低压下激光剥离的研究

林飞等

摘 要： 为了研究低压环境对激光剥离的影响，利用准分子激光剥离系统和真空腔对GaN/蓝宝石样品分别在低压下和常压下进行多脉冲激光照射，之后用台阶仪测量样品的分解深度，得知相比常压环境，低压下GaN分解深度在脉冲次数为10次、20次、30次时分别增加了为10.2%，19.0%，24.3%，之后结合GaN材料分解过程和脉冲激光照射GaN/蓝宝石结构过程进行理论分析得到相应低压和常压下的GaN材料的理论分解深度，得到与实验一致的趋势。证明了低压环境能提高激光剥离速率。

关键词： GaN； 激光剥离； 多脉冲激光照射； 激光剥离速率

中图分类号： TN24?34 文献标识码： A 文章编号： 1004?373X（2014）12?0156?04

Abstract： In order to study the effects of low?pressure environment on laser lift?off process， the experiment that a GaN/sapphire sample was irradiated by an excimer laser lift?off system in different pressure was carried out， and then the decomposition depth of the sample was measured with a profilometer. The results show that the decomposition depth of GaN in low pressure is increased by 10.2%， 19.0% and 24.3% which corresponds to the number of pulses of 10， 20 and 30. One?dimensional heat flow model of GaN/sapphire structure irradiated by laser was established. The temperature field in GaN was calculated and analyzed. The decomposition depth of GaN in different pressure was obtained. The theoretical calculation result is consistent with the experimental result. It indicates that the efficiency of laser lift?off in low pressure environment is higher than that in ordinary pressureenvironment.

Keywords： GaN； laser lift?off； multipulse lasar irradiation； laser lift?off rate

0 引 言

由于GaN材料禁带宽度宽，性质稳定，被广泛应用于蓝光、绿光以及紫外光LED器件的生产中[1?2]，其在众多领域都扮演着重要的角色，所以一直以来都吸引着极大的关注。目前主要是通过在蓝宝石衬底上的异质外延得到GaN基LED，但由于蓝宝石与GaN晶格的失配大，使得器件外延层中会存在大量位错和层错，器件效率受到限制，并且蓝宝石的电导率和热导率差，影响器件散热，且同侧电极会导致电流阻塞效应等问题。这些导致了GaN基LED的寿命短、输出功率低。1996年Kelly等人提出了应用激光剥离技术将GaN外延层和蓝宝石衬底剥离。激光剥离技术是指用一定波长的激光从蓝宝石衬底一侧照射外延片，这束激光只会被蓝宝石衬底与GaN界面处的GaN材料所吸收，GaN受热分解生成金属Ga和气体N2，从而实现与蓝宝石衬底的剥离。激光剥离技术结合键合技术，可以将GaN外延层转移到导电、导热性能更好的其他衬底（如Si、金属）上。首先可以实现在外延层的两侧制备P、N电极，从而可以减小电极与焊盘对光的遮挡、吸收；其次，两侧电极结构，使得电流几乎全部垂直地流过LED外延层，从而避免了电流阻塞效应；最后，Si或金属衬底的热导率相比蓝宝石明显更优，可以有效地改善LED的散热情况，提高其使用寿命。激光剥离技术从根本上解决了蓝宝石衬底带给GaN基LED的不利影响，因为在大功率蓝光LED芯片制作工艺中，是应用前景十分广阔的一种技术。但是激光剥离GaN外延层和蓝宝石衬底过程中存在着以下的问题：

（1） 剥离过程会产生N2气体，若N2气体无法顺利排出，界面处将产生较强气压，引起GaN膜碎裂。

（2） 过高能量密度的激光束也会对GaN膜造成损伤，引起在剥离过程中GaN膜产生裂纹。

（3） 激光光束照射的位置、环境的压强、衬底的温度、GaN膜厚度对激光剥离过程都有着一定影响。因此本文研究了在低压环境下进行激光剥离的方法，一方面降低激光剥离时GaN发生分解反应的环境气压，则GaN分解所需要的温度也随之降低，所要求的激光照射系统进行激光剥离的阈值能量密度也降低，这样就可以放大激光光斑的面积，大大加快激光剥离的速度，实现快速大面积均匀的激光剥离；另一方面低压环境可以实现及时地对N2气体的抽取，从而避免GaN膜的破裂。

