花岗岩型热液铀矿床C、O同位素研究-以甘肃省龙首山芨岭矿区为例

陈云杰，傅成铭，王 刚，赵如意，王 伟，苗华军

(1. 核工业二〇三研究所，陕西咸阳 712000；2. 湖北宜化矿业集团有限责任公司，湖北宜昌 443100)

花岗岩型热液铀矿床C、O同位素研究-以甘肃省龙首山芨岭矿区为例

陈云杰1，傅成铭1，王 刚1，赵如意1，王 伟1，苗华军2

(1. 核工业二〇三研究所，陕西咸阳 712000；2. 湖北宜化矿业集团有限责任公司，湖北宜昌 443100)

龙首山地区是我国西北重要的花岗岩型热液铀矿产区之一,区内控矿条件复杂。研究选取甘肃省龙首山芨岭矿区内的矿床和部分矿点的热液碳酸盐样品测定其C、O同位素组成：δ13CVPDB的值在-1.50‰～-6.33‰之间，δ18OSMOW值为-2.577～5.051‰之间。进一步研究结果表明,成矿流体中矿化剂ΣCO2主要来源于与区域深大断裂有关的幔源脱气作用，同时伴有海相碳酸盐来源;成矿同时期伴随的强烈流体脱气(CO2)作用对矿质沉淀至关重要。成矿热液的水源主要为岩浆热液与大气降水混合特征，但以大气降水形成为主。

龙首山地区 碳酸盐 C, O同位素 矿化剂

Chen Yun-jie,Fu Chen-ming,Wang Gang ,Zhao Ru-yi，Wang Wei,Miao Hua-Jun. Carbon and oxygen isotopes in granite-type hydrothermal uranium deposits: A case study of the Jiling uranium ore field in Longshou shan, Gansu Province[J]. Geology and Exploration, 2014, 50(4):0641-0648.

甘肃省龙首山是我国西北地区主要的花岗岩型热液铀矿区之一，亦是祁连山-龙首山成矿带的重要组成部分。该区具有成矿范围广、矿床类型多、成矿明显受北东东向张扭性断裂控制等特征，尤其是芨岭矿区(发育有新水井和芨岭花岗岩型热液铀矿床及不计其数的矿点、矿化点等)。自首次发现铀异常以来，先后针对该地区开展了相关的岩浆活动、控矿因素及矿床成因等方面的不同程度的分析和研究①～⑥，但对矿化剂来源的研究则重视不够, 系统性研究几乎缺失。研究表明，热液中水和矿化剂的来源并非经常同步同源，铀源系统中的铀是在热液中集聚了大量合适的矿化剂之后, 才开始大规模转入热液进而形成含铀热液的，就花岗岩型铀矿床而言, 成矿热液富含∑CO2，∑CO2是热液从铀源花岗岩中浸取铀的主要矿化剂(张祖还，1987;胡瑞忠，1993)。因此，如果不弄清热液中∑CO2的来源, 即使确定了水源和铀源，也还是不能阐明含铀热液的形成机制。

1 地质背景

龙首山地区位于华北板块西南缘的阿拉善地块南缘，其南接河西走廊过渡带，北邻潮水盆地，在漫长的地质历史中经历了多旋回地质构造演化。区内出露最老的地层为古元古界龙首山岩群，是在古裂谷环境下沉积的双峰式火山岩及碎屑岩、碳酸盐岩经历角闪岩相变质作用之后形成的一套强烈变质、变形地体，其次为中元古界墩子沟岩群和新元古界孩母山岩群，最新地层为山前坳陷沉积的古近系红色碎屑岩及新近系①。

图1 甘肃龙首山芨岭地区地质图(据核工业203所资料修编,1983)Fig.1 Geological map of the Jiling area in Longshou Shan, Gansu( modified from Research Institute No. 203 of Nuclear Industry, 1983) 1-全新统；2-中新统；3-新元古界孩母山岩群；4-古元古界龙首山岩群；5-加里东期花岗岩；6-钠交代型铀矿床； 7-断层及运动方向；8-逆断层；Ⅰ-阿拉善地块；Ⅰ1-龙首山断隆带；Ⅱ-祁连地块；Ⅱ1-河西走廊1-Holocene series;2-Miocene series;3-Neoproterozoic Haimushan Group;4-lower Proterozoic Longshoushan Group; 5-Caledonian granites;6-alkali-metasomatite uranium deposit; 7-faults and movement direction; 8-reverse faults；Ⅰ-Alashan terrane;Ⅰ1-Long-shoushan break uplifted zone;Ⅱ-Qilian terrane;Ⅱ1-Hexi Corridor

