在w(Nb)-w(Y)、w(Rb)-w(Y+ Nb)形成环境判别图解上(图8a,b)，成分点均落在火山弧和同碰撞花岗岩区，表明花岗岩形成于岛弧或活动大陆边缘的构造环境。

VAG+Syn-COLG.火山弧花岗岩+同碰撞花岗岩；WPG.板内花岗岩；ORG.洋脊花岗岩；Syn-COLG.同碰撞花岗岩；VAG.火山弧花岗岩。底图据文献[31]。图8 四方甸子钼矿花岗岩w(Nb)-w(Y)、 w(Rb)-w(Y+ Nb)构造环境判别图解Fig.8 w(Nb)-w(Y) and w(Rb)-w(Y+ Nb) diagram for tectonic setting discrimination of granite in the Sifangdianzi Mo deposit

研究区是东亚大陆边缘火山-侵入岩带的重要组成部分，自古生代以来，区域上发生了复杂的构造-岩浆事件。其中，古太平洋板块的俯冲作用对东北地区中生代岩浆活动及成矿作用具有明显的控制作用[12]。在兴蒙造山带东端的大兴安岭地区、小兴安岭--张广才岭地区、延边地区及辽东地区发育着大量侏罗纪花岗岩[8]，其形成与太平洋板块俯冲体制有关[32]。孙德有等[33]研究认为东北地区东部早侏罗世I 型花岗岩的构造属性类似于现今的太平洋东岸，推测在佳木斯地块以西的张广才岭地区存在活动大陆边缘，代表了古太平洋构造域的开始。Yu 等[34]研究小兴安岭--张广才岭早侏罗世镁铁质岩浆作用时，指出其形成与古太平洋板块对欧亚大陆的俯冲有关。基于前人对花岗岩的研究和本次研究成果，认为研究区内侏罗纪花岗岩和与其伴生的大规模钼成矿作用与古太平洋板块对欧亚大陆的俯冲作用密切相关。

5 结论

1)四方甸子钼矿床为一石英脉型钼矿床，矿体主要以含辉钼矿石英脉形式赋存在二长花岗岩体中。成矿过程依次划分为无矿石英脉阶段、石英-辉钼矿-黄铁矿阶段和石英-碳酸盐化阶段；围岩蚀变主要有硅化、钾化、绢云母化、高岭土化、碳酸盐化等。

2)四方甸子钼矿区花岗闪长岩的形成年龄为(170.0±1.0) Ma，二长花岗岩的形成年龄为(179.0±1.0) Ma，辉钼矿Re-Os模式年龄值为(175.0±2.6)～(176.5±2.6) Ma，加权平均值为(176.1±1.1) Ma，等时线年龄为(176.6±4.2) Ma，表明四方甸子钼矿床形成于早侏罗世晚期。

3)岩石地球化学特征表明，岩石富集大离子亲石元素，亏损高场强元素，属弱过铝质I 型花岗岩类，具有俯冲带岩浆作用的特征。成岩成矿作用与早侏罗世古太平洋板块向欧亚大陆的俯冲密切相关。

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Diagenetic and Metallogenic Geochronology and Geochemical Characteristics of the Sifangdianzi Molybdenum Deposit in Jilin Province

Zhang Yong1,2, Sun Jinggui2, Xing Shuwen1, Zhao Keqiang2, Wang Yan1, Qiu Dianming3，Liu Siyu4，Chen Ming5

1.Institute of Mineral Resources,CAGS/MLR Key Laboratory of Metallogeny and MineralAssessment,Beijing 100037，China 2.College of Earth Sciences, Jilin University, Changchun 130061, China 3.Editorial Department of Journal, Jilin University, Changchun 130026, China 4.Institute of Geologic Sciences of Jilin Province, Changchun 130012, China 5.Regional Survey of Geology and Mineral Resources of Jilin Province, Changchun 130022, China

The Sifangdianzi Mo deposit in Jilin Province is a recently discovered quartz-vein type molybdenum deposit. The orebodies are mainly hosted in monzogranite. Its ore-forming processes can be divided into three stages: barren quartz-vein stage, quartz-molybdenite-pyrite stage and quartz-carbonatate stage. By the LA-ICP-MS U-Pb dating of zircons, we obtained the age of 170.0±1.0 Ma for granodiorite, and the age of 179.0±1.0 Ma for monzogranite. Based on the Re-Os dating of molybdenite from quartz vein type ore, the model ages obtained are from 175.0±2.6 to 176.5±2.6 Ma averaged at 176.1±1.1 Ma, and having an isochronic age of 176.6±4.2 Ma. It is indicated that the Sifangdianzi Mo deposit was formed in the early Jurassic Period. SiO2values of the granitic rocks change from 66.17% to 76.60%, Na2O and K2O are in the range of 3.15% to 5.40% and 2.42% to 5.42% respectively, their Rittmann indexes vary from 2.17 to 2.93; Their REE patterns demonstrate right-oblique linear REE patterns, the trace elements show relative enrichment of the large ion lithophile elements, and depletion of the high field strength elements. The geochemical characteristics of the granitic rocks imply they belong to I-type granite. The geotectonic mechanisms responsible for the diagenesis and mineralization were probably related to subduction of the paleo-Pacific Plate to the Eurasian continent.

zircon LA-ICP-MS age; molybdenite Re-Os age; rock geochemistry; the Sifangdianzi molybdenite Mo deposit; Huadian County of Jilin Province

10.13278/j.cnki.jjuese.201406113.

2014-04-12

国家自然科学基金项目(41390444, 41172072, 41202042)；吉林省科技发展规划项目(20100450)；中国地质调查局地质调查工作项目(12120114051401，12120113090100，1212011220806，1212011220936)

张勇(1982--)，男，博士，主要从事矿床地质方面研究，E-mail:yongzhangcc@163.com。

10.13278/j.cnki.jjuese.201406113

P618.65

A

张勇，孙景贵，邢树文，等. 吉林四方甸子钼矿床成岩成矿时代及岩石地球化学特征.吉林大学学报:地球科学版,2014,44(6):1869-1882.

Zhang Yong, Sun Jinggui, Xing Shuwen,et al.Diagenetic and Metallogenic Geochronology and Geochemical Characteristics of the Sifangdianzi Molybdenum Deposit in Jilin Province.Journal of Jilin University:Earth Science Edition,2014,44(6):1869-1882.doi:10.13278/j.cnki.jjuese.201406113.