1 实 验

本实验采用金属有机化学气相沉积法在蓝宝石（001）衬底上生长GaN外延层。样品结构如图1所示。样品包括430 μm厚的蓝宝石衬底，2 μm厚的本征GaN缓冲层，2 μm厚的n?GaN。采用脉冲宽度为25 ns，波长为248 nm的KrF准分子激光器在室温下分别在低压环境下和常压环境下从GaN一侧对同一样品进行脉冲激光照射10次、20次、30次，激光脉冲频率为1 Hz，能量密度为370 mJ/cm2。之后用盐酸去除热分解过程中产生的金属Ga及其氧化物，然后利用台阶仪测量GaN分解深度。

对此过程建立模型进行理论计算分析能够帮助更好得理解低压环境对激光剥离的影响。在GaN热分解的化学反应式中，吉布斯自由能变化量如下：

图3为理论计算下t=τ时GaN材料内温度随深度分布图。由图可以看出，GaN材料内温度随着z的增加而迅速降低。图4是理论计算下GaN材料内温度场分布图，可以看出在脉冲激光作用下，相同z值的GaN层内的温度先是快速上升，由于热传导作用，这段过程一般长于激光作用时间，而后温度再快速下降。若这期间GaN层的最高温度大于等于GaN的分解温度，则该处的GaN即会分解。GaN材料能发生分解的最大的z值即为GaN材料在该条件下理论分解深度。同时由图4也可以得知，GaN材料内的温度在下降阶段，刚开始速率很快，而后随着时间的增加而渐渐趋于稳定，在t=0.01 s时GaN材料界面处温度即降为25.764 1 ℃。故激光脉冲频率为1 Hz时，可不必考虑连续激光脉冲作用叠加效应。

表2为GaN材料分别在低压环境和常压环境中理论分解深度，可以得知低压下GaN分解深度明显大于常压下，这与实验的现象是相吻合的。但是理论计算下低压的GaN分解深度要远远大于实验中GaN在低压下的分解深度，一方面是因为设备老化和真空腔气密性问题，实验中真空腔的真空度并未能达到6×10-2 Torr；另一方面是因为理论计算未考虑与外界的热交换，而在实验中，因为低压下N2被抽走的同时也带走了大量的热，GaN材料内的温度不会那么高。

3 结 语

低压环境一方面能降低GaN材料的分解温度，降低激光剥离的阈值功率，从而可以通过放大光斑面积来得到与常压下一样的剥离效果，即可实现快速地将GaN薄膜从蓝宝石衬底上剥离下来；另一方面低压环境有助于及时地抽取GaN材料分解时产生的N2气体，这对实现完整地将GaN薄膜从蓝宝石衬底上剥离下来是至关重要的。

表2 常压和低压下GaN材料理论分解深度

本文先利用KrF准分子激光器，分别在低压和常压环境下对同一样品进行多脉冲照射，激光能量密度为370 mJ/cm2，脉冲频率为1 Hz，之后利用台阶仪测量样品在不同条件下的分解深度，得知相比常压环境，GaN材料在低压环境下分解更深，低压下GaN分解深度在脉冲次数为10次、20次、30次时分别增加了为10.2%，19.0%，24.3%，之后通过对GaN材料分解过程和激光照射GaN/蓝宝石结构过程进行理论分析，得出不同环境气压下的GaN材料理论分解深度，在理论上得到了同样的趋势，证明了低压下激光剥离的优越性。

参考文献

[1] KOIKE Masayoshi， SHIBATA Naoki， KATO Hisaki， et al. Development of high efficiency GaN?Based multiquantum?well light?emitting diodes and their applications [J]. IEEE Journal on Selected Topics in Quantum Electronics， 2002， 8（2）： 271?277.