图3 甘肃省龙首山芨岭(701)地区矿石特征Fig. 3 Ore types of Jiling(701), Longshou Shan a-701地区钻孔ZKJ70-1矿体段下部中发育矿后期的灰白色碳酸盐细脉；b-牛角沟地区ZKN85-5矿体下部中发育的矿后期充填状灰白色碳酸盐；c-706矿床坑道中矿体中部发育的成矿期的浅粉红色碳酸盐脉;d-701地区钻 孔ZKM11-2矿体中发育成矿期的浅粉红色碳酸盐细脉a-gray white carbonate veinlet in lower ore body of ZKJ70-1, Jilin (701)；b-gray white carbonate in nether ore body of ZKN85-5, Niujiaogou area；c-light pink carbonate vein in ore body of Xingshuijing(706);d-baby pink carbonate matrix in ore body of ZKM11-2,Jilin(701)

芨岭花岗岩体是该区最大的侵入体(图1)，于加里东期侵位于前寒武纪地层之中，是由混合花岗岩、闪长岩、灰白色斑状花岗闪长岩、肉红色(似斑状)粗粒二长花岗岩、碱性正长岩及脉岩组成杂岩体。它是由陆壳重熔岩浆经结晶分异形成的，岩浆演化成熟度高，后期出现了碱性岩及碱性热液，为龙首山铀矿的形成奠定了物质基础。

区内褶皱和断裂的主构造线近东西向，伴随着早古生代北祁连沟弧盆系的造山运动而形成；其次为近东西向构造，它们或是形成元古代后被近东西向断裂改造，或是形成于早古生代为近东西向构造的次级构造。南北缘的区域性深大断裂和不同方向的次级断裂把整个龙首山切割成若干菱形、三角形断块。

矿体产于区域性断裂和与之呈锐角相交或近于平行的次级断裂带中，成群出现，产状基本和断裂一致(图2)；铀的存在形式主要为铀矿物，其次呈类质同象和分散吸附形式。矿石具碎裂、碎斑和破碎角砾状结构，脉状、网脉状、浸染状或不规则团块状构造；围岩蚀变主要有钠长石化、赤铁矿化、绿泥石化和碳酸盐化“四位一体”的碱交代热液蚀变，局部还发育有绢云母化、硅化、粘土化、褐铁矿化等其它蚀变。

2 样品采集及分析方法

碳酸盐(方解石)为芨岭矿区比较重要的脉石矿物之一，其可以分为成矿晚期发育于矿体外围正常花岗岩中的细脉状和充填状灰白色碳酸盐(图3a,3b)，成矿期的浅粉红色碳酸盐细脉，矿石均发育有钠长石化和赤铁矿化等碱交代热液蚀变(图3c,3d)。本文重点是对该区的现有的花岗岩热液型铀矿床新水井矿床(706)、岌岭矿床(701)以及牛角沟矿点进行了系统的取样。

本次稳定同位素分析是在东华理工大学的核资源与环境省部共建国家重点实验室培育基地中完成，使用的测试仪器为德国公司生产的MAT-253气体同位素比值质谱，测定对象是样品中的方解石脉体及充填状碳酸盐化(方解石)，测试项目包括δ13C、δ18O同位素，测试方法为磷酸盐法，精度：δ13C≤0.2‰，δ18O≤0.2‰(绝大部分精度≤0.1‰)；δ18OVPDB=0.97002×δ18OSMOW-21.98。

3 分析结果及讨论

3.1 碳、氧同位素组成

从矿区分析样品的碳酸盐碳、氧同位素组成分析结果(表1)可以看出，该区碳酸盐同位素组成有以下特征。

正常花岗岩δ18OSMOW值为1.526‰～4.763‰，矿化期钠交代花岗岩中碳酸盐化样品的方解石δ18OSMOW值为1.474‰～5.051‰；正常花岗岩碳酸盐脉样品的δ18OSMOW值为-1.082‰～-2.495‰，矿期钠交代花岗岩中碳酸盐脉样品的δ18OSMOW值为-0.938‰～2.577‰；从上述可以看出工作区内成矿期和成矿晚期形成的碳酸盐的氧位素组成没有明显的差别。δ18OSMOW值反应了成矿热液的水源主要为岩浆热液与大气降水混合特征，但以大气降水形成为主(图4,红框表示主要值的集中范围)。