[2] NAKAMURA S， SENOH M， NAGAHAMA S， et al. Violet InGaN/GaN/AlGaN based laser diodes with an output power of 420 mW [J]. Jpn. Journal of Applied Physics， 1998， 37（6A）： 1627?1629.

[3] EGAWA T， OHMURA H， ISHIKAWA H， et al. Demonstration of an In?GaN?based light?emitting diode on an AlN/Sapphire template by metalorganic chemical vapor deposition [J]. Applied Physics Letters， 2002， 81（2）： 292?294.

[4] SHEN X Q， MATSUHATA H， OKUMURA H. Reduction of the treading dislocation density in GaN films grown on vicinal sapphire （0001） substrates [J]. Applied Physics Letters， 2005， 86（2）： 021912?021913.

[5] LEE Chia?Ming， CHUO Chang?Ceng， CHEN I?Ling， et al. High?brightness inverted InGaN?GaNmulti?quantum?welllight?emitting diode swithouta transparent conductive layer [J]. IEEE Electron Device Letters， 2003， 24（3）： 156?158.

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[7] 王如.HVPE法制备GaN体材料的研究[D].天津：河北工业大学，2010.

[8] AGRANAT M B， BENDITSKII A A， GANDELMAN G M. Stepanov.Sov.Phys. JETP 52 （1980） 27.

[9] MARUSKA H P， TIETJEN J J. The preparation and properties of vapor deposited single?crystal?line GaN [J]. Applied Physics Letters， 1969， 15（10）： 327?329.

[10] 王婷，郭霞，刘斌，等.激光剥离Al2O3/GaN中GaN材料温度场的模拟[J].光电工程，2006（3）：101?105.

[11] 黄生荣，刘宝林.激光剥离GaN/Al2O3材料温度分布的解析分析[J].光电子·激光，2004，15（7）：831?834.

[12] 张鹤.准分子激光剥离紫外发光二极管的研究[D].长春：长春理工大学，2012.

对此过程建立模型进行理论计算分析能够帮助更好得理解低压环境对激光剥离的影响。在GaN热分解的化学反应式中，吉布斯自由能变化量如下：

图3为理论计算下t=τ时GaN材料内温度随深度分布图。由图可以看出，GaN材料内温度随着z的增加而迅速降低。图4是理论计算下GaN材料内温度场分布图，可以看出在脉冲激光作用下，相同z值的GaN层内的温度先是快速上升，由于热传导作用，这段过程一般长于激光作用时间，而后温度再快速下降。若这期间GaN层的最高温度大于等于GaN的分解温度，则该处的GaN即会分解。GaN材料能发生分解的最大的z值即为GaN材料在该条件下理论分解深度。同时由图4也可以得知，GaN材料内的温度在下降阶段，刚开始速率很快，而后随着时间的增加而渐渐趋于稳定，在t=0.01 s时GaN材料界面处温度即降为25.764 1 ℃。故激光脉冲频率为1 Hz时，可不必考虑连续激光脉冲作用叠加效应。

表2为GaN材料分别在低压环境和常压环境中理论分解深度，可以得知低压下GaN分解深度明显大于常压下，这与实验的现象是相吻合的。但是理论计算下低压的GaN分解深度要远远大于实验中GaN在低压下的分解深度，一方面是因为设备老化和真空腔气密性问题，实验中真空腔的真空度并未能达到6×10-2 Torr；另一方面是因为理论计算未考虑与外界的热交换，而在实验中，因为低压下N2被抽走的同时也带走了大量的热，GaN材料内的温度不会那么高。

3 结 语

低压环境一方面能降低GaN材料的分解温度，降低激光剥离的阈值功率，从而可以通过放大光斑面积来得到与常压下一样的剥离效果，即可实现快速地将GaN薄膜从蓝宝石衬底上剥离下来；另一方面低压环境有助于及时地抽取GaN材料分解时产生的N2气体，这对实现完整地将GaN薄膜从蓝宝石衬底上剥离下来是至关重要的。

表2 常压和低压下GaN材料理论分解深度

本文先利用KrF准分子激光器，分别在低压和常压环境下对同一样品进行多脉冲照射，激光能量密度为370 mJ/cm2，脉冲频率为1 Hz，之后利用台阶仪测量样品在不同条件下的分解深度，得知相比常压环境，GaN材料在低压环境下分解更深，低压下GaN分解深度在脉冲次数为10次、20次、30次时分别增加了为10.2%，19.0%，24.3%，之后通过对GaN材料分解过程和激光照射GaN/蓝宝石结构过程进行理论分析，得出不同环境气压下的GaN材料理论分解深度，在理论上得到了同样的趋势，证明了低压下激光剥离的优越性。

参考文献

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[2] NAKAMURA S， SENOH M， NAGAHAMA S， et al. Violet InGaN/GaN/AlGaN based laser diodes with an output power of 420 mW [J]. Jpn. Journal of Applied Physics， 1998， 37（6A）： 1627?1629.

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[11] 黄生荣，刘宝林.激光剥离GaN/Al2O3材料温度分布的解析分析[J].光电子·激光，2004，15（7）：831?834.

[12] 张鹤.准分子激光剥离紫外发光二极管的研究[D].长春：长春理工大学，2012.

对此过程建立模型进行理论计算分析能够帮助更好得理解低压环境对激光剥离的影响。在GaN热分解的化学反应式中，吉布斯自由能变化量如下：

图3为理论计算下t=τ时GaN材料内温度随深度分布图。由图可以看出，GaN材料内温度随着z的增加而迅速降低。图4是理论计算下GaN材料内温度场分布图，可以看出在脉冲激光作用下，相同z值的GaN层内的温度先是快速上升，由于热传导作用，这段过程一般长于激光作用时间，而后温度再快速下降。若这期间GaN层的最高温度大于等于GaN的分解温度，则该处的GaN即会分解。GaN材料能发生分解的最大的z值即为GaN材料在该条件下理论分解深度。同时由图4也可以得知，GaN材料内的温度在下降阶段，刚开始速率很快，而后随着时间的增加而渐渐趋于稳定，在t=0.01 s时GaN材料界面处温度即降为25.764 1 ℃。故激光脉冲频率为1 Hz时，可不必考虑连续激光脉冲作用叠加效应。

表2为GaN材料分别在低压环境和常压环境中理论分解深度，可以得知低压下GaN分解深度明显大于常压下，这与实验的现象是相吻合的。但是理论计算下低压的GaN分解深度要远远大于实验中GaN在低压下的分解深度，一方面是因为设备老化和真空腔气密性问题，实验中真空腔的真空度并未能达到6×10-2 Torr；另一方面是因为理论计算未考虑与外界的热交换，而在实验中，因为低压下N2被抽走的同时也带走了大量的热，GaN材料内的温度不会那么高。

3 结 语

低压环境一方面能降低GaN材料的分解温度，降低激光剥离的阈值功率，从而可以通过放大光斑面积来得到与常压下一样的剥离效果，即可实现快速地将GaN薄膜从蓝宝石衬底上剥离下来；另一方面低压环境有助于及时地抽取GaN材料分解时产生的N2气体，这对实现完整地将GaN薄膜从蓝宝石衬底上剥离下来是至关重要的。

表2 常压和低压下GaN材料理论分解深度

本文先利用KrF准分子激光器，分别在低压和常压环境下对同一样品进行多脉冲照射，激光能量密度为370 mJ/cm2，脉冲频率为1 Hz，之后利用台阶仪测量样品在不同条件下的分解深度，得知相比常压环境，GaN材料在低压环境下分解更深，低压下GaN分解深度在脉冲次数为10次、20次、30次时分别增加了为10.2%，19.0%，24.3%，之后通过对GaN材料分解过程和激光照射GaN/蓝宝石结构过程进行理论分析，得出不同环境气压下的GaN材料理论分解深度，在理论上得到了同样的趋势，证明了低压下激光剥离的优越性。

参考文献

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[12] 张鹤.准分子激光剥离紫外发光二极管的研究[D].长春：长春理工大学，2012.