图4 芨岭地区方解石氧同位素组成分布(底图Hoefs,2009)Fig.4 δ18O values of calcite from Jiling (base digram from Hoefs,2009)

地壳流体中的CO2有三大主要来源:海相碳酸盐、岩浆-地幔源和地层内有机质的分解(Rollinson,1993)。地幔源δ13C为-9‰～-3‰ ,平均-6‰ ；生物成因的碳在同位素上以亏损δ13C特征,其δ13C为-20 ‰～-30‰,平均为-26‰±7‰；海水及海相碳酸盐则富集δ13C, 其δ13C约为0‰(Rollinson, 1993) 。工作区的正常花岗岩中方解石的δ13CVPDB的值在-1.95‰～-2.38‰之间，矿化期钠交代花岗岩中碳酸盐化样品的δ13CVPDB的值在-1.50‰～-3.23‰之间；正常花岗岩碳酸盐脉样品的13CVPDB的值在-2.03‰～-2.08‰之间，正常花岗岩和钠交代花岗岩中碳酸盐脉样品的13CVPDB的值在-2.79‰～-6.33‰之间。从上述可以看出,工作区内成矿期和成矿晚期形成的碳酸盐的C同位素组成没有明显的差别，受到大气水的一定影响，但总体还是稳定在岩浆或幔源碳范围之内。

表1 芨岭矿床矿石稳定同位素(δ13C、δ18O)结果

备注:碳氧同位素测试方法：样品在72℃的恒温槽中，与磷酸反应平衡1h后，用MAT-253测试所得。精度：δ13C≤0.2‰，δ18O≤0.2‰(绝大部分精度≤0.1‰)；δ18OVPDB=0.97002δ18OSMOW-21.98。

3.2 讨论

3.2.1 矿化剂来源讨论

大多数学者(李学礼等，2000；沈渭州等，1988)认为,花岗岩型铀矿的矿质来源于花岗岩，流体中的水主要来自大气降水亦被认同。但对于花岗岩型热液铀矿床中的矿化剂∑CO2来源问题具有较大的争议。归纳起来分为以下3种看法：一是源于花岗岩木身(覃慕陶等，1998)；二是来源于围岩地层(闵茂中等，1998)；三是来源于幔源脱气作用(胡瑞忠，1993；李子颖，2004；凌洪飞，2011)。也有部分学者认为不同地质背景的矿床矿化剂可能为不同来源。

以往关于芨岭矿区的矿化剂ΣCO2来源问题的讨论较少,仅在少量资料中推测认为可能来自岩浆-地幔。芨岭铀矿区与成矿有关的碳酸盐δ13C值稳定于-2.03‰～-3.23‰之间，其受大气水的影响，值相对偏大一点。成矿流体中的δ13C值虽然介于岩浆-地幔碳与海相碳酸盐之间，而倾向于岩浆-地幔碳占优(图5),这也说明了碳应不可能为单一来源。根据分析,矿床中未见与矿石共生的变质成因的石墨,围岩蚀变为中低温的蚀变,故矿化剂ΣCO2主要来自于变质成因并不可能。因此这个结果中的一个端元δ13C值较低的碳应来自大气降水或其淋滤带来的地层有机碳,那么另一端元的岩浆-地幔碳应来自何处呢?据此次对芨岭矿田的研究,认为其中的矿化剂ΣCO2亦不可能主要来自围岩花岗岩,可能来源于岩浆-地幔，理由如下:

图5 芨岭矿田成矿流体中CO2与不同来源碳的δ13C比较Fig.5 δ18O vs δ13C diagram of calcite from Jiling uranium ore field

花岗岩型铀矿的矿质大多数学者均认为来源于花岗岩，流体中的水主要来自大气降水亦被认同(李学礼，2000;沈渭州,2005)。

(1)成岩成矿时差的存在:龙首山地区花岗岩型铀矿床普遍存在矿岩时差。矿床所在的芨岭岩体的形成时代为488Ma(程学友,1970)、516Ma(甘肃地质三队，1967),而成矿时间410～299Ma和170～99Ma(赵凤民等,1970)。

3.2.2 碳、氧同位素演化机制

前已述及,本区铀成矿所需矿化剂ΣCO2主要来自深部与张性断裂有关的幔源脱气作用,与成矿有关的碳酸盐碳同位素组成位于岩浆碳范围之内。据李占游等(1987) 研究矿化早期碳酸盐形成温度为185℃,成矿晚期温度为120℃,据碳酸盐矿物-流体氧同位素分馏系数[1 000lnα方解石-水=2.78×106/T2-3.39(0～700℃)], 计算值与成矿期碳酸盐平衡的流体的δO18=+5.54‰～+7.12‰，平均为+6.09‰；花岗岩的初始流体δO18=+5.54‰～+8.29‰，平均为+8.08‰；成矿期碳酸盐平衡的流体比花岗岩的初始流体水约低2‰，这主要是由于温度下降所造成的差异。成矿流体中的水主要由循环的大气降水(经水-岩同位素交换)组成,可能有深部流体的参与。流体的氧同位素值随成矿演化而逐渐降低,这是由于温度降低与大气降水不断加入耦合作用所致。

图6 龙首山地区碳-氧同位素相关图解Fig.6 Diagram showing δ18O and δ13C from the Jiling uranium ore field

矿区的碳酸盐C、O同位素组成相对分散,暗示在成矿过程中有其他来源碳的参与。这也在另外一方面说明成矿流体在发生脱气前或脱气同时，围岩发生了水岩交换及碳的交换反应,使得该区C、O同位素组成较为复杂。

4 结论

(1) 芨岭铀矿区成矿流体中CO2的δ13C值介于岩浆-地幔碳与海相碳酸盐之间,而倾向于前者占优。矿化剂ΣCO2有部分来源于围岩,但主要来源于沿深大断裂上升的幔源脱气成因的ΣCO2。

(2) 芨岭矿区田铀成矿热液的氢、氧同位素组成具备已明显“氧飘移”的大气降水同位素特征，与岩石相互作用的古地下水具有大气降水同位素特征，成矿热液的水源主要为岩浆热液与大气降水混合特征，但以大气降水形成为主。

[注释]

① 柴保民.1987.龙首山花岗岩与铀矿化的关系[R].

② 李万华，陈云杰. 2009.河西走廊及邻区铀成矿条件、目标类型及远景研究[R].

③ 李占游. 1987.芨岭花岗岩及钠交代热液铀矿化的稳定同位素及稀土元素研究[R].

④ 魏观辉，刘玉和，王连香. 1987.龙首山地区碱交代热液铀矿床形成地球化学机理探讨[R].

⑤ 胡俊祯. 1987.龙首山成矿带成矿规律及成矿机理探讨[R].

⑥ 核工业182队7分队.1970.706矿床储量核实报告[R].

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[附中文参考文献]

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Jiling Uranium Ore Field in Longshou Mountain, Gansu Province

CHEN Yun-jie1, FU Chen-ming1, WANG Gang1, ZHAO Ru-yi1, Wang Wei1,MIAO Hua-jun2

(1.ResearchInstituteNO. 203ofnuclearindustry,Xianyang,Shaanxi712000;2.HubeiYihuaGroupMiningCo.Ltd,Yichang,Hubei443100)

The Longshou Shan area, one of the major ore uranium fields in northwest China, has complex mineralization conditions. This study selected some carbonate samples from the deposits in the Jiling mine, Longshou Shan of Gansu Province to analyze carbon and oxygen isotopic compositions. The results show that δ13C values relative to the VPDB scale range from -1.50‰ to -6.33‰, and δ18O relative to the SMOW scale fall between -2.577‰ and 5.051‰. Further research suggests that the mineralizer ∑CO2mainly comes from mantle degassing related to regional deep faults, with minor contribution of marine carbonate rocks. Strong fluid degassing occurred in uranium mineralization plays an important role in ore precipitation. Hydrothermal fluids are characterized by a mixture of magmatic fluids and atmospheric water, dominated by the latter.

Longshou uranium ore field, carbonate, carbon and oxygen isotopes, mineralizer

2013-12-15；

2014-02-01；[责任编辑]郝情情。

核工业地质局铀矿地质项目(任务书编号:2013-21)和中国地质调查局(编号：资[2014]03-005-018)资助。

陈云杰(1983年-)，男，2008年毕业于长安大学，获硕士学位，工程师，现主要从事铀矿地质勘探和科研工作。E-mail: 93236925@qq.com。

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A

0495-5331(2014)04-0641-8